中国环境科学

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中国环境科学. 2024, 44(5): 0-0.

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大气中酰胺的研究进展与展望

范亮, 张海杰, 王玮, 李俊玲, 任艳芹, 高锐, 李红, 徐义生

中国环境科学. 2024, 44(5): 2369-2385.

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综述了近几十年酰胺的相关研究成果,对其基本性质、检测分析手段、浓度水平和分布特征、源和汇、环境和健康效应进行了系统地总结和探讨.外场检测结果表明大气中的酰胺主要分布于城市地区.气态酰胺的来源除自然源的一次排放及二次转化外,还包括污水和废物处理、机动车尾气、工业过程、烹饪等餐饮行业的生物质燃烧、烟草燃烧等人为一次源以及在碳捕获和农业等人为过程中的二次转化.二次转化的化学反应机制主要包括胺的氧化转化以及RO₂与NO₃自由基的反应等.大气中的酰胺在白天会被OH自由基有效去除,在晚上会被NO₃自由基有效去除,在Cl自由基浓度较高的沿海地区或工业排放地区,会被Cl自由基有效去除.与自由基的反应均遵循相似的反应机制,即自由基夺取酰胺分子中的氢原子.此外,酰胺可通过参与新粒子生成(NPF)过程,对二次有机气溶胶(SOA)的生成、大气环境和人体健康产生影响.基于目前对大气中酰胺的研究现状分析,提出了研究展望,未来要加强大气复合污染背景下的检测和分析方法的完善,及对生-消反应机制以及环境健康效应的探讨.

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华北地区南部城市秋冬季黑碳来源解析——基于改进后的黑碳仪模型

辛治轩, 牛大伟, 张楠, 杨文, 孔少飞, 叶思杭, 赵雪艳, 韩斌

中国环境科学. 2024, 44(5): 2386-2398.

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为分析华北地区南部城市漯河市秋冬季黑碳(BC)浓度和来源的变化特征,使用7波段黑碳仪(AE33)于2022年9月1日~2023年2月28日在漯河市测量BC浓度,并使用改进后的钾离子动态约束黑碳仪模型进行源解析.此外,对元旦及春节期间烟花爆竹燃放对eBC_EC和K+的影响进行分析,以期对华北南部城市的BC污染控制提供合理的建议.结果表明,漯河市秋冬季eBC_EC平均浓度为3.62 μg/m³,冬季浓度(5.17 μg/m³)约为秋季浓度(2.15 μg/m³)的2.4倍.eBC_EC昼夜浓度变化呈双峰型,峰值出现在8:00和21:00.使用改进后的黑碳仪模型解析出秋冬季BC主要来自化石燃料燃烧的贡献(74.69%±15.63%),其次为生物质燃烧贡献(25.31%±15.63%),控制化石燃料燃烧源对BC污染的改善更加有效.元旦、元宵节和春节等烟花爆竹燃放时段eBC_EC的浓度均值分别为11.45、8.42和8.12 μg/m³,分别为非烟花爆竹时段的2.6、1.9和1.8倍; 春节、元宵节和元旦烟花爆竹燃放时段K+浓度分别为26.11、16.23和5.79 μg/m³,分别为非烟花爆竹时段的6.9、6.3和3.6倍; 烟花爆竹燃放时段K+浓度增幅明显高于eBC_EC,会对约束模型结果造成干扰,建议使用该模型时剔除烟花爆竹燃放时段的数据.

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不同制式地铁车站公共区PM_2.5污染特征

纪文静, 曾俊杰, 李晓锋

中国环境科学. 2024, 44(5): 2399-2406.

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为了解屏蔽门和安全门制式地铁车站公共区PM_2.5的污染特征,分别选取不同制式地铁车站,同步采集分析车站公共区及室外的PM_2.5浓度及成分,并利用PMF法解析公共区PM_2.5的来源组成.结果显示,屏蔽门车站公共区 PM_2.5的平均浓度显著低于安全门车站,但高于站外大气PM_2.5 浓度.安全门车站公共区中Fe、Cu元素的站内外浓度比(I/O比)分别为32和9,远超屏蔽门车站Fe、Cu的I/O比(16和4).依据源解析结果将公共区PM_2.5来源区分为站内源和站外源,安全门车站中站内源贡献达74%,产生的元素浓度和为40.1μg/m³,而屏蔽门车站中站内源贡献为69%,产生的元素浓度和仅18.8 μg/m³.此外,两类车站中站内源对站内重金属元素贡献均超过80%,但安全门车站中站内源产生的重金属浓度为36.9 μg/m³,而屏蔽门车站仅为17.5 μg/m³,相比安全门降低53%.因此,屏蔽门制式相比安全门制式可以显著降低地铁车站公共区PM_2.5质量浓度及PM_2.5中重金属元素含量.

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秦岭北麓地区CO₂和水汽湍流输送实验研究

彭艳, 赵奎锋, 张璐, 张宏昇, 李星敏

中国环境科学. 2024, 44(5): 2407-2417.

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利用中国气象局秦岭气溶胶与云微物理野外科学试验基地长安站2021年4月~2022年3月涡动相关系统观测资料,结合气象观测资料,研究了秦岭北麓城郊过渡带近地面大气CO₂、H₂O浓度、蒸发量以及湍流通量演变特征,并讨论了气象要素对碳通量的影响.结果表明:观测时段内CO₂小时浓度年均值为(404.4±27.9)×10^-6,与瓦里关大气背景观测站和全球背景观测站CO₂年均值浓度水平相当,水汽小时浓度年均值为9.44g/m³,年总蒸发量为1321.5mm; CO₂、水汽浓度和蒸发量均存在显著的月、季节变化特征; CO₂和水汽通量存在明显的日、月和季节变化,全年白天均表现为较强的碳吸收,观测时段内CO₂总吸收量约为-3047g/m²;夜间表现为碳排放,观测时段内总排放量约为2631g/m²;气温、土壤温度、相对湿度和风速的变化均会对区域内CO₂通量产生影响,温度升高会增加区域内植被的固碳能力;白天CO₂通量负值多出现在西风条件下,农田和植被覆盖率较大的区域为CO₂通量的主要贡献区域;夜间CO₂通量正值主要来自于植被、土壤呼吸作用和人类活动排放的贡献.总体而言,秦岭北麓城郊过渡带呈现较为明显的碳汇属性,实验时段内CO₂的净吸收量约为-416g/m².

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海南区域背景点光化学污染特征及VOCs来源解析

林尤静, 颜为军, 徐文帅, 杜传东, 王伯光, 龚道程, 李勤勤, 盛慧, 孟鑫鑫

中国环境科学. 2024, 44(5): 2418-2430.

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海南区域背景点位于海南省东北部,是热带地区大气传输通道上的重要站点.于2021年8月~12月在海南区域背景点开展光化学污染物(O₃、PAN)及其前体物VOCs的在线观测,分析了光化学污染变化特征及规律、VOCs的组成特征、臭氧生成潜势(OFP)及化学活性(L^.OH),并利用PSCF和PMF方法进行VOCs来源解析.结果表明,海南区域背景站环境空气污染物浓度水平较低.当主导风向转偏北风后,各项污染物浓度升高.O₃在气象条件影响下白天生成夜间积累,形成光化学污染.观测期间光化学反应前体物VOCs平均浓度(体积分数)为(7.21×10^-9±4.60×10^-9),各类VOCs浓度从大到小排序为烷烃>OVOC>芳香烃>烯烃>炔烃.污染期各项浓度显著高于清洁期.VOCs活性分析结果表明OVOC和烯烃主要参与光化学反应.污染期前体物、PAN和O₃的潜在来源高值区主要分布在珠三角至福建东南部发达的沿海地区.根据PMF源解析模型分析结果海南区域站受到人为源显著影响,机动车尾气(37.8%~46.2%)是海南O₃污染的重要贡献来源.

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改进型人工快渗系统处理村镇污水效能研究——水力负荷周期的影响

孙启雅, 王林, 李咏梅

中国环境科学. 2024, 44(5): 2431-2439.

