中国环境科学

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陈珺, 龚道程, 廖彤, 周炎, 张涛, 王瑞文, 王好, 陈多宏, 王伯光

中国环境科学. 2023, 43(7): 3265-3280.

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选取珠三角典型城区和郊区站点,分析了2021年国庆假期前中后VOCs的浓度、来源及O₃生成潜力.结果表明,珠三角的O₃浓度水平整体呈国庆前中后逐时段降低趋势,其中国庆前与国庆中的O₃污染严重,浓度均值分别为(102.6±64.3), (80.2±47.7)µg/m³,且城区的污染发生频率和浓度超标值均高于郊区.珠三角TVOC与烷烃的变化规律具有一致性,烷烃是TVOC的主要成分.城区的炔烃以及活性较高的烯烃和芳香烃浓度基本呈现“假期下降,节后回升”的规律,其中节后回升幅度最大的是芳香烃,最大增幅可达82%.国庆期间,甲苯、二甲苯等工业源VOCs的浓度显著下降(约30%),而正/异丁烷、正/异戊烷等交通源VOCs的浓度相对上升(约10%),呈现“节假日停工停产+出行高峰”的假日效应.基于特征标志物比值和正交矩阵因子(PMF)的来源解析表明,节假日时段珠三角地区VOCs的主要贡献源为机动车排放源(32.4%±5.3%),非节假日时段,除关注机动车排放源(31.2%±10.8%)和溶剂使用源(20.0%±7.9%)外,城区还应关注油气挥发源(21.3%±3.8%),郊区关注燃烧源(23.9%±12.3%).各站点最大贡献源在非节假日与节假日之间的变化反映出工作日与假日不同的人口流动方向,具有假日效应.城区节假日和非节假日O₃生成潜势贡献最大的组分均为芳香烃,郊区为烯烃或芳香烃.城区和郊区节假日时段的烯烃OFP占比高于非节假日,芳香烃则相反.

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东海大气中C₂~C₈非甲烷烃的来源与环境效应

柳振飞, 吴英璀, 乔浩, 周立敏, 张洪海

中国环境科学. 2023, 43(7): 3281-3289.

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采用三级低温预浓缩-气相色谱-质谱联用的方法,测定了2021年10月东海大气中16种C₂~C₈烷烃、烯烃和芳香烃等非甲烷烃(NMHCs)的浓度,探究其空间分布特征与来源,并对其环境效应进行评价.结果表明,大气中NMHCs的浓度范围为1.15~18.05×10^-9,平均值为(4.98±4.91)×10^-9,烷烃、烯烃和芳香烃的平均值分别为(2.11±2.02)×10^-9,(1.18±1.04)×10^-9和(1.69±2.51)×10^-9.东海大气不同NMHCs组分的浓度和空间分布存在较大差异,烷烃和芳香烃在整体上表现出近岸高、远海低的分布特征,但烷烃不同站位间的浓度差异更小,而烯烃则呈现出相对均匀的分布特征,其均受到人类活动的显著影响.正交矩阵因子分解模型(PMF)源解析结果表明,船舶排放对东海大气NMHCs的贡献最高,达到(32±30)%,海洋释放源的贡献占比为(28±23)%.芳香烃是调查海域大气中NMHCs的关键活性组分,其对臭氧(O₃)和二次有机气溶胶(SOA)生成的贡献显著大于烷烃和烯烃.

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上海市PM_2.5浓度延伸期预测模型的构建及评估

马井会, 瞿元昊, 余钟奇, 许建明

中国环境科学. 2023, 43(7): 3290-3298.

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基于PM_2.5浓度、次季节到季节预测项目(S2S)三家模式(CMA、UK和ECMWF)历史回报气象要素(2000~2014年)作为预测因子,利用长短时记忆神经网络(LSTM)深度学习方法和轻量级梯度提升机(LGBM)算法开发了上海PM_2.5延伸期预测模型,并应用LSTM模型建立了上海秋冬季(11月~次年2月)PM_2.5浓度延伸期预测融合模型.结果显示:融合模型11~40d逐候预测与实况的相关系数为0.47~0.76,比单一模型相关系数上升23.5%~31.1%; 融合模型RMSE介于19~25.1 µg/m³之间,较单一模型下降19%~19.3%.融合模型能够较好地预报出未来11~40d上海秋冬季PM_2.5浓度的总体趋势、浓度峰值谷值的变化及发生时间等关键特征,逐候HSS技巧评分在0.18~0.5之间,显示出较好的预测技巧.对于典型污染过程个例的预测而言,融合模型在不同的预测时效预测准确率存在差异,提前11−40d的总体预测准确率为75.5%.对于持续3d及以上的3次污染过程,11~40d预测准确率达到100%.融合模型的预报时效可达40d,是目前污染数值预报模型(一般96~240h)预报时效的近4倍,且运算速度快,能够节省大量计算资源和时间成本.

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基于随机森林的高分辨率PM_2.5浓度时空变化模拟——以中原城市群核心区为例

卢鋆镆, 曾穗平, 曾坚, 王森, 宋苑震

中国环境科学. 2023, 43(7): 3299-3311.

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为探究城市尺度或更小区域内近地面PM_2.5浓度模拟方法,以空气监测站实测的近地面PM_2.5浓度为因变量、MODIS L1B卫星影像中计算得出的大气顶部反射率( TOA)数据和直接提取的图像特征值(Image)为2组主要自变量,融合气象特征、地形特征和时空特征等辅助因子,构建RF(PM_2.5~TOA)和RF(PM_2.5~Image)2个随机森林模型,并最终选用RF(PM_2.5~Image)对中原城市群核心区2020年250m空间分辨率下的近地面PM_2.5浓度进行评估.结果表明:2个模型交叉验证的决定系数(R²)均为0.93,均方根误差(RMSE)分别为9.23, 8.28μg/m³,模型性能良好;当2个模型达到相近拟合度时,RF(PM_2.5~Image)的预测偏差更低,且空间分辨率高于250m的特征重要性占比高达44.2%,能够更准确地描述250m空间分辨率的近地面PM_2.5浓度变化;中原城市群核心区2020年年均PM_2.5浓度为53.80μg/m³,污染现象严重,不同单元内发生0~8次污染过程不等,整体上呈现由西南西北山区向东部平原递增的空间分异特征和冬高夏低、春秋过渡的时间变化规律.

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西伯利亚高压对两湖盆地冬季PM_2.5异常变化的驱动作用

姚婧妍, 白永清, 赵天良, 熊洁, 周悦, 朱燕, 孙晓芸, 张玲

中国环境科学. 2023, 43(7): 3312-3321.

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利用华中地区两湖(湖南-湖北)盆地2015~2022年1月PM_2.5浓度观测数据,结合2000~2021年中国1km分辨率近地表PM_2.5浓度再分析数据集(CHAP)、ERA5气象再分析资料,借助统计相关性分析、大气环流异常诊断和数值模拟等方法,探究了东亚冬季风(EAWM)系统中西伯利亚高压强度(SHI)与两湖盆地冬季PM_2.5异常变化的关联与物理机制.结果表明,在剔除人为排放长期变化对PM_2.5影响的基础上,两湖盆地2015~2022年1月观测PM_2.5年际变化与同期SHI相关性达到-0.82(P<0.05,n=7,剔除疫情年影响),并且2000~2019年1月PM_2.5再分析与SHI年际变化也呈显著负相关-0.77(P<0.05,n=20),揭示了以SHI表征的东亚冬季风强度变化主导了两湖盆地冬季PM_2.5年际变化的气候特征.EAWM背景下西伯利亚高压是调制两湖盆地冬季大气扩散能力和PM_2.5年际异常的一个关键影响系统.SHI强(弱)年,对流层中高层大气纬向型环流偏弱(强),高空西风分量减弱(增强),东亚大槽加深(减弱),中低层为异常偏北(南)风,有利(不利)冷空气入侵南下,增强(减弱)两湖盆地通风系数,从而调制了区域PM_2.5异常变化.通过FLEXPART-WRF模拟也验证了西伯利亚高压通过调控两湖盆地大气扩散能力和本地源贡献,进而影响局地PM_2.5浓度变化.

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天津市持续高温强光照天气下臭氧污染差异性

肖致美, 李鹏, 孔君, 高璟赟, 徐虹, 李丹, 蔡子颖, 杨宁

中国环境科学. 2023, 43(7): 3322-3330.

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为了解天津市的O₃污染,本文选取2022年8月1~4日和9月8~10日2次典型持续高温强光照过程,基于O₃浓度、前体物浓度和组分以及气象要素的观测数据,利用数值模式分析技术和标记法源追踪技术,分析2次典型时段O₃关键影响因素和变化特点.结果表明:大气扩散条件差异对前体物和O₃生成潜势(OFP)的影响,是2次高温过程O₃浓度差异的关键影响因素,50.6%通风系数差异,137.5%的NO₂浓度差异和6.4%的OFP差异导致8月1~4日未形成O₃超标污染,而9月8~10日出现持续O₃轻至中度污染.观测和数值模式在O₃成因分析上显示出较好的一致性,与8月1~4日相比,9月8~10日白天净生成O₃多2.04µg/(m³·h),夜间O₃净损耗少0.88µg/(m³·h),导致2次过程O₃浓度存在显著差异;此外,夜间热力抬升减弱以后,低压系统相比高压系统,更易于近地面O₃浓度降低,是2次持续高温过程O₃浓度差异的辅助原因.从2次过程和2022年夏季O₃污染特征分析,2022年O₃生成潜势除了受温度、紫外辐射等光化学指标影响外,也极大的受到大气扩散条件对前体物影响的制约,高温强光照天气条件下,7~9月通风系数与O₃浓度相关系数达0.61.随着PM_2.5和O₃协同控制的持续开展,低风速、低混合层以及通风系数这些用于分析PM_2.5污染的大气扩散指标,在O₃预测和防控中指示性将明显增强.

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异戊二烯有机示踪物的羟基非均相氧化

申萍, 胡倩, 曹罡, 朱荣淑

中国环境科学. 2023, 43(7): 3331-3338.

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示踪物产率法在应用于分析各种气体前体物对二次有机气溶胶(SOA)的贡献中有机示踪物与大气氧化剂(·OH、O₃、NO₃ 等)发生的非均相氧化反应将导致其在源解析时产生不确定性.本文在大气烟雾箱中研究了异戊二烯SOA的二次有机示踪物——2-甲基赤藓糖醇(2-ME)及其类似物赤藓糖醇(AME)纯物质在不同实验条件下被·OH氧化的情况.实验结果表明,在24.7(±1.5)℃条件下,AME与·OH非均相氧化反应的有效速率常数在3.64×10^-11~ 4.15×10^-11cm³/(molecule·s) 范围内,当暴露于1.5×10⁶molecule/cm³的大气·OH平均典型浓度下,AME的有效寿命约为4.46 ~ 5.09h;而2-ME的有效速率常数范围为4.39×10^-12~9.05×10^-12cm³/(molecule·s),对应着0.85~1.76d的大气寿命.异戊二烯有机示踪物的·OH氧化反应较为显著,示踪物产率法会低估异戊二烯对SOA的贡献.

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海运低硫管控政策下青岛PM_2.5和PM₁金属元素污染特征及来源解析

陶文鑫, 谭玉冉, 张宜升, 杨建立, 刘子杨, 刘丹彤, 杜金花, 胡宇胜, 马子轸, 彭亮, 张厚勇

中国环境科学. 2023, 43(7): 3339-3349.

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为精准识别海运船舶低硫管控政策下青岛的PM_2.5、PM₁来源及船舶排放贡献,依托滨海国控子站临近点位以及市区点位,于2021年夏季、秋冬季开展了大气PM_2.5、PM₁观测,分析了其金属元素组分变化特征.利用富集因子法、正定矩阵因子分解模型(PMF)源解析方法对其来源进行解析,结合气流后向轨迹和潜在贡献源区对其空间分布特征进行分析,通过不同气团颗粒物中V/Ni值探究了其对船舶排放的示踪有效性.结果表明,夏季PM_2.5中V和Ni浓度分别为(2.54±1.83) ng/m³和(4.42±2.71) ng/m³,PM₁中V和Ni浓度分别为(2.52±1.97) ng/m³和(3.90±2.43) ng/m³显著低于实施排放控制政策(DECA 2.0)之前的观测结果.秋冬季PM₁中V浓度显著低于DECA 2.0实施前的观测结果,V和Ni来源发生分离.来源解析结果表明,船舶排放对夏季PM_2.5和PM₁贡献分别为11.1%和8.4%.夏季来自海洋的清洁气团PM_2.5、PM₁中V/Ni分别为(0.71±0.24)和(1.06±0.65),秋冬季海洋气团PM₁中V/Ni为(0.54±0.24),显著高于混合气团与内陆气团,因此将V/Ni值用于评估滨海城市大气环境受船舶排放的影响时须结合气团传输轨迹.青岛夏季PM_2.5和PM₁中V和Ni的潜在源区分布在连云港、日照周边海域以及青岛胶州湾,秋冬季PM₁中V和Ni的潜在源区主要为渤海海域.

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基于电力数据优化大气污染物排放清单

周卫青, 李朋, 吴华成, 何学娟, 孙世达, 薄宇, 贺克斌

中国环境科学. 2023, 43(7): 3350-3359.

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为提高工业部门大气污染物排放清单的时空分辨率,提出基于电力数据优化工业部门时间分配及空间分布的方法,并以河北省唐山市为例进行研究,将基础排放清单及优化后的排放清单输入WRF-CMAQ模型验证其优化效果.结果表明,WRF-CMAQ模型很好地模拟了2019年1月、4月、7月、10月唐山市各污染物浓度的时间变化与空间分布.与基础排放清单相比,优化后的排放清单PM_2.5年均模拟值与监测值相关性提高了3.3%,对NO₂的改善效果最好.10月份改善效果最明显,PM_2.5、PM₁₀、CO的△R²均超1.4%.优化后的排放清单PM_2.5浓度变化具有更加明显的区域性特征,部分区域出现差异高值区,如迁西县、遵化市等.优化后的排放清单在一定程度上提升了空间模拟的精确度,更能体现工业部门的污染物排放变化.

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水分条件下碳黑氧化气体排放特性的实验研究

孟忠伟, 吴代庚, 黄俊峰, 蒋炎志

中国环境科学. 2023, 43(7): 3360-3367.

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基于柴油机颗粒捕集器(DPF)再生时的颗粒氧化过程,采用固定床反应器研究水蒸气条件下不同温度(495~565℃)、水浓度(0~9%)、氧浓度(5%~21%)及催化剂对均匀堆积碳黑颗粒层氧化气体排放特性的影响,通过气体分析仪测试排放气体获得碳黑氧化过程的气体排放特性.实验结果表明:温度升高、氧浓度增加与加入催化剂均会促进碳黑氧化,且催化剂CeO₂或Pt/Al₂O₃可使得CO接近零排放.水蒸气加入会使二氧化碳CO₂及CO排放量降低,碳黑氧化效率下降,水蒸气的这种抑制作用在高氧浓度时更为明显.当水浓度由0%增加至9%,气体排放量和氧化效率先下降后上升,3%时抑制效果最强,最终CO₂排放有所增加.此外,碳黑氧化排放的CO₂/CO比值随温度升高而下降,氧浓度对该比值影响较小,而水浓度升高该比值逐渐增加.

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杂化二氧化锰气凝胶的制备及其对氨气的吸附

智建辉, 师泽鹏, 孙小倩, 陈婷, 耿红

中国环境科学. 2023, 43(7): 3368-3377.

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采用一步还原法和冰模板法合成纯二氧化锰气凝胶,采用纤维素纳米纤维(CNF)杂化增强纯二氧化锰气凝胶材料的机械性能,通过表征技术,探究其形成机理和微观作用机制,分析杂化气凝胶对NH₃的吸附效果.结果表明,在材料内部,CNF作为骨架,分散MnO₂纳米颗粒,MnO₂与CNF表面羟基通过形成氢键结合在一起,有效提高了材料的机械强度,比表面积为56.50cm²/g¹,平均孔径为9.32nm;对NH₃的吸附为物理吸附和化学吸附共同作用,NH₃分子依靠范德华作用力进入气凝胶孔洞内部,从而被吸附位点所吸附而留存在材料的内部;当环境温度为15℃、相对湿度为50%时,气凝胶材料对10x10^-6的氨气6h吸附率达到99.7%.

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制备方法对SSZ-13负载Cu催化剂NH₃-SCO性能的影响

陈莉, 樊星, 李佳, 张玮航, 李坚

中国环境科学. 2023, 43(7): 3378-3386.

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分别采用离子交换和浸渍法制备了Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH₃氧化(NH₃-SCO)的性能,以提高低温(£200℃)下NH₃转化率和N₂选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了O₂含量和空速对Cu-SSZ-13(2)催化NH₃氧化性能的影响,并采用N₂吸脱附、XRD、NH₃-TPD和NH₃-TPSR等手段对催化剂理化特性及表面反应过程进行了表征.结果表明,采用Cu-SSZ-13(2)催化剂200℃时NH₃转化率为98.5%,N₂选择性为92.2%;O₂含量增加时低温下NH₃转化率提高,但N₂选择性降低;空速增大时低温下NH₃转化率降低,而N₂选择性受空速影响不大.N₂O副产物的生成是Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13低温(£200℃)下催化NH₃氧化时N₂选择性较低的主要原因.与CuO/SSZ-13相比,Cu-SSZ-13(2)的比表面积、孔容和孔径更大,表面CuO较少而Lewis和Brønsted酸位点更多,这些可能是导致Cu-SSZ-13(2)具有较好的低温催化NH₃氧化活性和N₂选择性的原因.除N₂O外,Cu-SSZ-13(2)表面NH₃-TPSR过程中也检测到NO和NO₂副产物,结合低温下NH₃氧化时NO和NO₂选择性随空速升高而增大的结果,推测Cu-SSZ-13(2)表面NH₃-SCO遵循内部选择性催化还原(iSCR)机理.

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生活垃圾渗滤液处理设施气相污染物释放和控制

王玉婧, 吕凡, 张倚马, 康心悦, 聂青, 林杰, 章骅, 何品晶

中国环境科学. 2023, 43(7): 3387-3395.

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为了有效控制渗滤液处理设施的气相污染,以生活垃圾填埋场渗滤液处理设施为例,探索了渗滤液处理设施的臭气、温室气体和生物气溶胶释放特点,评价了生物和洗涤处理对这3类污染物的控制效果及环境健康风险.结果表明,渗滤液处理设施释放的气相污染物中,硫化氢是关键致臭物质,氧化亚氮是主要的温室气体,生物气溶胶含有多种致病菌.生物法能有效控制渗滤液处理设施的恶臭污染,硫化氢去除率高于99%,但生物或者生物和洗涤联用的方法对温室气体排放总量(以二氧化碳当量计)的削减率低于25%,并且可能成为生物气溶胶(致病菌)的排放源,造成环境健康风险.因此,渗滤液处理设施气相污染控制系统的设计和评价应综合考虑恶臭污染物、生物气溶胶和温室气体的减污降碳协同控制.

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新型CoMn/SBA-15低温催化氧化甲苯性能

隋美君, 柳志刚, 杨晨, 王栋, 兰铭鑫, 孙红

中国环境科学. 2023, 43(7): 3396-3403.