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在传统人工快速渗滤(CRI)系统的基础上,构建非饱水层、饱水层两段式改进型CRI系统,并以玉米芯作为饱水层的固体碳源,探究了水力负荷周期(3, 6和12h)对村镇生活污水处理效能的影响,分析了其微生物机理.结果表明,改进型CRI系统的最佳水力负荷周期为6h,系统出水化学需氧量(COD)、氨氮、总氮和总磷平均浓度分别为5.40, 0.91, 5.59与0.47mg/L,达到了《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)一级A排放标准.微生物分析结果表明,系统COD的去除与硝化作用发生在系统的非饱水层,Proteobacteria和Actinobacteria是有机物代谢主要的功能微生物,Nitrospirae是主要的硝化功能菌.饱水层的功能微生物Chloroflexi降解玉米芯为反硝化过程提供了充足的碳源,并且携带高丰度的反硝化关键功能基因促进了饱水层的反硝化过程.研究结果不仅可以为农业废弃物的资源化利用实现村镇生活污水的提质增效提供依据,还可以为改进型CRI系统强化村镇生活污水的处理提供技术支撑.

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紫外联合过氧甲酸灭活真菌孢子的效能与机制

王静怡, 吴戈辉, 林薇, 黄廷林, 文刚

中国环境科学. 2024, 44(5): 2440-2448.

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探索了紫外/过氧甲酸(UV/PFA)联合工艺对两种典型致病真菌(黑曲霉和黄曲霉)的灭活效能与机制.结果显示,UV/PFA在8min时可实现黑曲霉1.21-log、黄曲霉2.08-log的灭活,且效率高于单独PFA和单独UV的效率之和,表现出协同作用.联合灭活的机制主要是UV能活化PFA生成强氧化性的羟基自由基(·OH)对细胞膜造成破坏,提高胞内活性氧水平增大细胞应激,也便于PFA渗透进入细胞内部,从而增强灭活效率.联合灭活过程中起主要作用的是UV,其次是·OH,二者在黑曲霉灭活中的贡献率分别87%和11%,在黄曲霉灭活中的贡献率分别为71%和27%.此外,经过联合灭活后,真菌再生长的时间推迟,再生长的最大潜能也得到抑制.

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纳米氧化镍长期暴露对活性污泥物化特性及微生物代谢的影响

王宇超, 杨垒, 崔珅, 郭淋凯, 路颢琪, 李玉彩, 孟红艳, 任勇翔

中国环境科学. 2024, 44(5): 2449-2459.

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为揭示纳米氧化镍(NiO NPs)在复杂环境体系中的生物毒性效应,以活性污泥为研究对象,探讨了NiO NPs(0~200mg/L)长期暴露对序批式生物反应器运行效能、污泥性能以及微生物代谢作用的影响.结果表明,低浓度(0~50mg/L)NiO NPs对活性污泥运行效能影响不显著,高浓度(100~200mg/L)NiO NPs对氨氮和COD去除有明显抑制作用,分别降低了8%和20%.随着NiO NPs的浓度增加,硝化过程关键功能酶氨单加氧酶(AMO)和羟胺氧化酶(HAO)活性分别降低55.71%和62.09%,乳酸脱氢酶(LDH)释放量增加了113.06%.同时,NiO NPs对活性污泥絮凝性产生负面影响,污泥平均粒度增加,絮体形状松散,絮凝性略有降低.胞外聚合物(EPS)整体呈下降趋势,高浓度下蛋白质(N-H, C=O)和多糖(C-O, C-C, C-O-C, C-O-H)相关官能团的强度减弱,三维荧光蛋白特征峰强度大幅降低.但死亡微生物的生物分解和应激反应促进了EPS中微生物代谢和酪氨酸蛋白类物质生成.此外,活性污泥中微生物群落的多样性和稳定性均受到NiO NPs的影响.PICRUSt2预测显示,微生物的代谢和遗传信息处理相关的代谢通路均受到NiO NPs的显著抑制.因此,NiO NPs通过改变微生物群落结构和代谢通路影响活性污泥硝化作用和有机物的去除.

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生物碳基纳米钯铜催化剂的优化制备及脱硝研究

莫晓馨, 张立浩, 吴雨晴, 董翼, 朱宗强, 朱义年

中国环境科学. 2024, 44(5): 2460-2472.

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针对目前高效处理水体硝酸盐污染的技术瓶颈,以毛竹生物碳为载体基材,通过湿化学-浸渍还原的手段制备生物碳基纳米钯铜双金属催化剂(Nano-PdCu-BC),并以其为粒子电极,协同传统的二维电化学反应器,搭建三维粒子电催化反应体系去除水体中的硝酸盐污染物.探究了催化剂制备的前驱液浓度、初始硝酸盐氮浓度、电流强度、催化剂投加量和初始pH值对电催化还原NO₃^-N的影响.结果显示,通过浸渍还原的方法可以将钯铜双金属成功负载在毛竹生物碳载体上,获得纳米钯铜双金属催化剂.在前驱液为0.60g/L PdCl₂和0.15g/L CuCl₂的溶液组合,初始硝酸盐氮(NO₃^-N)浓度为100mg/L、电流强度为220mA、初始pH值为7,催化剂投加量为0.80g/L的条件下,反应180min后硝酸盐氮去除率可达99.68%,N₂选择性约为44.25%;Nano-PdCu-BC电催化还原NO₃^-N的反应符合一级反应动力学,反应动力学常数k值为0.034/min;经3次循环使用后,NO₃^-N去除率仍维持在95%以上,N₂选择性保持在40%以上;揭示了纳米钯铜双金属催化剂电催化还原硝酸盐的机理,纳米零价Cu位点吸附NO₃^-N后被氧化为CuO,提供电子促进NO₃^-N还原为NO₂-N,协同纳米零价Pd,通过为吸附激活原子氢H^*间接还原NO₃^-N,达到将NO₃^-N还原为NH4和N₂的目的.

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Shewanella oneidensis MR-1对地下水低渗透区中Cr(VI)和硝酸盐的协同异化还原

贡玉凤

中国环境科学. 2024, 44(5): 2473-2482.

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Cr(VI)和硝酸盐是地下水中常见的复合污染物,且有可能通过迁移扩散至低渗透区而导致其修复问题被忽视.利用Shewanella oneidensis MR-1作为功能微生物,分别研究了摇瓶和非均质模拟装置中两种污染物的协同异化还原过程.结果表明:摇瓶实验中,Cr (VI)的去除主要依赖于初始菌浓度,而受硝酸盐浓度、电子供体乳酸盐浓度的影响较小. 反之,硝酸盐的还原则明显受到Cr (VI)的抑制,当Cr(VI)浓度在0到0.02mmol/L时,其一级动力学还原速率从0.635h^-1降至0.164h^-1.同时,乳酸盐氧化也明显受到Cr(VI)的抑制,表明Shewanella oneidensis MR-1的代谢过程可能受到了Cr(VI)的毒性干扰.在非均相装置实验中,Cr(VI)进水浓度小于等于5mg/L(约0.1mmol/L)时,15d基本可以完全去除,对应硝酸盐去除60%左右;当Cr(VI)浓度增至10mg/L (约0.2mmol/L)时,Cr(VI)和硝酸盐的去除率分别降至40%和50%左右.装置内截留的Cr(VI)还原产物以Cr(OH)₃为主,硝酸盐的还原产物以氨为主.

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氮掺杂生物炭负载CuS活化过硫酸盐去除橙黄G

陈思良, 孙雯, 洪耀良

中国环境科学. 2024, 44(5): 2483-2494.

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以小麦秸秆和尿素为原料,通过热解-共沉淀法制备氮掺杂生物炭负载CuS的复合材料(CuS@NBC),采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、全自动比表面及孔隙率分析仪(BET)等手段对CuS@NBC的理化性质进行分析,并将其用于活化过二硫酸盐(PDS)以降解水中的偶氮染料橙黄G(OG),探究PDS浓度、CuS@NBC浓度和初始pH值等反应条件对OG去除效果的影响,以及CuS@NBC的循环利用性能.结果表明,在OG浓度为50mg/L, CuS@NBC浓度为0.2g/L, PDS浓度为4mmol/L时, OG的去除率和矿化率分别为99.16%和36.79%;在初始pH值为5~9范围内OG具有良好的去除效果; CuS@NBC在循环使用5次后, OG的去除率仍有75.92%.通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)光谱测试结果表明CuS@NBC/PDS体系中主要活性氧为 O₂·^-和¹O₂. X射线光电子能谱仪(XPS)分析结果表明, CuS@NBC表面的Cu⁺、C=O、-COOH和石墨氮是活化PDS的主要活性位点.离子共存实验表明,Cl^-对OG的去除具有促进作用, NO₃^-对OG的去除几乎没有影响,而HCO₃^-和HA对OG的去除具有显著的抑制作用.此外,结合实验结果提出CuS@NBC/PDS体系可能的活化机制.