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采用水热-浸渍法制备了CoMn/SBA-15复合催化剂,探究钴锰活性组分及与载体SBA-15的协同作用对甲苯低温催化性能的影响,并通过XRD、TEM、N₂吸附-脱附、FTIR、XPS和H₂-TPR等对催化剂物理化学性质进行表征.结果表明,Mn:Co为4:1时,Co₁Mn₄/SBA-15催化剂具有最佳低温催化活性,其T₅₀和T₉₀均比Mn/SBA-15和Co/SBA-15降低40℃.表征结果表明双组分Co和Mn氧化物协同产生Co-O-Mn固溶体,且部分Mn进入骨架取代Si生成Si-O-Mn结构,形成更多缺陷,促进生成更多Co³⁺、Mn³⁺与表面吸附氧,提高催化剂的低温活性.此外,Co₁Mn₄/SBA-15催化剂还表现出高CO₂选择性、良好的稳定性和抗积碳性.

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四种拉格朗日粒子浓度计算方法的评估——箱式计数法、高斯核、均匀核和抛物线核

杨力, 王存友, 陈义学, 庄舒涵, 李新鹏, 方晟

中国环境科学. 2023, 43(7): 3404-3415.

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通过对福岛第一核电站事故释放的放射性核素¹³⁷Cs开展局部尺度的扩散模拟,研究了拉格朗日粒子扩散模型的4种浓度计算方法(箱式计数法、高斯核、均匀核和抛物线核)的有效性.应用气象诊断模型CALMET生成诊断风场,以驱动拉格朗日粒子扩散模型LAPMOD,并将所计算的放射性核素¹³⁷Cs的浓度结果与双葉町和楢叶町监测站的测量值进行对比.结果显示,4种方法成功再现了2个监测站大部分的测量峰值(双葉町平均FAC10:0.57;楢叶町平均FAC10:0.55).箱式计数法、均匀核以及抛物线核结果更接近观测峰值且基本满足统计接受指标,但高斯核结果存在明显低估.浓度分布结果显示,箱式计数法、均匀核以及抛物线核在数值上趋势一致.此外,均匀核以及抛物线核烟羽扩散范围较广,而高斯核的浓度结果在下风向数值衰减迅速.

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大气中含氮有机物的研究进展与展望

白旭荣, 李红, 任艳芹, 龙芳云

中国环境科学. 2023, 43(7): 3416-3428.

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硝基多环芳烃、硝基酚类化合物和有机硝酸酯是含氮有机物中受人为活动影响较大、反应活性较强,且对大气环境、气候变化及人体健康影响较大的3类.本文着重阐述了大气中这3类含氮有机物的研究现状,全面总结了目前关于其环境行为、分析方法、污染特征和来源成因等方面的最新研究成果,提出其污染防治手段.研究结果表明,含氮有机物的环境行为与其分子量和饱和蒸气压以及环境温湿度等密切相关.现有的大气环境中含氮有机物的分析方法主要是实验室离线检测和外场在线观测,量子化学计算方法也被用于其理论研究.含氮有机物的污染特征受到排放源和气象条件的作用呈现明显的时空分布变化,且一次燃烧排放和二次氧化反应生成是含氮有机物的主要来源.本文依据目前含氮有机物研究中存在的不足,提出了未来要加强毒性效应研究、分析方法完善和生成机制探讨的研究展望.

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长期-短期饥饿对CANON工艺启动的影响

杨综艺, 李军, 张凯, 高鹏, 唐鹏

中国环境科学. 2023, 43(7): 3429-3437.

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采用序批式反应器(SBR)启动全程自养脱氮(CANON)工艺,考察启动过程中长期饥饿胁迫和短期饥饿调控对脱氮效果的影响,对短期饥饿前后功能菌活性进行测试,分析在缩短恢复时间下反复进行短期饥饿对亚硝酸盐氧化菌(NOB)的抑制作用,对CANON启动过程中的不同阶段进行微生物测序,分析群落结构的变化情况.结果表明,长期饥饿后系统在7d恢复运行时,TN去除率(NRE)可达到62.34%.短期饥饿-恢复模式加快了工艺的启动速度,成功将SBR中ΔNO₃^--N/ΔNH₄⁺-N控制在0.11左右.在实现启动时,工艺平均氨氮去除率(ARE)超过95%,平均NRE可达79.45%.采用短期饥饿调控前后,NOB活性由91.32mgN/(gVSS·d)降至45.40mgN/(gVSS·d),比厌氧氨氧化活性(SAA)升高至219.25mgN/(gVSS·d),保证了CANON脱氮性能.高通量测序表明,在经历长期饥饿后,好氧氨氧化菌(AerAOB)功能菌Nitrosomonas能够迅速恢复.Candidatus Kuenenia具有抵抗长期饥饿的能力,在7d恢复运行后,相对丰度高达69.04%,在稳定恢复运行中,丰度有所降低,但在工艺启动后丰度达到61.19%,实现了厌氧氨氧化菌(AnAOB)的富集.CANON工艺能够在长期饥饿胁迫中恢复,短期饥饿调控有利于提高工艺效能.

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序批式与连续流交替运行的短程硝化启动研究

李冬, 毛中新, 李明润, 王沁源, 胡丽君

中国环境科学. 2023, 43(7): 3438-3446.

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采用3组同规格反应器,分别按连续流低溶解氧低基质方式(R1)、SBR方式(R2)(控制FA=1.62~23.18mg/L)、SBR和连续流交替方式运行(R3).考察3个反应器运行过程中亚氮积累率、污染物的去除效果、污泥特性及EPS分泌情况等.结果显示,R1短程硝化启动时间为28d,NAR保持在49.6%,氨氮去除率和亚硝酸盐浓度逐渐降低;R2在12d实现短程硝化,NAR保持在95.6%,长时间FA抑制后,使得菌群活性降低,NAR降低到82.6%;R3在18d实现短程硝化,连续运行了90d,SBR阶段NAR为92.3%,连续流阶段NAR为90.2%.R3出水NO₂^--N/NH₄⁺-N基本在1.10~1.22之间,污泥结构较为密实,SVI处于最佳阈值70~100mL/g之间,EPS含量达到了54.63mg/gVSS,SAOR和SNPR分别为6.7和2.5mgN/(gMLVSS⋅h).序批式与连续流交替运行策略可以有效淘洗NOB,同时保证AOB等功能菌活性,实现亚硝酸盐的稳定积累.

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氨氮浓度对生物膜磷富集效果的影响

毕贞, 张胜, 付豪, 丁若琳, 黄勇

中国环境科学. 2023, 43(7): 3447-3453.

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在厌氧/好氧运行的聚磷生物膜反应器中,考察模拟污水中氨氮浓度对生物膜磷富集效果以及吸、释磷速率的影响.结果表明:当模拟污水中的氨氮浓度由15mg-N/L提高至30mg-N/L,生物膜中聚磷菌(PAOs)的吸磷速率略微下降,但由于反硝化聚磷菌(DPAOs)的吸磷速率加快,生物膜系统整体的吸、释磷速率有所提高,分别达到11.25和12.02mg-P/(L·h);富集液浓度达到52mg-P/L;继续提高氨氮浓度为40mg-N/L时PAOs的磷代谢活性几乎被完全抑制,此时生物膜内的吸、释磷速率主要依靠DPAOs,生物膜系统的吸、释磷速率有所下降,分别为8.65和8.81mg-P/(L·h),富集液浓度仅为40mg-P/L.化学计量学分析显示:当氨氮浓度由15mg-N/L升高至40mg-N/L时,生物膜系统P_rel/HAc_upt(吸收单位量的碳源所释放的磷)呈现先升后降的变化规律,平均值分别为0.06,0.11和0.07P-mmol/C-mmol,这表明聚磷生物膜释磷过程对碳源的利用效率也受到氨氮浓度变化的影响.通过降低厌氧阶段进入反应器的模拟污水与富集液体积比(由3:1~1.5:1),可以有效改善高浓度氨氮(40mg-N/L)对生物膜的不利影响,生物膜系统的吸、释磷速率分别提升至16.25和15.60mg-P/(L·h),富集液浓度稳定在70mg-P/L,同时P_rel/HAc_upt提高至0.29P-mmol/C-mmol,磷富集效果得到显著强化.本研究的结果表明,采用生物膜法对模拟城市污水中的磷进行富集,其富集效果不会受污水中氨氮(浓度通常不超过40mg/L)的影响,且系统总氮去除率可达到95%,该技术具有实现同步富集磷与去除氮的潜力.

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铁及其化合物控制污泥厌氧消化VSCs机理研究进展

焦玲洁, 李咏梅, 魏海娟, 陈广

中国环境科学. 2023, 43(7): 3454-3463.

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厌氧消化是污泥减量化和资源化的有效方法,然而,污泥厌氧消化过程中形成的挥发性硫化物(VSCs)引发了许多问题,如降低消化效率､造成设备腐蚀､损害人体健康等.投加金属铁或铁化合物等原位硫化物去除技术在控制VSCs排放方面效果显著.为了深入理解铁在厌氧消化过程中的作用,本文在总结VSCs产生机制的基础上,综述了投加铁盐､废铁屑､铁矿石控制VSCs的机理,评估其在厌氧消化中的实际适用性,并对铁及其化合物控制VSCs的未来研究方向进行了展望,为厌氧消化过程中VSCs经济有效的原位控制提供思路与对策.

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Feammox污泥快速富集、脱氮特性和微生物群落结构

李哲, 李军, 郑照明

中国环境科学. 2023, 43(7): 3464-3471.