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在UV₃₆₅和太阳光辐照下EfOM生成DBPs及其毒性的变化

徐瑜霄, 安亚丽, 陈文凤, 李晨, 黄徐荔, 陈荣, 马晓妍, 王娜

中国环境科学. 2024, 44(5): 2495-2503.

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为了探究污水厂出水中溶解性有机物(EfOM)经氯化消毒处理后生成的消毒副产物(DBPs)暴露在太阳光下的变化规律,探究了单一及混合DBPs在UV₃₆₅和太阳光辐照下的光解和水解特性,从而揭示氯化EfOM过程生成的DBPs的增衰规律以及伴随的两种生物毒性的变化.结果表明,氯化EfOM生成的6种DBPs中,一氯二溴甲烷和1,1,1-三氯丙酮在UV₃₆₅和太阳光辐照下均可降解,在UV₃₆₅辐照下的光解速率分别为0.0072和0.0523h^-1,而在太阳光下光解速率分别为0.0293和0.1551h^-1,其在太阳光下的光解速率大于UV₃₆₅.混合DBPs体系中,在UV₃₆₅或者太阳光的辐照下,共存的DBPs之间可产生促进/抑制降解现象.在UV₃₆₅辐照下,EfOM生成的DBPs(除了三氯甲烷)基本随着时间的延长而增加了16.5%~231.1%,并且氯化EfOM溶液的急性毒性和遗传毒性分别升高了17.0%和降低了5.6%.但是,在太阳光辐照下,三氯乙酸和1,1,1-三氯丙酮则下降了36.2%和82.2%,其它DBPs基本保持稳定,且氯化EfOM溶液的急性毒性和遗传毒性降低了35.8%和37.7%.这将为污水厂尾水排放到开放性水体受太阳光辐照后的生态安全保障提供了一定的依据.

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g-C₃N₄/Pd/C₃N₄Bi₂WO₆光催化剂协同降解苯扎贝特机理研究

尹泽, 高博熠, 刘愿强, 高爱舫

中国环境科学. 2024, 44(5): 2504-2513.

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利用贵金属Pd的等离子体共振效应和形貌可控C₃N₄Bi₂WO₆的光催化协同作用,通过低温水热法设计合成具有高效可见光活性的花状g-C₃N₄/Pd/C₃N₄Bi₂WO₆异质结复合催化剂.在可见光照射下,异质结复合催化剂光催化降解BZF的去除率均高于g-C₃N₄,g-C₃N₄/C₃N₄Bi₂WO₆,Pd/g-C₃N₄和C₃N₄Bi₂WO₆,其中,50% g-C₃N₄/Pd/C₃N₄Bi₂WO₆对BZF的去除率为96%,是Pd/g-C₃N₄的1.8倍,g-C₃N₄和C₃N₄Bi₂WO₆的2.7倍.基于表征分析可知,g-C₃N₄/Pd/C₃N₄Bi₂WO₆复合催化剂中C₃N₄Bi₂WO₆呈现中心辐射花状纳米结构,并与层状Pd/g-C₃N₄连接;贵金属Pd可作为电子传输的介质,促进g-C₃N₄和C₃N₄Bi₂WO₆Z型异质结构的形成,有利于协同提升可见光催化活性.淬灭实验和EPR表征证实了·OH是g-C₃N₄/Pd/C₃N₄Bi₂WO₆催化降解BZF的主要活性物质,LC-MS/MS分结果表明羟基化作用取代贝特链是BZF降解的主要路径.

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生物炭添加对人工湿地氨气排放的影响研究——基于微生物群落组装机制分析

苗雅琴, 朱卫红, 沈昱廷, 祝惠

中国环境科学. 2024, 44(5): 2514-2525.

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基于中宇宙模拟实验,探究了不同生物炭添加比例对表流人工湿地脱氮性能及氨气减排效果的影响及作用机理,并通过机器学习和基于系统发育分箱的零模型(iCAMP)进一步探讨了其中的微生物学机制.结果表明,与未添加生物炭的对照组相比,添加50%的生物炭显著促进了人工湿地中氨氧化菌(如Chloroflexi、Rhodocyclaceae)的生长,增强了系统内氨氮的转化,减少了32%的氨气排放量.随机森林模型筛选得到的敏感微生物物种(如Planctomycetes、Parcubacteria)可作为指示氨挥发排放通量的初步指标.人工湿地基质中生物炭的比例与群落结构的变化存在密切联系.生物炭添加比例的升高导致物种系统发育结构聚集并促进了与碳、氮循环相关的特定功能细菌群落(如Gammaproteobacteria、Deltaproteobacteria)的生长和建立.本研究为揭示控制人工湿地微生物群落的驱动因素提供了新的视角,对生物炭在人工湿地中的实际应用具有指导意义.

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黄河上游兰州段SCCPs污染特征及来源解析

程景隆, 贾柠屹, 胡柏丞, 郭雨轩, 宋世杰, 赵渊, 毛潇萱

中国环境科学. 2024, 44(5): 2526-2533.

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对黄河上游兰州段2023年枯水期和丰水期水环境中短链氯化石蜡(SCCPs)的污染特征、来源和生态风险展开调查.研究区水相、悬浮颗粒相和沉积物中SCCPs浓度水平分别为116.04~1057.74ng/L、1.89~68.93 μg/g(干重)和121.65~428.97ng/g(干重).水相中SCCPs浓度丰水期高于枯水期,而悬浮颗粒相中SCCPs浓度枯水期则要高于丰水期,沉积物中SCCPs浓度在主要排污口下游以及河流较缓处枯水期高于丰水期,研究区可能存在丰水期排污量增加的情况;SCCPs同系物以C₁₀、C₁₁组分和Cl_5-7组分占比最高.研究区SCCPs污染可能主要源于CPs产品的生产和使用以及大气迁移传输,其污染贡献率分别为67.21%和32.79%.根据加拿大环境部的风险判定标准,研究区河水和沉积物中SCCPs污染暂未构成显著的生态风险,但悬浮颗粒相中SCCPs较高的浓度需得到应有的重视.

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硫酸根、氯离子和碱度对管网金属释放的影响

张卉, 张珊, 杨敏, 王龙, 周俊阳, 王张驰, 范明洲, 卢金锁

中国环境科学. 2024, 44(5): 2534-2542.

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针对给水管网水质变化引发的重金属释放、管网水变色以及潜在的健康风险等问题,利用静态模拟实验系统,研究了硫酸根(SO₄^2-)、氯离子(Cl^-)和碱度含量变化对给水管网铁(Fe)、锰(Mn)、砷(As)和铜(Cu)释放的影响.结果表明.随着SO₄^2-和Cl^-浓度的增加,钢管和铸铁管中的溶解氧(DO)含量不断降低,浊度不断升高;而随着碱度的增大,两种管道中的DO含量和浊度均逐渐降低.SO₄^2-和Cl^-浓度的增加能够促进Fe、Mn、As和Cu的释放.当SO₄^2-浓度为100mg/L时,钢管四种金属最大浓度分别为2.20mg/L,45.15,0.74和5.41μg/L;铸铁管内最大浓度分别为1.06mg/L,9.31,0.76和5.43μg/L.同样的.当Cl^-浓度达到100mg/L时.Fe、Mn、As和Cu的浓度达到最大值.而碱度的增加则对金属释放起抑制作用.静置48h后.碱度从70mg/LCaCO₃提高到200mg/LCaCO₃时.钢管内四种金属释放量分别减少了0.38mg/L,7.60,0.09和2.30μg/L;同样条件下,铸铁管分别减少了0.44mg/L,3.73,0.12和1.29μg/L.Fe和Mn释放受管材差异影响较大.而As和Cu的释放在钢管和铸铁管中差异较小.本研究可为给水管网水质二次污染控制提供理论基础和技术支持.

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Bi-SnO₂电催化膜的制备及对饮用水中卡马西平的强化去除

魏永, 郭子寅, 袁学锋, 李克英, 周晨, 孙甜

中国环境科学. 2024, 44(5): 2543-2553.

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以家用净水器活性炭滤芯为支撑体(Carbon membrane,CM),通过电沉积法制备Bi-SnO₂电催化膜(Bi-SnO₂/CM),通过电催化强化降解饮用水中的PPCPs.采用SEM、EDS、XRD分别对CM、SnO₂/CM和Bi-SnO₂/CM进行了结构表征,并利用Tafel、CV、EIS方法对3种膜的析氧电势、比电容和电化学阻抗等电化学特性进行表征,并选取卡马西平(Carbamazepine,CBZ)作为PPCPs代表物进行电催化效能试验研究.结果表明:采用电沉积-水热方法制备的Bi-SnO₂纳米颗粒的粒径尺寸约为27.2nm,可以很好地负载到活性炭滤芯表面,并制备出电化学性能优异的电催化膜,相比基膜其Tafel斜率由31.09mV/dec增至80.22mV/dec,电化学阻抗由1.03 Ωcm²降低为0.37 Ωcm²,比电容也由0.689F/g增至2.635F/g.最终通过实验验证了其对卡马西平的降解效果,在静态循环实验中,Bi-SnO₂/CM对CBZ的去除率30min可达到97.3%,在运行1h后矿化率为59.2%,耗能为123.87kW·h/kg TOC,ΔTMP为0.177kPa.在连续运行时,Bi-SnO₂/CM对CBZ的去除率达93.7%,在运行1h后矿化率为35.2%,耗能为208.33kW·h/kg TOC,ΔTMP为0.613kPa.说明Bi-SnO₂/CM电催化膜具有良好的导电性、电催化活性和稳定性,同时对CBZ具有较好的去除效果.

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电场辅助对厨余垃圾好氧堆肥的影响机制研究

何莹莹, 闵柏林, 向远昆, 李惠平, 谢丽

中国环境科学. 2024, 44(5): 2554-2561.

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以厨余垃圾为原料,在小型反应器中进行32d的高温堆肥,探究电场辅助好氧堆肥中胞外聚合物的变化.结果表明,电场显著加快有机质的生物转化,在堆肥初期增加23.1%的挥发性脂肪酸和40.8%的还原糖含量.与对照组相比,电场组的类富里酸和类胡敏酸物质分别提高了91.4%和82.7%.此外,相关性分析表明堆肥期间胞外聚合物变化和有机物转化有显著相关性.首先胞外聚合物的蛋白质成分可能加速电子和氧气的接触,促进有机物的降解,同时其多糖和蛋白质成分可以作为腐殖质前体参与腐殖化过程.而电场促进了堆肥过程中胞外聚合物的分泌,因此胞外聚合物变化可能是电场强化好氧堆肥有机物降解的潜在机制.本文为电场辅助好氧堆肥调控腐殖化过程提供新思路.

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离子液体强化剩余污泥厌氧发酵产酸效能研究

马心阳, 蒋心远, 贺金岭, 邰俊, 刘泽庆, 周永泉, 张艾

中国环境科学. 2024, 44(5): 2562-2567.

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针对污水处理厂剩余污泥厌氧发酵过程中有机质水解慢和酸化率低的问题,本文采用离子液体预处理促进污泥增溶破胞,并考察其对污泥厌氧发酵过程中有机质水解速率和短链脂肪酸(short-chain fatty acids, SCFAs)产量的影响.结果表明:投加离子液体[Emim]OTF能显著促进污泥溶胞,提高污泥水解速率及SCFAs产量,抑制污泥发酵产气;当离子液体投加量为0.1g/g VSS时,最大SCFAs产量可达226.4mg COD/(g TS),是未经预处理污泥的3.75倍;通过微生物多样性分析发现,投加离子液体[Emim]OTF富集了水解产酸菌,强化了污泥水解和酸化过程,从而导致SCFAs产量提高.

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生物电化学厌氧消化的应用现状与研究进展

李蕾, 罗思晗, 叶文杰, 孙惠, 陈颜子云, 王小铭, 彭绪亚

中国环境科学. 2024, 44(5): 2568-2579.

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调研了近年来报道的生物电化学厌氧消化经典案例,梳理了该系统的构型及工作原理;讨论了其解抑增效潜能及机理;分析了外加电压、电极材料及布置间距等对系统强化效果的影响.目前,生物电化学厌氧消化系统通常可将厌氧消化甲烷产率产量提高0.15~8.6倍,提升沼气中的甲烷含量至原来的1.2~1.6倍.外加电极及电压造成的功能微生物富集和电子高效传递是系统性能强化的主要原因.有鉴于此,电压和电极材料是系统效能的主要影响因素.该系统的规模化运行受到经济性制约,后期探索间歇供电、新能源供电、峰谷电等用电策略或形式;研发利于微生物富集但不易结垢的电极材料,创新电极组件摆放或嵌入型式等可能对该系统的工程化应用具有重要促进作用.

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CGF固化/稳定化重金属污染土强度及浸出特性

常睿卿, 杨俊杰, 武亚磊, 鲁瑞帆

中国环境科学. 2024, 44(5): 2580-2594.

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通过CGF(由电石渣、粒化高炉矿渣、粉煤灰组成的固废基固化剂)固化/稳定化不同土质种类(由不同黏粒、粉粒、砂粒配比调配)、不同复合重金属(Cu、Ni、Pb、Zn)含量的污染土,借助宏微观试验研究固化/稳定化污染土的强度特性、重金属浸出特性以及固化/稳定化机理.研究结果表明:CGF固化/稳定化重金属污染土强度和重金属浸出浓度主要由养护龄期、重金属含量和土质种类共同决定;随着养护龄期的增加,固化/稳定化污染土强度逐渐增加,但不同重金属含量的强度变化规律不同,存在重金属”临界含量”;随着养护龄期的增加,重金属浸出浓度逐渐减小,其浸出浓度变化规律亦存在重金属"临界含量",该"临界含量"由养护龄期和土质种类控制,固化/稳定化Clay污染土在7,28,90d的"临界含量"分别为200,300,600mg/kg,28d时固化/稳定化Clay、CSSM511、CSSM111污染土"临界含量"分别为300,200,200mg/kg,固化/稳定化CSSM011污染土不存在"临界含量".CGF固化/稳定化重金属污染土作用机理包括固化剂对重金属离子的化学沉淀、包裹、吸附、离子交换等稳定化作用和土中黏土矿物对重金属离子的稳定化作用.

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祁连山国家自然保护区生境质量时空特征及驱动因素分析

苏军德, 赵晓冏, 李国霞, 关海雯

中国环境科学. 2024, 44(5): 2595-2605.

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借助InVEST模型分析了祁连山国家自然保护区生境质量和生境退化度的时空特征,同时利用空间关联的local Moran’s I方法和地理探测器,明确了其热点分布状况,深入探讨了生境质量时空分异的影响因素和驱动机制.结果表明:从东南到西北,生境质量逐渐减低,2000~2020年,高生境质量区域逐年减少,低和较低生境质量区域明显增加,生境退化区域主要集中在威胁源(耕地、建设用地、未利用地、道路)附近的草地和林地;生境质量热点区域集中于研究区中部,且呈连片分布,东部和西部热点区域多被冷点分割,生境退化热点区域面积较少,占研究区总面积的6.72%~8.22%,但多在生态条件较好的区域;影响祁连山国家自然保护区生境质量时空分异的主要驱动因子是海拔、年均NDVI和人口数量,且各因子间呈非线性增强关系;生境质量与年均NDVI和降水呈显著正相关,与人口数量呈显著负相关,在不同海拔梯度上生境质量和生境退化程度具有明显差异,1751~2400m海拔梯度上生境质量和生境退化度均较低,海拔在2400~2950m区间内生境质量较高,但由于强烈的人类活动,其生境退化度也较大.在未来区域环境保护和土地资源利用中,更应防止低海拔区域(1751~2400m)生境质量的进一步恶化,在减少人类活动的同时,更应增强应对气候变化的保护措施,同时特别关注中海拔区域(2400~2950m)生境质量和生境退化度,从整体上提高区域生境质量,研究成果可为祁连山国家自然保护区精准制定环境保护策略和未来土地利用空间规划提供参考和借鉴.

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黄河流域西柳沟中游输沙势及风沙入黄量估算

赵宏胜, 党晓宏, 蒙仲举, 李婉娇, 冯霜, 高永

中国环境科学. 2024, 44(5): 2606-2618.