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通过短期实验,在微氧环境下考察了pH值对三价铁氨氧化(Feammox)性能的影响.结果表明,批式装置内初始NH₄⁺-N和Fe³⁺浓度分别为70.0和300.0mg/L.无Fe³⁺投加时,活性污泥可以利用溶解氧进行氨氧化,NH₄⁺-N去除量为8.8mg/L;加入Fe³⁺后,NH₄⁺-N去除量增至76.9mg/L,和未添加Fe³⁺实验相比,活性污泥的NH₄⁺-N去除量增加了7.7倍.通过长期实验考察了活性污泥Feammox反应器的脱氮性能和功能微生物.经过驯化,反应器的NH₄⁺-N平均去除速率达到1.6mg N/(g VSS·d).典型周期内,pH值从9.0降至7.8,反应器内的NH₄⁺-N从35.5mg/L降至1.9mg/L,NO₂^--N从11.2mg/L增至18.1mg/L,NO₃^--N从8.1mg/L增至13.4mg/L,总无机氮从54.8mg/L降至33.3mg/L.在成熟的Feammox污泥中,优势铁还原菌属及丰度分别为unclassified Acidobacteria(1.92%)和Pseudomonas(0.22%),这些菌属可能对于Fe³⁺氧化氨氮起到了重要的作用.

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NaCl浓度对铁阳极强化污泥发酵液产氢及蓝铁矿生成的影响

刘芝宏, 殷霄云, 邢剑波, 郭政通, 赵婷, 岳秀萍, 周爱娟

中国环境科学. 2023, 43(7): 3472-3480.

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基于剩余污泥的资源属性,构建了铁阳极介导的新型微生物电发酵体系,以氯化钠为电解质,探究了不同NaCl浓度(10mmol/L,30mmol/L和60mmol/L)对污泥发酵模拟液同步产氢及蓝铁矿生成效能的影响.结果表明,10mmol/L条件下,氢气产量达到峰值(387.8±14.2) mL,相比30mmol/L组(312.2±18.6) mL和60mmol/L组(100.3±10.4) mL分别提升23.5%和286.6%,短链挥发性脂肪酸(SCFAs)利用率达81.2%,均高于其他各组.各组溶解性磷酸盐在电发酵3d内实现完全去除,10mmol/L体系中Fe²⁺占比达77.6%,并随电解质浓度升高而降低.扫描电镜(SEM)、X射线能谱(EDS)和X射线衍射仪技术(XRD)表征发现,体系内沉淀以蓝铁矿结晶为主,且结晶度与电解质浓度呈负相关.低电解质浓度提升了体系生物膜的充放电性能,10mmol/L条件下,生物阴极微生物主要以电化学活性菌(EAB)和厌氧发酵菌为主,累积丰度达22.10%和42.37%,异化铁还原菌(如Bacteroides、Pseudomonas和Sphingomonas)占比达9.17%.

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Al³⁺对污泥自热高温微氧消化产酸及有机物释放的影响

刘奕伟, 高春娣, 毕豪华, 欧家丽, 邢一言, 彭永臻

中国环境科学. 2023, 43(7): 3481-3488.

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为开发利用剩余污泥消化液中的有机物,向污泥自热高温微氧消化(ATMAD)体系投加不同量的AlCl₃•6H₂O,研究Al³⁺对该体系内有机物、挥发性脂肪酸(VFA)及氨氮、磷酸盐释放的影响.结果表明,消化体系内存在的Al³⁺抑制了有机物的分解转化,改变了污泥消化液中有机组分的含量与构成.对照组中VFA的最大产量是Al³⁺浓度为1.0g/L的实验组VFA产量的6.9倍.消化结束后Al³⁺浓度为1.0g/L的体系内NH₄⁺-N浓度为502.06mg/L,而对照组中NH₄⁺-N浓度仅为334. 41mg/L.Al³⁺也降低了体系内微生物活性.消化体系中存在的Al³⁺不利于活性污泥ATMAD体系的产酸与稳定化,在污泥ATMAD体系中应避免引入过多的Al³⁺,以保证消化体系能够充分产酸,释放有机物,为污水处理生物脱氮提供优质碳源.

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种源及培养方式对反硝化生物阴极性能的影响

赵婷, 冯雍, 谢倍珍, 刘红

中国环境科学. 2023, 43(7): 3489-3498.

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本研究考察了种源及培养方式对反硝化生物电化学系统(BES)的影响,分别以河流底泥,活性污泥和反硝化菌剂等为种源构建直接启动式BES(DS-BES),发现以不同种源构建的DS-BES均可利用电极电子实现硝酸盐还原,但硝态氮去除能力仅为11.9~25.2mg/(m²·d),其中以河流底泥为种源的DS-BES具有相对较高的性能.以河流底泥和厌氧池污泥为种源构建极性反转培养式BES(PR-BES),发现其硝态氮去除能力可达227.4和160.6mg/(m²·d),远高于DS-BES.16S rDNA测序分析发现,种源并未显著影响BES电极表面附着的优势微生物种类, Afipia和Aquamicrobium在DS-BES和PR-BES内均被富集并成为优势微生物.生物量分析发现PR-BES电极表面的DNA含量远高于DS-BES,说明极性反转培养方式可能主要通过提高电极表面的微生物附着量从而提高BES的硝态氮去除性能.

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超声破解辅助湿法测定活性污泥中总磷含量

曾尚景, 彭加曦, 孙雪健, 王帆, 艾胜书, 边德军

中国环境科学. 2023, 43(7): 3499-3508.

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采用超声破解辅助湿法测定活性污泥中总磷(TP)含量,在单因素试验的基础上,以TP的含量为响应值,通过响应曲面分析考察了取样量、超声时间和超声功率3个因素之间的单独及交互作用,并对超声破解辅助湿法、微波消解法、SMT法、国标改进法4种污泥TP测定方法进行了对比.结果表明,在污泥混合液取样量为15mL,超声时间为22min、超声功率为720W条件下,超声破解辅助湿法测定污泥中TP准确性、稳定性最高.4种方法测定污泥TP结果依次为超声破解辅助湿法>微波消解法>SMT法>国标改进法,同时超声破解辅助湿法与其他3种方法之间存在较高的线性相关关系(相关系数分别为0.9997、0.9977、0.9969),拟合函数斜率分别为0.9436、0.9183、0.8295.超声破解辅助湿法测定污泥样品TP平行测定的RSD≤3.6%,加标回收率为96.5%~104.8%.超声破解辅助湿法测定活性污泥TP具有良好的可靠性、经济性、操作便捷性,超声处理本质上节省了化学药剂和提取时间.

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酸化联合钢渣催化过硫酸盐预处理对污泥脱水性能的影响研究

李文秀, 宋秀兰, 吴宇琦

中国环境科学. 2023, 43(7): 3509-3517.

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采用酸化联合钢渣催化过硫酸盐(PS)预处理技术对剩余活性污泥进行调理,对污泥脱水性能进行研究.通过单因素实验确定了污泥的最佳预处理条件:在温度25 ℃,pH 3,反应时间30min,钢渣及PS的投加量分别为100,280mg/g TS时,污泥比阻与泥饼含水率分别从原泥的9.23×10¹²m/kg和85%降至1.89×10¹²m/kg和77%.傅里叶红外光谱、三维荧光光谱、多糖、蛋白质及自由基淬灭实验的测定与分析阐明,钢渣催化PS预处理促进污泥脱水性能提高的作用机理:钢渣催化PS产生的SO₄⁻•和•OH可以破解污泥胞外聚合物及生物细胞结构,从而降低亲水性官能团的含量并促进结合水释放.

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生物炭添加对缓解膜生物污染的影响

夏思恋, 杨晓欢, 郝立图, 陈荣

中国环境科学. 2023, 43(7): 3518-3525.

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为了研究生物炭对膜生物污染的缓解效能,选用大肠杆菌为目标微生物,通过静态吸附,动态过滤以及生物炭对微生物及其释放的胞外聚合物(EPS)的影响分析,结合生物炭投加对膜面性质的影响.结果表明,与对照组相比,添加生物炭主要通过增大微生物与膜表面的静电斥力,增大膜的亲水性和膜表面的粗糙度来有效缓解微生物在膜表面的粘附,生物炭组膜表面细菌数降低了近30%.此外,在过滤实验中,添加生物炭可以延缓通量衰减的时间(6.5h),过滤终点时通量是对照组的3.7倍,且通过吸附微生物及其释放的EPS来缓解污染物负荷进一步缓解膜污染.生物炭对大肠杆菌、蛋白类、多糖类EPS的吸附量分别为2.4×10⁵CFU/mL/g、3.729mg/g、1.135mg/g,其中对蛋白类EPS的影响效果明显.

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硼酸化钙钛矿量子点对邻苯二酚的选择性检测

刘欣妮, 卫潇, 杨钰钰, 王凤杰, 何红珠, 秦昉, 刘佳丽, 王菲

中国环境科学. 2023, 43(7): 3526-3532.

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利用水乳液法制备了硼酸化钙钛矿量子点(APBA-PQDs),基于APBA-PQDs与邻苯二酚(CC)之间的硼酸盐亲和机制建立了一种高效、快速检测水相CC的新方法,解决了PQDs传感器在水相中易凝聚而猝灭且选择性不高的难题.通过透射电子显微镜(TEM)、荧光光谱、紫外-可见光谱对APBA-PQDs的形貌和光学性能进行了表征;并探究了APBA-PQDs荧光传感器对CC的检测性能和机理.研究表明,当n(PQDs:APBA)=1:1,响应时间为7min,pH值为7时,检测效果最佳,且在最优检测条件下,APBA-PQDs的相对荧光强度比值(F₀/F)与CC浓度具有良好的线性关系,检出限为72nmol/L.此外,APBA-PQDs具有良好的选择性和抗干扰性,能够用于实际水样中CC的快速检测,为后续钙钛矿量子点用于水相污染物检测提供了参考.

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纳米立方体PBA-Fe₁Mn₂活化过一硫酸盐降解偶氮有机物

张廷, 曾静, 叶校圳, 蔡蓝燕, 王永全, 洪俊明

中国环境科学. 2023, 43(7): 3533-3544.