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以十大孔兑之一的西柳沟风沙区为研究区,通过野外监测与室内分析相结合,对研究区风况和输沙势特征进行分析,同时开展风沙流活动观测,测定流域两岸不同下垫面输沙通量,再通过函数拟合法科学估测风沙入黄量.结果表明:(1)研究区属于中等风能环境区,年均起沙风风速为6.41m/s,年均起沙风频率为17.85%,最大风速为11.37m/s;(2)不同时间尺度合成输沙势方向趋于一致,均以偏东南方向(SE,SSE)为主,年方向变率指数属于中等变率,年合成输沙势方向(RDD)为SSE方向,直接导致大量沙物质输入河道;(3)不同下垫面垂向输沙通量存在显著差异,流动沙地、半固定沙地和固定沙地风沙入黄量占比分别为77.09%、15.30%和7.61%.流域地表输沙率垂线变化表明不同下垫面总输沙率与风速均呈较好的指数函数关系,因此利用输沙率(q)、起沙风时长(h)与断面长度(d)之间关系,估算西柳沟流域年均风沙入黄总量约为8.09×10⁵t/a.本文旨在探究西柳沟流域不同下垫面输沙率与风速两者之间耦合关系,为风沙入黄防治工作提供数据基础,从而降低风沙问题对黄河流域造成的安全隐患.

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壶瓶山国家级自然保护区毛冠鹿适生区评估

刘祺, 唐涛, 李建军, 康祖杰, 于桂清, 杨存存

中国环境科学. 2024, 44(5): 2619-2629.

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壶瓶山国家级自然保护区(简称:壶瓶山保护区)被选为华南虎(Panthera tigris amoyensis)的野化放归基地, 评估华南虎的适生区是实施野化放归的首要工作.毛冠鹿(PElaphodus cephalophus)是保护区华南虎的3种主要猎物之一,评估其适生区能为有效估计华南虎的适生区提供了参考.已有毛冠鹿生境选择研究未考虑气候因子和气候变化对其适生区利用与分布的影响.本文利用毛冠鹿的分布数据和环境因子,运用参数组合优化后的MaxEnt模型,评估了毛冠鹿在当前(1970~2000年)气候情景下的适生区利用特征和分布;并分别预测了SSP126(严格环保政策下的低碳排放量情景)和SSP585(宽松的环保政策下的高碳排放量情景)未来2种气候情景中, 2050s(2040~2060年)和2090s(2080~2100年)2个时期的毛冠鹿适生区.最后,将不同时期的适生区划分为高、中、低3个等级.结果显示:最湿季度降水量和最冷季度平均温度对毛冠鹿生境选择的影响贡献为56%;当前气候情景下,高、中适生区总面积为486.5km²,占保护区总面积的72.9%;未来气候情景下,在SSP126情景中,高、中适生区总面积为553.7km²(2050s)和597.2km²(2090s),分别占保护区总面积的83.0%(2050s)和89.4%(2090s);在SSP585情景中,高、中适生区总面积为382.0km²(2050s)和139.5km²(2090s),分别占保护区总面积的57.2%(2050s)和20.9%(2090s).结果表明气候因子是毛冠鹿生境选择的主要影响因子;人类不同的发展路径将引起气候条件发生变化,这将对毛冠鹿的适生区分布产生显著影响.因此,必须考虑气候因子和气候变化对毛冠鹿生境选择的影响,才可以准确评估和预测壶瓶山保护区内毛冠鹿的适生区分布与变化.研究结果为毛冠鹿种群的保护策略的制定和华南虎野化放归计划的实施提供了重要参考.

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苦草附生细菌的分离鉴定及高效功能菌株筛选

梁淑雅, 崔陈陈, 胡思文, 曾巾, 丁程成, 崔益斌, 赵大勇

中国环境科学. 2024, 44(5): 2630-2641.

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为探究沉水植物附生细菌的功能特性,选取苦草(Vallisneria natans)在室内配置模拟污水进行菌群驯化,分离苦草根、叶际附生细菌进行筛选,结合16S rRNA基因序列分析鉴定结果,共分离纯化和保藏172株菌株(分布于5个门、15个目、42个属),其中根际分离菌107株,叶际分离菌65株.将分离得到的5个门、30个属、47个种的82株代表性菌株进行脱氮、解磷释磷、产吲哚乙酸(IAA)和去除有机物功能验证实验.最终筛选到高效氨氮去除菌10株、硝氮去除菌9株、解无机磷菌12株、解有机磷菌11株、产IAA菌11株及去除有机物菌10株.苦草根、叶际可培养微生物多样性较为丰富,该研究中筛选到的高效功能菌丰富了对苦草附生微生物资源的认识,为沉水植物合成菌群的研制和应用奠定基础.

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聚磷菌发生代谢迁移的环境因子及机理分析

李璐, 邵鸿渝, 黄继会, 倪敏, 黄勇, 潘杨

中国环境科学. 2024, 44(5): 2642-2651.

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聚磷菌(PAOs)是强化生物除磷工艺中发挥除磷作用的主要功能微生物,其代谢行为决定了除磷系统的稳定性及最终除磷效果.为了适应外界环境变化,聚磷菌会发生由聚磷代谢模式向聚糖代谢模式的代谢迁移.本文阐述了PAOs代谢迁移的机理,对可能引起聚磷菌代谢迁移的环境因子如进水磷浓度、金属离子、pH值、温度等进行了总结,并分类叙述了不同类型的PAOs种类发生代谢迁移的差异化原因,以期为PAOs在强化生物除磷工艺中的应用提供参考.

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CO₂对A. ferrooxidans活性和次生铁矿物形成的影响

黄海涛, 耿康慧, 伍贤辉, 王崇, 魏彩春

中国环境科学. 2024, 44(5): 2652-2659.

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通过摇瓶试验模拟富铁富硫酸盐环境,研究了在0.03%(空气中CO₂含量),3%,6%,9%和12%浓度的CO₂条件下对Acidithiobacillus ferrooxidans活性及次生铁矿物形成的影响,并分析了pH值,Fe²⁺氧化率及氧化速率,总Fe沉淀率以及次生铁矿物矿相等相关指标.结果表明,CO₂浓度为3%时,菌氧化Fe²⁺能力最强,72h时Fe²⁺氧化率达到100%,试验结束时总Fe沉淀率最高,为42.8%.随着CO₂浓度增加,各体系A. ferrooxidans活性受到抑制.不同CO₂浓度体系最终获得矿物均为黄铁矾类矿物混合少量施氏矿物.适当提高CO₂浓度,有助于提高A. ferrooxidans活性,并促进水解成矿增加矿物产量.本研究为酸性矿山废水的治理提供理论依据.

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聚乳酸微塑料对沉积物中蓝藻复苏的影响

张丽雪, 唐炳然, 李宏

中国环境科学. 2024, 44(5): 2660-2671.

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为探究生物可降解聚乳酸微塑料(PLA-MPs)对沉积物蓝藻复苏的影响,构建了室内复苏实验体系,分别向淡水沉积物中加入0(对照)、0.05%、0.5%及5%Fe³⁺(w/w)的PLA-MPs,并在15℃光照强度为40μE/(m²·s)条件下培养50d.结果表明,0.5%和5% PLA-MPs处理组均显著升高了上覆水的氨氮(NH₄⁺-N)和硝氮(NO₃^--N)含量(P＜0.05),实验结束时两组上覆水的NH₄⁺-N含量分别是对照组的61.19、84.94倍,NO₃^--N含量分别是对照组的5.80和17.01倍,这与沉积物中氮固定基因(nifH)、硝化基因(AOB-amoA、nxrB)的上调,反硝化基因(narG)的下调有关.同时,PLA-MPs抑制了有机磷矿化基因(phoD)的丰度,降低了沉积物中溶解氧渗透深度,促进了沉积物溶解性活性磷(SRP)的释放.随着PLA-MPs含量的增加,水柱中蓝藻门的相对丰度显著增加,分别比对照组高出12.38%、23.53%和28.54%,表明PLA-MPs促进了沉积物中蓝藻的复苏.研究结果有助于进一步识别PLA-MPs的水生态风险.