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采用油浴-水热两步法制备纳米立方体铁锰双金属催化剂普鲁士蓝类似物PBA-Fe₁Mn₂,利用纳米立方体结构催化剂接触面积大、活性位点多的特点,活化过一硫酸盐(PMS)降解活性黑5(RBK5).通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对催化剂进行表征,表明合成的催化剂PBA-Fe₁Mn₂具有普鲁士蓝立方体结构.铁锰双金属的协同作用与立方体结构上的活性位点有效地提高了RBK5的降解效率.在初始pH值为7、催化剂投加量为0.2g/L、PMS浓度为2mmol/L的最优条件下,在60min内可使10mg/L的RBK5脱色率高达100%.自由基淬灭实验及EPR表明该体系中HO•、SO₄^-•参与RBK5的降解.其中催化剂表面的羟基自由基为主要作用基团.XPS反映了铁锰元素存在价态变化以及双金属间的协同作用,不同铁锰价态变化的循环过程促进催化剂的活化.最后,根据XPS和三维荧光光谱分析降解机制,表明RBK5在体系中被降解.

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香兰素改性超滤膜的制备及抗生物污染性能

侯冰倩, 陈新语, 耿茹, 王丹妮, 周向同, 吴智仁, 韦静

中国环境科学. 2023, 43(7): 3545-3553.

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采用群体感应抑制剂香兰素对聚丙烯腈超滤膜进行改性,制备具有抗生物污染性能的水处理膜;对改性膜表面微观形貌、化学组分、亲水性、表面电荷和透水性进行系统表征;以大肠杆菌为代表菌种考察香兰素对菌落生长的影响,检测香兰素改性对膜表面细菌生物膜形成的抑制效果;采用生物反应器出水为料液测试香兰素改性膜的抗生物污染性能.结果表明,香兰素对培养基上大肠杆菌菌落的生长有显著的抑制作用;采用香兰素改性的膜表面大肠杆菌初始粘附和繁殖较未改性膜减缓,在菌液中培养48h后未形成完整的生物膜.膜污染过滤实验进一步表明,香兰素改性膜可减少15.6%的水通量下降,膜表面生物膜胞外聚合物含量减少15.9%,抗生物污染性能有效提高.改性膜可减少系统中酰基高丝氨酸内酯信号分子的积累,抑制料液中优势菌Enterobacteriaceae(肠杆菌科)在膜表面参与形成生物膜,从而影响生物膜的菌群结构.

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Klebisella还原合成纳米钯的电子传递途径解析

居成佳, 汪子阳, 曹雯莹, 虞磊, 邱旭海, 周少华, 王权, 陈荣平

中国环境科学. 2023, 43(7): 3554-3561.

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以甲酸钠为电子供体,利用化学法和生物法制备了2种纳米钯颗粒,分别为化学合成钯(Chem-Pd)和生物合成钯(Bio-Pd).对两种钯颗粒进行表征,透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)结果表明Chem-Pd颗粒为团聚态,平均粒径为12nm,而Bio-Pd均匀地分布在细胞内部和胞外聚和物(EPS)上,平均尺寸为5nm.二价钯还原曲线表明相比于化学法,利用生物法还原二价钯的速率提高了70%,说明微生物的介入可有效促进纳米钯的生成.通过探究胞内电子传递和胞外聚合物对合成Bio-Pd的作用,阐明了Bio-Pd合成机理为Klebisella oxytoca通过自身呼吸链传递将电子传递给胞外的二价钯,同时细菌分泌的EPS中存在氧化还原活性基团在胞外促进合成纳米钯.活死菌染色实验表明Bio-Pd对微生物仍具有一定的毒害作用.

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热风系统对食品工业污泥生物干化的影响

刘翌锶, 周子安, 孙小婷, 祁光霞, 于素萍, 董黎明

中国环境科学. 2023, 43(7): 3562-3570.

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通过预热+热通风模拟工业余热对食品工业脱水污泥进行联合热处理,研究其在不同热通风(30,40,50℃)条件下生物干化效果和机理.结果表明,预热基础上热通风40℃时生物干化高温期可维持62h(>45℃)且每日累积温度TD为15.77℃/d,干化周期166h后物料含水率从68.95%下降至41.28%.三维荧光光谱分析表明初始物料中有机质以酪氨酸为主,TC由生物干化前的243.6~243.8g/kg WM下降至生物干化后的182.9~191.7g/kg WM,主要以CO₂的形式分解最终以腐殖酸的形式稳定存在,TN在整个过程中变化不大,NH₄⁺-N从0.867~0.877g/kg WM下降至0.43~0.55g/kg WM,生物干化过程中NO₃^--N含量较低,最终含量保持在2.94~6.54mg/kg WM.能量平衡和产物燃料特性分析结果表明,预热基础上热通风至40℃时用于水分蒸发的能量利用效率最高,占总消耗热量的85.34%,得到的产物具有最佳的燃料特性指数(75.52).

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农田污染钝化修复环境影响定量评估方法与案例分析

肖萌, 孟豪, 董璟琦, 张红振, 周通, 吴龙华, 李香兰

中国环境科学. 2023, 43(7): 3571-3581.

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通过生命周期评价法对云南省怒江州污染农田钝化修复技术的环境影响和碳足迹进行量化分析.结果表明,该污染农田钝化修复技术的环境影响最终归类为人类健康、生态系统和资源,其中全球变暖影响是主要的环境影响.整个钝化修复过程中,药剂生产阶段和工程实施阶段是碳排放热点阶段,碳排放量分别为2103,2091t,修复单位方量污染土的碳排放量为87.80kg.钝化修复技术的环境影响单一评分为949.94kPt,是环境影响较低的污染农田修复技术.本文定量评估了农田污染钝化修复技术的环境影响评分和碳排放量,为对比不同修复技术环境影响提供数据基础,推动农田污染场地修复绿色可持续发展.

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典型煤矿区土壤中多环芳烃类化合物的污染特征

徐振鹏, 袁珂月, 钱雅慧, 梁汉东

中国环境科学. 2023, 43(7): 3582-3591.

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以3个煤矿区土壤中多环芳烃类化合物(PACs)为研究对象,结合正定矩阵因子分析(PMF)和蒙特卡洛(Monte-Carlo)模拟,分析典型煤矿区土壤中PACs污染的来源和致癌风险.结果显示,石嘴山煤矿、棋盘井煤矿和石炭井煤矿周边土壤中ΣPACs分别为21862,6226,2278μg/kg.受煤矿区影响显著的地区土壤中PACs组成类型丰富且以低环为主.同时,烷基多环芳烃(aPAHs)含量明显高于母体多环芳烃(16PAHs).PMF溯源结果显示煤矿区土壤中PACs污染以煤和煤矸石颗粒为主要污染源,其次是交通源.Monte-Carlo模拟显示,3个煤矿区均对当地居民存在潜在致癌风险,尽管研究区受涉煤污染源影响显著,但煤炭燃烧才是致癌风险的主要贡献者.此外,Monte-Carlo模拟相较于终生致癌风险模型(ILCR)准确性更高,而传统采取ILCR进行风险评估低估了实际成人的致癌风险.

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垃圾堆周边土壤微塑料及潜在病原微生物特征

蒋娟, 龙云川, 胡菁, 王龙燕

中国环境科学. 2023, 43(7): 3592-3603.

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为探究农村非正规垃圾堆放点周边土壤的微塑料污染和潜在病原危害,以贵州某典型农村非正规垃圾堆为研究对象,利用宏基因组学技术手段分析包括病毒、病原菌的土壤微生物群落及功能变化,并探究土壤微塑料分布特征及其对微生物的潜在影响.结果表明:垃圾堆放周边土壤均检测出微塑料,丰度为1796~13702 个/kg;微塑料包含聚丙烯(PP)、硅树脂、聚氨酯(PU)等20种,以≤ 100 μm粒径为主(占比88.55%).土壤微生物群落分属214门、1336科.土壤病毒以长尾噬菌体科和短尾噬菌体科为主;潜在病原菌共191种.LefSe差异分析表明:β-变形菌、γ-变形菌是近距离区域的指示菌,远距离区域是α-变形菌.虹彩病毒、潘多拉病毒是近距离区域的生物标志物.相关性分析结果表明,垃圾污染土壤中的微塑料影响着微生物的群落组成及病原体的聚集,微塑料各类型中PET对微生物的群落和代谢功能影响最为显著.

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长江下游典型城市江段有机氮磷识别及传输路径

余明星, 苏海, 李名扬, 吴效俭, 张凯, 马攀, 马煜宁, 胡冠九

中国环境科学. 2023, 43(7): 3604-3615.

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采集长江下游典型城市江段干流、河汊以及入江涵闸口、支流汇入口共8个点位水样,基于高通量非靶向筛查技术,结合多元统计分析方法,分析目标江段水中有机氮磷污染物种类、来源和传输路径,结果表明:目标江段共识别出60种有机污染物,其中有机氮包括氨基甲磺酸、尿素、苯甲腈等11种,有机磷包括4-羟基苯基膦酸和硫代磷酸三甲酯2种,主要涉及医药、农药原辅料、个人护理品和材料制造原辅料.目标江段有机氮磷污染物存在3条传输路径:路径Ⅰ为有机氮叠加有机磷传输;路径Ⅱ以无机磷传输为主,也存在一定的有机氮传输;路径Ⅲ以有机氮传输为主,也存在一定的有机磷传输.目标江段有机氮磷污染物传输,主要受水文要素控制,与水流向基本一致.此外还存在上游来水汇入和区域内自身产生两个途径.

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冰封期湖泊沉积物-水界面氮磷迁移及源汇特征

朱胤泽, 赵可, 董向前, 张镜晗, 王琪琛, 王潆雪, 田雪, 袁宇翔, 朱晓艳

中国环境科学. 2023, 43(7): 3616-3624.