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黄河上游给水厂中微塑料的出现及去除效率

闵芮, 周添红, 张洪伟, 宋尚剑, 刘馨, 张国珍

中国环境科学. 2024, 44(5): 2672-2679.

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调查了位于黄河上游给水厂中>1μm的微塑料的丰度、物理形貌和组成,结果显示原水、混凝沉淀、过滤、紫外消毒和终端出水中微塑料的丰度分别为(1964.5±212.5)个/L、(795±136)个/L、(386±21)个/L、(377±20)个/L和(374.5±13.5)个/L,总体去除率达到80.97%.从原水到终端出水中微塑料以<10μm(89.60%~100%)的碎片状为主,且其去除效率与形状和大小有关.通过激光红外成像光谱仪和拉曼光谱进行定性分析发现了15种不同的聚合物类型,聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚丙烯、聚乙烯及聚甲基丙烯酸甲酯最为常见.该研究结果为城市供水中存在微塑料提供了依据,并为给水处理过程中微塑料的去除提供参考.

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NTA-Fe@PDA/H₂O₂氧化去除废水中盐酸土霉素

林嘉伟, 苏冰琴, 李兴发, 卫月星, 郑晓晓, 张霞玲, 宋鑫峂, 赵文博

中国环境科学. 2024, 44(5): 2680-2692.

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利用聚多巴胺(PDA)与氮川三乙酸(NTA)接枝并螯合Fe³⁺,形成以PDA为载体、NTA为Fe³⁺螯合剂的芬顿催化剂NTA-Fe@PDA,采用NTA-Fe@PDA/H₂O₂芬顿氧化法去除废水中盐酸土霉素(OTC).材料表征结果发现,NTA-Fe@PDA属于典型的介孔结构,Fe元素与有机配体成功螯合,PDA的聚合效果良好.探讨了H₂O₂投加量、NTA-Fe@PDA投加量和初始 pH 值对OTC降解的影响.结果表明,在NTA-Fe@PDA浓度为200mg/L,H₂O₂浓度为5mmol/L,初始pH值为4.85的条件下,反应 60min后,20mg/L OTC的降解率达到96.23%.自由基鉴定实验表明,·OH是OTC降解过程中的主要自由基.通过 LC-MS 分析结果推测了 OTC降解的中间产物和可能的降解路径.NTA-Fe@PDA在反应体系中重复利用8次以后,OTC的降解率仍在86.80%以上. NTA-Fe@PDA/H₂O₂芬顿法为抗生素废水处理提供了一种新思路和技术参考.

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氨基羧酸盐螯合钴活化过一硫酸盐降解四环素

郑晓晓, 李兴发, 张峰, 潘寒风, 林嘉伟

中国环境科学. 2024, 44(5): 2693-2703.

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以氨基羧酸盐为螯合剂制备了一种良好的金属基非均相催化剂.在室温和酸性pH条件下(pH~6),将氨基羧酸盐亚氨基二琥珀酸四钠(IDS)螯合金属钴并接枝在壳聚糖(CS)上制备了复合催化剂(CSI-Co).通过EDS能谱仪,傅立叶红外光谱仪(FT-IR),X射线光电子能谱仪(XPS)等表征结果表明,CS和IDS成功接枝形成酰胺键,同时金属Co也成功螯合到复合材料上.利用CSI-Co活化过一硫酸盐(PMS)降解盐酸四环素(TCH),在10mg/L TCH(初始pH~5.21),PMS投加量为400mg/L,CSI-Co投加量为200mg/L的条件下,反应10min TCH的降解率达98.52%,且重复使用4次后降解率仍达74.16%.在较宽pH范围内(3~11),多种阴离子 ( HCO₃^-,HPO₄^2-,SO₄^2-,Cl^-,NO₃^-)和腐殖酸(HA) 存在下也有较好的催化效果,表明其优良的催化性能.通过自由基淬灭和电子顺磁共振(EPR)实验对反应体系中的活性物种进行鉴定,证实PMS/CSI-Co体系降解TCH过程中主要活性物种为单线态氧(¹O₂ ),同时少量硫酸根自由基(SO₄^·-)和羟基自由基(HO₄^·)参与降解.研究结果为金属基非均相催化剂降解废水中的抗生素提供了一种新思路,表明所制备的CSI-Co在过硫酸盐催化反应及抗生素的去除中具有潜力.

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金属螯合类芬顿催化剂的制备及对四环素的降解

李兴发, 林嘉伟, 郑晓晓

中国环境科学. 2024, 44(5): 2704-2713.

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将螯合配体氨基羧酸与多巴胺接枝,然后螯合金属,得到固相铁基螯合类芬顿催化剂.以H₂O₂为氧化剂,对抗生素的催化降解实验表明,体系在pH3~10的范围内对四环素的去除均可达到87%以上,最高可达95.02%.在循环使用7次后,对四环素的去除仍可达到86.47%.在含有Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-、SO₄^2-、HPO₄^2-等阴离子溶液中,在超纯水、自来水、河水、湖水等各种水基质下,反应体系仍能取得较好的催化降解效果.液质联用及生物毒性分析表明,四环素催化降解经历了3条途径,中间产物的毒性先增大后降低最终达到无毒无害.将催化剂制备思路拓展到钴基催化剂,以过一硫酸盐(PMS)为氧化剂,对四环素在10min内可达到98.52%去除率.

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基于氟吡菌酰胺残留量概率分布评估膳食风险

韩文浩, 张明浩, 刘凤娇, 陈艺夫, 程有普, 吴艳兵, 陈增龙

中国环境科学. 2024, 44(5): 2714-2723.

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基于黄瓜中氟吡菌酰胺的残留特征,全面评估了我国不同膳食消费人群的暴露风险.建立了黄瓜中氟吡菌酰胺快速、灵敏的超高效液相色谱-串联质谱痕量分析方法,定量限(LOQ)为0.001mg/kg,保留时间为2.6min.黄瓜中氟吡菌酰胺的半衰期为2.6~6.7d,属于易消解农药.最终残留水平为p＜0.05).综上,在后续的研究中应重点关注氟吡菌酰胺的多暴露途径和联合风险放大带来的健康暴露负效应,特别是对于弱势儿童群体.

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双酚AF对海水青鳉仔鱼心血管和神经系统毒性效应

周天洋, 陈月碧, 高佳豪, 王中铎, 郭昱嵩, 董忠典

中国环境科学. 2024, 44(5): 2724-2732.

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为研究BPAF对海水青鳉仔鱼生长发育的毒性效应以及毒性效应是否在环境恢复后可逆,本研究将海水青鳉仔鱼在7.96和82.91μg/L BPAF中暴露7d随后恢复7d,探讨了BPAF对海水青鳉仔鱼存活、生长、心率和游泳行为的影响,并结合仔鱼神经系统、心血管系统和抗氧化系统相关基因转录水平的变化探究了BPAF对海水青鳉仔鱼的毒性效应.结果表明,82.91μg/L BPAF暴露显著降低了仔鱼的存活率;7.96和82.91μg/L BPAF暴露均显著抑制了仔鱼的生长、游泳行为和心率,恢复7d后仔鱼的生长得以恢复,但游泳行为和心率仍被抑制;在分子水平上,7.96μg/L BPAF暴露导致神经系统基因ache、心血管统基因tbx2b和抗氧化系统基因cat的表达水平显著下调30%、47%和56%,恢复后对ache和cat的抑制效应消失,而82.91μg/L BPAF暴露则显著下调了神经系统基因syn2a(80%)、shha(58%)、xdh(59%)、gap43(47%)、elav13(54%),心血管统基因,atp2a1(44%)、crhr1(84%)、tbx2b(60%)、arnt2(32%)、tbx6(68%)的表达水平,恢复7d后elav13的表达恢复正常水平,而gap43的表达则显著上调,抗氧化系统基因cat、sod、cox和gpx的表达水平分别比对照组低61%、71%、51%和53%.本研究为BPAF的海洋生态安全风险评估和水质基准制定提供了重要参考.

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双酚G对斑马鱼神经行为的影响及机制研究

刘再腾, 罗麟洁, 王天彩, 汪星宇, 邱静, 穆希岩, 姜敬哲

中国环境科学. 2024, 44(5): 2733-2741.