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以查干湖为研究对象,基于原位-高分辨率被动采样技术(DGT),分析关键营养元素(N和P)亚毫米级空间分布规律及其源汇特征.结果表明,冰封期上覆水中有效态NH₄⁺-N和NO₃^--N浓度大于沉积物中浓度,而有效态P则呈现相反的趋势.在沉积物-水界面下有效态氮磷表现出不同的分布特征, NH₄⁺-N和NO₃^--N浓度随着沉积物深度的增加而逐渐减小,P浓度随着沉积物深度的增加呈先增大后减小的趋势.查干湖NH₄⁺-N和NO₃^--N交换通量均值分别-0.135, -0.333mg/(m²·d ),呈现“汇”的特征;而P交换通量均值为0.084mg/(m²·d),呈现“源”的特征.冗余分析(RDA)表明,溶解氧解释了沉积物-水界面氮磷释放通量的32.8%(P<0.05).通过对上覆水贡献率估算发现沉积物中P营养盐扩散对上覆水影响较大,个别采样点达到2297%的贡献率,这可能是由于局部微高值点的存在.

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抚仙湖沉积物重金属累积特征与风险评价

白广一, 赵克良, 刘恩峰, 张恩楼

中国环境科学. 2023, 43(7): 3625-3633.

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通过对抚仙湖不同湖区9根沉积短岩芯中重金属含量、粒度以及磁化率的分析,结合典型岩芯(FX12)²¹⁰Pb和¹³⁷Cs定年结果,研究了重金属含量、污染和生态风险的时空变化特征.结果表明,抚仙湖沉积物粒度组成以黏土(<4μm)及细粉砂(4~16μm)为主.重金属元素含量具有一定的空间差异性,Zn、Pb和Cd含量在北部和南部湖区较高,Hg、Cu和As含量在南部湖区呈现高值,其中FX4岩芯中元素含量总体较高,与其较高的黏土含量和人为污染有关.不同湖区沉积岩芯中金属元素含量垂向变化规律相似,1950年之前,沉积岩芯中金属元素含量较为稳定;1950年以来,Al、Cr、Ni和Cu含量逐渐降低,而As、Hg、Zn、Pb和Cd含量呈不同程度的升高趋势.根据富集系数结果,沉积物中主要污染元素为As、Cd、Pb和Zn,污染开始于1980年左右并逐渐加重,其中近表层沉积物中Cd达较强污染水平.沉积岩芯中As、Cd、Hg、Pb和Zn的人为污染累积量存在一定的空间差异,其中As污染累积量在中部和南部湖区相对较高.由于人为污染输入,沉积物中重金属由低生态风险上升为中等生态风险;近表层沉积物中Hg和Cd具有中高生态风险,其余元素为低生态风险.

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澜沧江梯级水库沉积物磷形态特征及释放风险

孙猛, 包宇飞, 王雨春, 胡明明, 李姗泽, 温洁, 张迪

中国环境科学. 2023, 43(7): 3634-3643.

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为阐明深水水库沉积物磷赋存形态的空间分布特征和潜在的释放风险,对澜沧江中下游4座梯级水库(功果桥、小湾、漫湾和糯扎渡)的沉积物和上覆水理化性质进行了研究.结果表明,各水库沉积物总磷(TP)含量变化范围在266.66~842.87mg/kg之间,平均为533.18mg/kg.各水库沉积物有机磷(OP)变化特征表现为功果桥水库沉积物OP以生物可利用OP为主过渡到其他水库以残渣磷为主.各水库沉积物无机磷(IP)分布特征表现为生物可利用IP由上游到下游逐渐增加,环境条件有利于下游水库生物可利用IP的形成.相关性分析表明,有机质和上覆水体环境因子是影响沉积物磷形态分布的重要因素.通过对各水库沉积物-水界面正磷酸盐(PO₄^3--P)浓度分析得知,孔隙水PO₄^3--P浓度范围在0.017~0.258mg/L之间,上覆水PO₄^3--P浓度范围在0.015~0.055mg/L之间,PO₄^3--P均是由孔隙水向上覆水进行扩散,其释放通量范围为0.010~0.116mg/(m²·d).季节性缺氧和区域沉积作用使下游水库存在较大的PO₄^3--P释放风险.

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南方典型闸控河口水质风险演变及调度策略

赵长进, 陈钢, 杨汉杰, 王文才, 叶颖欣, 房怀阳, 曾凡棠, 范中亚

中国环境科学. 2023, 43(7): 3644-3654.

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以华南地区典型重污染闸控河口——粤东地区的练江河口为研究对象,运用数值模型为主要研究手段,分析水质风险的季节性变化规律和对应的闸控调度策略.基于环境流体动力学模型EFDC,构建了覆盖练江-海门湾区域的三维水动力水质耦合模型,针对不同季节的水质风险特征,模拟和比较了不同调度方案的水质改善效果.枯水季节水质持续超标的情况下,采取高潮期间开闸纳潮,稀释污染物含量为主;但盐水倒灌的风险较大,不宜长时间纳潮.丰水季节的主要污染风险来自降雨带来的径流和氨氮含量骤增,将主要污染水团快速排出之后,在落潮期间开闸将续存水体排出口外,为后续洪峰来临时桥闸调控留出空间.通过在数值模型中释放和跟踪拉格朗日粒子,计算了丰、枯不同水期污染水团在干流内的总滞留时间和不同河段的水体交换状况.丰水季节的总滞留时间不超过10~15d,枯水季节的总滞留时间在1个月左右.中游的河段水体滞留时间较长,考虑到练江流域气候和富营养化水平,是水华发生的主要风险区域.

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屋面雨水干-湿沉降氮污染物迁移转化特性

李洁, 高赞, 王语翡, 郑文昊, 张琼华

中国环境科学. 2023, 43(7): 3655-3663.

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以氮污染物作为研究对象,研究了为期1a的15场降雨特征,采用相关性分析和非线性拟合等方法,探明了屋面雨水干、湿沉降过程氮污染物迁移变化规律.结果表明,各形态氮污染物在湿沉降与径流过程中的负荷削减规律显著相关,与降雨强度和COD变化相关性不强,尤其在降雨初期;针对氮污染物的初期冲刷效应分析发现,除总有机氮(TON)外均出现弱初期冲刷现象,冲刷强度从大到小在湿沉降中依次为:NO₃^--N>NH₄⁺-N> NO₂^--N>TON;径流:NO₃^--N> NO₂^--N >NH₄⁺-N >TON;同时发现干､湿沉降对屋面径流的平均TN贡献率分别为23.7%和76.3%,其中NH₄⁺-N综合占比最高,达50%以上.掌握屋面雨水氮污染物干、湿沉降迁变特征,可为城市屋面径流污染控制措施的制订提供参考.

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基于局部-全局混合自适应替代模型的地下水污染源反演识别

罗建男, 李雪利, 王鹤, 马溪, 宋卓

中国环境科学. 2023, 43(7): 3664-3671.

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为了提高地下水污染源反演识别的精度及计算效率,综合运用最优解准则及交叉验证-维诺图准则,提出了局部-全局混合自适应替代模型.将局部-全局混合自适应替代模型与遗传算法结合,应用于地下水污染源反演算例中,并与局部自适应替代模型及全局自适应替代模型进行对比.结果表明:基于局部-全局混合自适应替代模型的遗传算法得到的污染源反演结果精度最高且计算耗时最少,其反演结果与实际污染源特征基本一致,最大相对误差仅为3.51%.证明了所提出的局部-全局混合自适应替代模型在提高地下水污染源反演精度及计算效率方面的有效性.

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基于景观功能连通度的鄱阳湖草洲生境斑块重要性评价

张成, 陈文波, 黄芳芳

中国环境科学. 2023, 43(7): 3672-3687.

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以鄱阳湖草洲为研究对象,综合考虑水位变化与物种扩散生态过程,在识别不同水位梯度下草洲生境范围和斑块组成的基础上,通过基于图论的景观连通度方法分析不同水位梯度和不同扩散距离下草洲景观功能连通度的变化特征,分别运用可能连通度指数的相对值(dPC)和中介度指数(BC)识别重要草洲斑块和关键草洲节点.结果表明,鄱阳湖草洲呈现“水落滩出、水进草退”的景观特征,草洲生境同时面临水体的淹没效应和分割效应.随着水位的增加,草洲分布范围不断缩小,从7.54m水位下的1813.61km²减小到17.17m水位下的182.36km²,大斑块破碎与小斑块消失并存.从水位变化过程来看,随着水位的增加,草洲斑块在生态功能上的链接数减少、难以连接的独立组分增加、连接的可能性降低,草洲景观功能连通度逐渐降低.从物种扩散过程来看,物种扩散距离对草洲景观功能连通度具有绝对正向作用,随着扩散距离的增加,草洲景观功能连通度显著增加.共识别出重要草洲斑块124个,这些斑块一般面积较大,主要分布在鄱阳湖中部,集中分布在两个国家级自然保护区内.共识别出关键草洲节点16个,这些节点主要由小型斑块构成且主要分布在鄱阳湖中部和南部的边缘地带.巨型斑块和大型斑块对于维持草洲景观功能连通度有着极其重要的作用,但处于关键节点位置的小型斑块作为脚踏石或连接要素的作用也不可忽视.

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典型城市河流上覆水和沉积物细菌群落分析

张伟, 王敏, 郭逍宇

中国环境科学. 2023, 43(7): 3688-3695.

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基于高通量测序方法探究了潮白河水体和沉积物中细菌群落多样性、结构和功能的差异,并探讨其与自然河流垂直分布模式的差异.结果表明:水体和沉积物细菌群落不仅在NMDS排序图中具有明显的分布界限和范围,而且沉积物细菌群落丰富度、均匀度和综合多样性指数均显著高于水体.变形菌门和蓝藻菌门分别是上覆水体与沉积物细菌群路中的优势门和亚优势门,并在上覆水体中的相对丰度显著高于沉积物.以chloroplasts为代表的与光反应有关的功能在上覆水体中具有更高的丰度,而以sulfur_respiration为代表与硫循环相关的功能和以methanogenesis为代表与产甲烷相关的功能在沉积物中具有较高丰度.与自然河流相比较,固液相交换过程使得城市上覆水体和沉积物细菌具有更为相似的组成和多样性.与此同时,城市河道上覆水体和沉积物具有较强的互换能力,促进蓝藻菌门在沉积物中生存繁殖.通过控制再生水补给中病原细菌的输入可有效控制固相中病原细菌的蕴育过程,进而减少河道病原细菌二次释放风险.

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生物扰动对镧系锁磷剂控磷效能的影响

姚婧梅, 谭秋君, 史思捷, 韩乐, 智悦

中国环境科学. 2023, 43(7): 3696-3703.

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选取2种富营养化湖泊的优势底栖动物—黄色羽摇蚊(Chironomus flaviplumus)和苏式尾鳃蚓(Branchiura sowerbyi),通过微宇宙实验研究底栖动物对沉积物磷释放､镧系锁磷剂(LMB)控磷效能和LMB的镧(La)溶出及其生态风险.结果表明,未添加LMB时,摇蚊显著增加了内源磷释放,而苏式尾鳃蚓的影响则不显著;投加LMB后,黄色羽摇蚊和苏式尾鳃蚓对LMB控磷效能均有显著负面影响,其上覆水磷酸盐(PO₄^3-)浓度分别是对照组的2.50和2.23倍; LMB施用期间,生物扰动作用显著降低了上覆水中La浓度;且结果显示La在底栖动物生物体内富集.

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水钠锰矿对沉积物反硝化过程的影响机制

徐炜谟, 张龙, 李润佳, 曹力, 龙旦, 刘丹阳, 张李潘, 艾海男

中国环境科学. 2023, 43(7): 3704-3712.

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以重庆市嘉陵江支流——清水溪段沉积物为研究对象,将其暴露在不同水钠锰矿(δ-MnO₂)含量条件下(0,2,4,7g/kg),探究了δ-MnO₂对沉积物反硝化过程及氧化亚氮(N₂O)释放的影响机制.结果表明:δ-MnO₂抑制了沉积物中微生物电子传递系统(ETS)活性,导致了反硝化过程中4种关键酶活性的降低[硝酸盐还原酶(NAR):9.62%~43.64%;亚硝酸盐还原酶(NiRs):29.13%~69.39%;一氧化氮还原酶(NOR):22.55%~44.87%;氧化亚氮还原酶(NOS):20.48%~68.80%],从而抑制了整个反硝化过程,特别是显著降低了0~3h内各试验组的沉积物NO₃^--N还原速率(23.47%~89.30%).同时,δ-MnO₂降低了试验期内N₂O的释放量(2.65%~28.55%),这可能是因为NiRs/NOS的显著降低.微生物分析结果表明,经较长时间的暴露,δ-MnO₂改变了沉积物微生物群落结构,使得微生物群落向着适应高Mn环境的方向演化.Firmicutes门下的Exiguobacterium_sibiricum_255-15、Bacillus simplex和Proteobacteria门下的Pseudomonadales等与锰氧化还原相关的菌种得到富集,然而与沉积物异养反硝化相关的Trichococcus属的相对丰度减小,这可能是在经过δ-MnO₂的暴露后沉积物反硝化性能恶化的根本原因.

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长江经济带水环境中抗生素人体健康风险评价

陈昱如, 段艳平, 张智博, 涂耀仁, 高峻

中国环境科学. 2023, 43(7): 3713-3729.

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采集了长江经济带上游至下游5个城市(宜宾、重庆、宜昌、武汉和上海)的33个表层水体和50个鱼体样品,利用高效液相色谱串联质谱(HPLC/MS-MS)测定了样品中26种抗生素的浓度水平,分析了长江经济带表层水体和鱼体中目标抗生素的分布特征、来源和影响因素及其与城市特征之间的关系,并根据风险熵(RQ)对其健康风险进行了评估.结果表明,表层水体和鱼体中共检出18种抗生素,总量范围分别为0.01~80.37ng/L和n.d.~8.93μg/kg.表层水体中以磺胺类(SAs)、四环素类(TCs)和氯霉素类(CPs)抗生素为主,其中氟苯尼考(FF)均值最高,为61.33ng/L,鱼体中以四环素类(TCs)和氟喹诺酮类(FQs)抗生素为主,其中金霉素(CTC)均值最高,为17.35μg/kg;抗生素总量的空间分布呈上游地区>中游地区>下游地区的趋势;抗生素含量与鱼体型大小(体长和体重)呈正相关,不同生态习性和食性鱼类中抗生素含量呈中下层>中上层>底栖鱼类和草食性>肉食性>杂食性鱼类的趋势;抗生素浓度水平与城市化特征的相关性分析结果显示抗生素含量与第一产业和第二产业占GDP的比例呈正相关;主成分分析和冗余分析结果显示抗生素主要污染来源为养殖废水和生活污水的排放;健康风险评价结果表明,各年龄段人群通过饮用水和食用鱼两种暴露途径的总健康风险熵值(RQ)均小于0.1,处于低风险;武汉和宜宾地区风险相对较高,风险程度随年龄降低而增加;不同食性和生态习性鱼类的RQ值显示草食性、中下层和底栖鱼类的风险相对较低.

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母婴PFASs靶向与非靶向分析及新生儿健康风险

鲍佳, 渠文娥, 邵立新, 刘洋, 王新, 吴雨晴

中国环境科学. 2023, 43(7): 3730-3740.

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对采集自阜新氟化工厂周边产妇50组配对母体、新生儿血清以及胎盘样本,进行靶向分析与非靶向筛查.在靶向分析中,采用高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS) 对所有样品中的21种传统全氟和多氟烷基物质(PFASs)进行定量分析,发现全氟辛酸(PFOA) 、全氟丁酸(PFBA)和全氟丁烷磺酸(PFBS)为最主要的PFASs污染物.通过基于高分辨率质谱(HRMS)的非靶向筛查,在所有样本中共识别出11类(49种)新型PFASs,其中4类(20种)新型PFASs首次在人体血清和胎盘中发现.传统PFASs母体-胎盘转移(R_m/p)和母体-新生儿转移(R_m/n)系数的中位数分别为1.7和2.0;而新型PFASs的R_m/p和R_m/n中位数分别为0.9和0.8.从而导致新型PFASs从母体血清到新生儿血清的贡献率由90%增加至96%.此外,线性回归分析揭示新生儿生长参数(妊娠期和头围)、血清中甲状腺激素、性激素和糖皮质激素水平与新生儿血清中若干传统和新型PFASs水平之间存在显著相关性,其中最具代表性的化合物为全氟羧酸类化合物(PFCAs)、全氟磺酸类化合物(PFSAs)、氢代全氟羧酸类化合物(H-PFCAs)、氢代全氟磺酸类化合物(H-PFSAs)和氯代多氟醚磺酸类化合物(Cl-PFESAs).血清中传统和新型PFASs可能对新生儿造成一定的健康风险.

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上海市PM_2.5污染相关的死亡负担和经济健康损失评估

周璐, 牛越, 陈仁杰, 阚海东

中国环境科学. 2023, 43(7): 3741-3747.

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基于2021年上海市16个区的细颗粒物(PM_2.5)年均浓度数据,采用全球暴露死亡模型和统计生命价值法,评估了实际污染水平及不同PM_2.5控制情景下PM_2.5污染相关的死亡负担和相应的健康经济损失.结果表明,尽管2021年上海市PM_2.5年均浓度(27 µg/m³)低于我国环境空气质量二级标准(35 µg/m³),但相对于反事实最小PM_2.5年均浓度(2.4 µg/m³),仍可造成13274(95%CI:10110~21483)人过早死亡,人群归因分数为9.5%(95%CI:7.3%~15.5%),相应健康经济损失为665.24(95%CI:506.65~1076.64)亿元,占上海市生产总值的1.5%(95%CI:1.2%~2.5%).相对于当前评估水平,若PM_2.5年均浓度降低至世界卫生组织(WHO)最新提出的PM_2.5空气质量指导值水平(5 µg/m³),上海市PM_2.5相关死亡人数将减少9873人,经济损失将减少74.4%.因此,建议制定更为严格的地方性空气质量标准以保障上海市公众健康.

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氧化多环芳烃通过组蛋白乙酰化促进肿瘤-内皮细胞黏附

李丹, 薛美瑛

中国环境科学. 2023, 43(7): 3748-3754.

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在对太原市采暖期和非采暖期大气PM_2.5样品中3种氧化多环芳烃(Oxy-PAHs)含量进行分析的基础上,选择其中1种进行体外细胞暴露,通过蛋白印迹(Western Blot)以及染色质免疫沉淀(ChIP)等技术手段探讨肿瘤-内皮细胞的黏附情况.结果表明,9-芴酮含量相对稳定,因此采用9-芴酮进行暴露;肿瘤-内皮细胞黏附能力以浓度依赖性方式增强,最强为对照组的3.24倍,且当9-芴酮浓度为20和100 μmol/L时内皮细胞黏附分子E-selectin和VCAM-1表达量显著增加,当9-芴酮浓度为20时肿瘤细胞黏附分子ICAM-1的表达量也显著增加;在此过程中20μmol/L 9-芴酮暴露后与乙酰化组蛋白结合的E-selectin的量是对照组的5.97倍.这些结果揭示了Oxy-PAHs通过表观遗传调控促进肿瘤转移的潜在机制,为Oxy-PAHs环境暴露引起的肺癌的治疗提供了新的研究思路.

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工业企业数字化转型的节能减排效应研究

余畅, 马路遥, 曾贤刚, 马冬妍

中国环境科学. 2023, 43(7): 3755-3765.