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使用双酚G(BPG)慢性染毒成年斑马鱼,以评估其毒性效应和作用机制.结果表明,50μg/L BPG染毒组显著降低了斑马鱼的移动距离和上下水层切换频率,在底部累积时间增加了22.7%,表现出显著的行为异常;5和50μg/L染毒导致社交距离分别增加了126.8%和151.2%,社交累积时间分别减少了80.1%和73.7%,表现出显著的社交障碍.切片染色显示脑结构和肠道绒毛受损以及肠道杯状细胞数量和粘液分泌增加,表明潜在的肠道炎症以及神经疾病的发生.进一步的靶向代谢组学显示肠脑神经递质水平紊乱,色氨酸、GABA、谷氨酰胺、去甲肾上腺素、胆碱和组胺等水平显著改变;KEGG通路富集分析表明,苯丙氨酸、酪氨酸和色氨酸生物合成,缬氨酸、亮氨酸和异亮氨酸生物合成,精氨酸生物合成及苯丙氨酸代谢是主要受影响通路且存在性别差异,这些通路通过干扰神经递质转运和稳态,调控斑马鱼行为.BPG染毒,斑马鱼表现出显著的神经行为毒性效应和肠脑神经递质代谢紊乱,肠脑调节可能参与介导该效应.

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3种N-DBPs对青海弧菌Q67的联合毒性作用及贡献度

桂一心, 张瑾, 张颖, 曾健平, 陈如荔

中国环境科学. 2024, 44(5): 2742-2753.

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以3种含氮消毒副产物(N-DBPs)溴乙腈(BAN)、二溴乙腈(DBAN)和二氯乙酰胺(DCAM)为研究对象,运用直接均分和均匀设计射线法分别设计了3个二元混合物体系(BAN-DBAN、BAN-DCAM、DBAN-DCAM)和1个三元混合物体系(BAN-DBAN-DCAM),采用时间毒性微板分析法(t-MTA)系统测定3种N-DBPs及其混合物体系对青海弧菌(Q67)的毒性,应用浓度加和模型(CA)分析混合物的毒性相互作用,并采用剂量减小指数(DRI)来表征混合物中各个组分对毒性相互作用的贡献情况.结果表明, BAN、DBAN和DCAM对Q67的浓度效应曲线为“S”型,具有明显的急性毒性,长期毒性均高于急性毒性(BAN-pEC₅₀-0.25h = 4.16 ＜BAN-pEC₅₀-12h = 4.93; DBAN--pEC₅₀-0.25h = 4.36 ＜BAN-pEC₅₀-12h = 4.84; DBAN--pEC₅₀-0.25h = 1.41＜BAN-pEC₅₀-12h = 1.61); BAN-DCAM混合物出现拮抗作用,BAN-DBAN出现协同作用,而DBAN-DCAM与BAN-DBAN-DCAM既出现拮抗作用又出现协同作用;3个二元混合物体系,除BAN-DCAM外,暴露初期均表现为不同强度的协同作用;在BAN-DBAN-DCAM体系中,DRI_max,DBAN(=258.706)> DRI_max,BAN(=38.166)>DRI_max,DCAM(=2.658),故推测3种组分对协同作用的贡献度为:DCAM>DBAN>BAN.

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2015~2022年重庆市近地面臭氧的暴露风险及环境影响

骆雨茜, 陈静, 郝宇杭, 黄威, 万凤莲, 田密

中国环境科学. 2024, 44(5): 2754-2765.

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为综合评估近地面臭氧(O₃)对人类健康和生态系统等的暴露风险,及其对二次颗粒物形成的环境影响,本文研究了重庆市2015~2022年O₃长期变化特征,采用多种指标综合表征O₃暴露对健康、经济和植被的长期影响及短期持续污染的暴露风险,并探讨O₃对夜间硝酸盐生成的潜在作用.结果表明:近年来重庆市近地面O₃呈总体上升趋势,夜间O₃浓度逐渐增长,春季的高O₃事件不容忽视.相应的各类O₃长期暴露风险指标均总体呈现2015~2019年先增加后逐渐下降的趋势.短期的O₃持续暴露风险相较污染前后显著增加.夜间O₃的升高会增大NO₃自由基生成速率(PNO₃),从而促进N₂O₅异质水解及夜间硝酸盐的形成,且在高湿伴随的污染条件下更为显著.可见,夜间O₃变化的潜在暴露风险及对二次无机盐的生成作用值得深入研究.

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鄂尔多斯地区气传花粉与过敏性鼻炎特征分析

郝玉珠, 郭春燕, 王佳

中国环境科学. 2024, 44(5): 2766-2776.

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选取2017~2022年4月1日~9月30日花粉浓度、AR患者就诊量和气象资料进行统计分析,鄂尔多斯市花粉浓度有两次高峰期,分别是4月1日~4月30日和7月20日~9月10日,其中夏秋季花粉影响较重,AR患者集中爆发在8月.2017~2022年花粉年均浓度呈逐年降低趋势,花粉浓度年超标日数由76d降至38d,而AR患者逐年就诊量未见减少.通过花粉、AR患者就诊量与气象因子等影响研究,结果表明:植被覆盖率与花粉浓度呈正相关,植被指数的花粉贡献率为38.3%,相对湿度越大、日照时数越小、风速越小,植被生长越好,花粉浓度也随之增大,气象因子的影响贡献了46.3%的花粉浓度变化,植被和气象条件是导致花粉浓度变化的主要因子.而花粉浓度的爆发与积温、地表积温、日照时数的累积量有关,积温、地表积温、日照时数需分别达到1958℃、2296℃、757h条件.当花粉浓度致敏阈值达到80粒/1000mm²,2d后AR患者出现倍增.基于花粉浓度对AR患者的响应关系,构建花粉浓度变化模型预估患者数量,可为当地医疗、环境部分提前预防提供重要依据.

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介质阻挡放电协同Ag-Cu/TiO₂-CS复合光催化剂灭活生物气溶胶的实验研究

赵璐瑶, 张佳丽, 张轲, 李彦鹏

中国环境科学. 2024, 44(5): 2777-2785.

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选用大肠杆菌和杂色曲霉菌作为代表性细菌和真菌以制备生物气溶胶,采用溶胶-凝胶法制备了壳聚糖(CS)修饰的Ag-Cu/TiO₂-CS复合光催化剂,使用自制线管式介质阻挡放电反应器协同光催化剂对生物气溶胶进行灭活实验研究,考察初始浓度､放电功率､单一及协同处理对生物气溶胶的灭活影响,并通过SEM､胞外蛋白质与电解质测定探究了生物气溶胶灭活机理.结果表明:Ag､Cu掺杂比为2:2mol%时光催化剂灭菌效果最好,处理时间为10.5s时对大肠杆菌的灭活率为0.61-lg.相比介质阻挡放电单一处理,协同光催化处理后,菌体结构破损加重,胞内物质外泄增多,灭菌效率明显提升,在60W/催化灭活条件下,细菌､真菌的灭活率分别为2.89-lg、2.87-lg,且有效抑制生物气溶胶的复活,灭活后48h内细菌､真菌的复活率分别为-3.40-lg、-3.39-lg.

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人地关系视角下北京市“三生”空间转型及其碳储量效应

帕茹克·吾斯曼江, 艾东, 冀正欣, 段文凯, 王楠, 郝晋珉

中国环境科学. 2024, 44(5): 2786-2798.

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“三生”空间转型的碳储量效应及其空间分异特征是指导区域国土空间开发与生态环境保护的重要依据.基于人地关系理论,运用动态度模型、变化轨迹方法探析了北京市“三生”空间分布格局和转型特征,借助InVEST模型和生态环境质量贡献率揭示了北京市1980~2020碳储量时空分异特征和“三生”空间转型对碳储量的影响.结果表明:①在人类文明发展阶段,人为诱导和自然转化两种转型方式呈现相互演替趋势;②1980~2020年北京市“三生”空间结构主要以生态空间为主,农业生产空间呈持续减少趋势,城镇生活空间则主要分布在主城六区;③40年间“三生”空间转型剧烈,人为诱导引起的转型变化占所有转型变化面积92.68%;④1980~2020年北京市碳储量高值区域分布在生态涵养区,农业生产空间和草地生态空间转向林地生态空间是碳储量增加的主要原因,相反,城镇和农村生活空间对生态空间的侵占是碳储量减少的主要原因.

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基于生命周期的我国畜禽养殖业碳排放核算

马于清, 曹丁戈, 罗文海, 李国学, 张卫峰, 李扬阳

中国环境科学. 2024, 44(5): 2799-2810.