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为探讨工业企业数字化转型的节能减排效应,基于2015年~2021年13万余家工业企业大数据样本综合测度数字化转型水平,并运用固定面板模型和空间杜宾误差模型分析数字化转型水平对企业能源强度及其所在地区碳排放强度的影响.结果表明:(1)工业企业数字化转型水平每增加1%,对应能源强度降低1.907%,碳排放强度降低1.416%.(2)基于省级异质性的分组证明,各省、直辖市以及自治区之间存在明显的异质性.在数字化转型水平本身较高的地区、东部经济发达地区、资金及技术禀赋的直辖市以及数字化相关的试点地区,数字化转型水平对能源强度和碳排放强度的抑制作用明显较强.(3)数字化转型水平的节能减排作用有明显空间溢出效应.数字化转型水平对能源强度和碳排放强度的影响为负,且间接效应均大于直接效应.

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西电东送北通道碳转移特征研究

蒯鹏, 徐梦昕, 李影, 邓明翔

中国环境科学. 2023, 43(7): 3766-3774.

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以西电东送北通道为研究对象,基于拓展的隐含碳转移分解模型,探讨西电隐含碳向东部转移的典型特征,识别关键地区、部门及其关键转移路径.结果显示:内蒙和山西是西电隐含碳转出的关键地区(占比达到85.8%),北京、河北和山东则是转入的关键地区(占比达到91.8%);隐含碳转移以间接路径为主(山西和内蒙向北京、河北、山东的间接转移量占比高达85%~98%);4个东部省市均有多个行业被识别为关键部门,其中既包含一些传统意义上的高碳行业,如化学产品、电力、热力的生产和供应、建筑等,也包含直接碳排放较低的行业,如各类设备制造业、食品和烟草等;以北京和河北的建筑业、食品和烟草业为例发现,C2、C4和C5是其承接西电隐含碳的关键路径,表明该两部门对西电的直接(C2)和间接(C4和C5)依赖度均较高.

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区域碳减排合作的微分博弈与多情景模拟研究

袁亮, 祁煜智, 何伟军, 吴霞

中国环境科学. 2023, 43(7): 3775-3786.

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基于多元利益主体视角,建立由碳盈余政府、碳赤字政府和碳排放企业组成的区域碳减排动态微分博弈模型,探究多元利益主体的策略均衡解,比较分析有成本分担和无成本分担两种决策背景下多元利益主体策略选择、努力水平和社会福利的变化情况,构建了系统动力学模型进行多情景模拟仿真.结果表明:(1)成本分担政策下各利益主体的减排努力水平、收益水平、社会福利水平均有提升;(2)多元利益主体的减排策略选择之间会产生交互影响,受到各主体成本收益关系的影响;并且合作收益的变化还受到购买比例和奖励比例的影响;(3)边际收益的增加将提升减排积极性,减排效率衰减系数和减排成本与努力水平负相关;(4)社会福利、边际收益和碳减排量对碳赤字政府和碳排放企业的努力水平有较大影响;(5)碳赤字政府碳排放购买比例对碳盈余政府减排努力水平影响较大;(6)碳赤字政府减排奖励比例、企业社会声誉和区域碳减排外部性影响对碳排放企业减排努力水平有重要影响.

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基于水泥企业电-碳关系的碳排放监测

张舒涵, 陈晖, 王彬, 余润心, 马志婷, 缪雨含

中国环境科学. 2023, 43(7): 3787-3795.

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基于电力数据的实时性、精确性、覆盖面广等优势,构建水泥企业的电碳指数,运用机器学习算法研究水泥企业生产净购入电量与二氧化碳排放总量的关系,分别建立单样本日度电碳监测模型和多样本年度电碳监测模型,结果表明,9种回归方法中表现最佳的Lasso模型拟合优度(R²)为0.915和0.831,水泥企业电碳指数的关键影响因素主要为熟料生产电力排放因子和熟料工段耗电量在全厂用电量的占比,验证了电力相关数据在碳排放监测模型中的重要性,模型应用将有效提高水泥企业的碳排放监测效率和降低碳排放监测成本.

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中国式行政集权的企业减排效应——基于撤县设区改革的微观分析视角

刘军, 罗陕缘, 韦光龙

中国环境科学. 2023, 43(7): 3796-3807.

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基于1998~2013年中国1014家工业企业的平衡面板数据,来识别市县间集权式改革的环境管辖权上移对企业排放行为的影响路径,对于解决分权体制下属地化管理模式造成的环境污染负外部性问题具有重要现实意义.实证结果表明:撤县设区改革会增大企业COD去除量和减小SO₂排放量,说明了该改革起到了对企业排放行为的约束作用.机制研究发现:撤县设区改革通过提高企业全要素生产率或者减少企业产量两条路径来达到减排效果.异质性分析表明,撤县设区改革的企业减排效应在非国有企业、小型企业、南方地区以及中西部地区更为明显.结论通过了区县数据替换、删除特殊样本以及使用县与市中心距离的工具变量识别等一系列稳健性检验.由此,应该设置合理的奖惩措施,保证地方政府科学落实改革方案,并对北方地区进行市场化改革,创造良好的营商环境,同时关注小型企业的市场需求,进行有效的资金人才扶持.

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奖惩组合政策下企业策略性环境治理演化博弈

黄新焕, 鲍艳珍, 陈勇智, 蔡彬清

中国环境科学. 2023, 43(7): 3808-3820.

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为了制定合理的奖惩政策抑制企业策略性环境治理行为,基于动机—行为—绩效分析框架,构建地方政府与企业的演化博弈模型,探讨政府奖惩组合政策对企业策略性环境治理行为演化的影响,分析不同奖惩组合政策下系统实现演化稳定状态的条件,以及最优奖惩组合政策下各参数变化对企业实施前瞻性环境治理概率的影响.研究表明:当政府实施静态惩罚和静态补贴组合政策时,系统无法渐进稳定于中心点;当实施动态惩罚和静态补贴、静态惩罚和动态补贴、动态惩罚和动态补贴3种组合政策时,系统存在演化稳定策略.当企业因前瞻性环境治理获得的声誉收益小于某阈值时,动态惩罚和静态补贴为最优奖惩政策;当声誉收益大于该阈值时,动态惩罚和动态补贴为最优奖惩政策.地方政府对企业前瞻性环境治理行为的补贴金额过高,补贴激励效应会扭曲,补贴效应出现反转.

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环境税费改革对能源利用效率的影响与作用机制研究

黄和平, 李莹

中国环境科学. 2023, 43(7): 3821-3834.

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以2004~2020年中国30个省(直辖市、自治区)为样本,从税费差异视角,考察以《环境保护税法》出台为标志的环保费改税政策对能源利用效率的影响及作用机制.研究发现:环境保护费改税使排污税额征收标准提高了的省(市、区)单位GDP能耗降低了13.2%、绿色全要素能源效率提升了38.3%,具有良好的降耗提效政策效应,该结论在一系列稳健性检验后仍然成立;环保费改税的降耗提效效应存在地区差异,西部和北方地区分别降低了15.3%和23.3%的单位GDP能耗,南方和东部地区分别提高了39.9%和60.4%的绿色全要素能源效率;要素发育水平高于6.205、法制化水平高于5.689的地区以及资源再生型和成长型城市降耗提效政策效果更为显著;税收征管力度应维持在历年强度均值(1.012)附近,才能给予排污主体提高绿色全要素能源效率的时间和空间.此外,通过动态空间杜宾模型检验发现,环保费改税具有负向外溢效应,且这种外溢效应具有一定的延续性,短期内不利于环境保护税发挥降耗提效功用,但环保费改税将通过减少工业污染、增加环保投入和强化绿色创新水平作用机制,促使其降耗提效的长期效应显现.

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资源依赖、政府廉政水平与绿色技术创新——来自中国资源型城市的经验证据

秦炳涛, 彭涔, 葛力铭, 俞勇伟

中国环境科学. 2023, 43(7): 3835-3847.

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基于2000~2017年我国资源型城市面板数据,综合采用固定效应模型、中介效应模型、调节效应模型与工具变量法等多种计量分析方法,实证分析了资源依赖对资源型城市绿色技术创新的影响及其作用机制.结果表明,资源依赖显著抑制了资源型城市的绿色技术创新,这一结论在经过一系列稳健性检验以及控制内生性问题后依然成立.机制分析表明,资源依赖会通过降低政府清廉水平,进而抑制资源型城市的绿色技术创新.异质性分析表明,资源依赖通过降低政府廉政水平抑制绿色技术创新存在显著的地区差异,资源依赖的挤出效应仅在高腐败城市、高资源依赖城市、中小城市和传统矿业类城市显著,政府廉政水平这一中介机制在扩张型资源型城市发挥了更为明显的作用,而再生型资源型城市产业结构多元,资源依赖正向影响绿色技术创新.政府规模过大降低政府廉政水平的同时,对资源依赖影响绿色技术创新起负向调节作用.

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基于SMOTE-GA-CatBoost算法的全国地表水水质分类评价

徐玲, 景向楠, 杨英, 李卫华, 刘怡心, 严国兵

中国环境科学. 2023, 43(7): 3848-3856.

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针对地表水分类评价中水污染特征空间的高冲突性以及水质类别的不均衡性等问题,以7项地表水水质指标为水质评价因子,采用SMOTE过采样技术结合遗传算法和CatBoost模型对全国主要江河和重要湖库分别进行水质分类评价,并与其他4种改进集成算法进行对比.结果表明:SMOTE预处理有效改善样本类别的不均衡性,提高CatBoost模型对少数类水质样本分类的准确性;遗传算法调参有效提高CatBoost模型的收敛速度和分类精度,优化了模型的分类性能;SMOTE-GA-CatBoost模型对江河和湖库的水质分类效果均优于其他4种改进集成分类模型,其对江河水水质分类的准确率、精确率、召回率、F1分别为97.7%、97.8%、96.1%、96.9%,对湖库水水质分类的准确率、精确率、召回率、F1分别为96.7%、96.2%、95.4%、95.8%,该模型可以实现不同水域的水质分类评价.

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