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针对我国畜禽养殖业目前碳排放核算方法学的研究相对缺乏,难以满足核算实践需求的问题,参考联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)国家温室气体清单指南以及生命周期评价(LCA)的相关核算方法,结合国内畜禽养殖业文献调研Meta分析数据和Ecoinvent数据库中相关数据,对排放因子等重新确定缺省值或者参考值,构建出从畜禽“饲养-清粪-存储-粪污处理”全生命周期的养殖业碳排放核算方法.结果表明,畜禽养殖业碳排放主要来源于粪污处理及能源消耗环节,对于反刍动物来说,饲喂环节肠道发酵产生的排放为最主要来源.通过误差传递方程分析该方法不确定性较低,该方法可实现对我国畜禽养殖业碳足迹进行科学的估算,并为减排技术的筛选及减排潜力评估进行理论支撑.

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基于入户调查的农村民用源排放清单与清洁能源政策的减排效果

王晨, 鲍艾, 刘俊, 周鑫, 赵相怡, 彭丽, 王玉, 安浩文, 唐晓龙, 易红宏

中国环境科学. 2024, 44(5): 2811-2822.

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以全国农村生活燃料消费入户调查数据建立的能源消费模型为基础,模拟2015年我国县级煤炭与生物质消费水平,构建农村生活能源的温室气体与大气污染物排放清单.在此基础上,以2025年作为政策效应年份,评估农村生活能源清洁转型的减排效果.结果表明,2015年我国农村居民煤炭和生物质燃料的消耗量分别为169.5和242.0Mt,由此产生的PM_2.5、VOCs、SO₂、NO_x、CO、CO₂排放量分别为2.91Mt、1.98Mt、2.39Mt、524.3kt、43.0Mt和642.9Mt,其中河北省是排放最高的省份.到2025年,在无政策作用情景下,温室气体与空气污染物排放总量将比2015年下降约15%,而在清洁转型政策作用最为明显的北方采暖地区,相对于无政策作用情景,PM_2.5、VOCs、SO₂、NO_x、CO、CO₂的排放量分别下降76.0%、76.7%、75.6%、55.4%、76.6%、43.2%,具有较理想的污染减排效果.

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城市客运交通方式碳排放强度比较

田佩宁, 张皓翔, 毛保华, 张书婧

中国环境科学. 2024, 44(5): 2823-2832.

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为比较不同城市客运交通方式的碳排放水平,提出城市客运交通碳排放强度评价指标,构建城市客运交通碳排放强度测算模型,结合Kruskal-Wallis检验和Bonferroni校正方法,分析不同城市客运交通方式碳排放强度的显著差异性,并采用k-means聚类方法,研究不同运营里程轨道交通的碳排放强度.研究表明:(1)定员人公里碳排放因子(RPCF)和实际人公里碳排放因子(APCF)指标均能有效评估城市客运方式的碳排放强度,但2个指标之间具有明显、不可忽略的差异.(2)从RPCF和APCF的平均水平来看,城市公共交通相较私人交通均具有明显的低碳优势.RPCF均值由大到小排序为:汽油小汽车、纯电动小汽车、柴油公交车、天然气公交车、城市轨道交通、纯电动公交车,取值分别为40.69,21.26,14.86,11.63,8.81,5.28gCO₂/(人·km);APCF均值由大到小排序为:汽油小汽车、纯电动小汽车、城市轨道交通、柴油公交车、天然气公交车、纯电动公交车,取值分别为113.02,59.06,43.14, 42.47,33.24,15.07gCO₂/(人·km).相较于RPCF,城市轨道交通APCF的低碳优势减弱.(3)总体水平来看,城市轨道交通、柴油公交车相较于纯电动小汽车不具有低碳优势,天然气公交车和纯电动公交车相较城市轨道交通具有明显低碳优势,纯电动公交车是最低碳的客运方式,汽油小汽车是最不低碳的客运方式.(4)相较于低运营里程轨道交通,目前高运营里程轨道交通发挥出了更大的低碳优势.运营里程为0~70,70~200,200~400,400~600,600~800km的轨道交通对应的APCF分别为86.03,57.43,51.71,34.11,33.41gCO₂/(人·km).

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考虑储能的电力系统优化与中国碳中和情景分析

范师嘉, 许光清, 赵庆, 吴静怡

中国环境科学. 2024, 44(5): 2833-2846.

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实现碳中和需要在供给端构建以新能源为主体的新型电力系统,在需求端提高电气化率.同时,新能源的消纳需要储能设施配套建设.本文基于LEAP-NEMO构建了中国能源系统模型NEMO-China,并针对电力系统进行了成本最小化优化.以高碳汇能力预期和保留煤电兜底设置基准情景,然后根据发展路径的不同,设置了需求导向情景、供给导向情景和综合情景.模型模拟了2020~2060年我国的终端能源需求、电力系统运行状况、成本与CO₂排放情况.结果表明碳达峰目标能如期实现,基准情景碳中和目标的实现需要CCUS与负碳技术的支持,需求导向情景成本高昂,不能做到成本有效,供给导向情景在低碳汇能力预期下难以实现碳中和目标,因此需要供给端深度脱碳与需求端深度转型同时发力.综合情景以最低的累计成本与碳排放实现了碳中和目标,是未来最理想的碳中和路径.未来需要在需求端鼓励产业转型与电气化率提升,在供给端推进可再生能源渗透率的提升与储能技术发展.

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华北平原地区HCFC-142b排放清单建立及环境影响分析

张大宇, 吴婧, 王彤, 刘泽华, 胡冬梅, 彭林

中国环境科学. 2024, 44(5): 2847-2852.

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选择华北平原地区作为研究对象,采用排放因子法建立该区域2000~2060年HCFC-142b排放清单,探讨了其空间分布特征,并对不同行业开展了排放结果的敏感性分析.结果显示,该地区2000~2019年HCFC-142b累计排放量为34.0kt.其中, 江苏、山东和河南是排放量最大省份,累计排放量分别为595.1t、267.6t和196.5t. XPS泡沫排放最大,其次是ICR行业,两个行业对排放结果最敏感的因子分别是初始排放因子和设备废弃率.排放预测显示,在《蒙特利尔议定书》管控下,该地区2020~2060年的累计减排潜力为151.9kt(9.9kt CFC-11-eq;350.9mt CO₂-eq).

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黄河流域五大增长极碳排放脱钩效应——基于GDIM的因素分解

陈瑞敏, 马晓君, 李宜良

中国环境科学. 2024, 44(5): 2853-2866.

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基于省级能源平衡表,采用自上而下估算方法对2007~2020年黄河流域五大增长极的碳排放量进行测算;运用拓展的广义迪氏指数分解法(GDIM)对五大增长极碳排放的驱动因素进行分解;将GDIM分解法与传统脱钩模型相结合,构建新的脱钩指数模型,并对五大增长极碳排放的脱钩效应进行深入研究,科学量化各因素的脱钩贡献.结果显示,黄河流域五大增长极碳排放总量呈先增长后下降趋势,而五大增长极的碳强度普遍呈下降趋势,降幅均超过63%;各因素对五大增长极碳排放的影响程度存在显著差异,技术规模和产出规模是导致碳排放增加的主要因素,技术碳强度是抑制碳排放增加的首要因素,能源消耗碳强度和能源强度对未来碳排放的减少具有较大潜力;除2015~2020年黄河“几”字弯都市圈未实现脱钩效应外,其余阶段五大增长极均取得了一定的脱钩成效,尤其在2010~2015年山东半岛城市群实现了强脱钩效应,脱钩指标值达到1.6126;技术碳强度和产出碳强度是决定五大增长极碳排放脱钩的主导因素.据此提出制定因地制宜的碳减排政策,加大对低碳技术的研发和应用支持力度,持续优化能源结构的政策举措.

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碳排放绩效的空间关联网络结构及其形成机制——以长江经济带为例

林明裕, 崔兴华

中国环境科学. 2024, 44(5): 2867-2878.

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以2006~2019年长江经济带城市为研究对象,通过引入修正引力模型量化分析长江经济带碳排放绩效的空间关联强度,并进一步运用社会网络分析方法探究空间关联网络的结构特征和形成机制.研究表明:(1)长三角经济带城市碳排放绩效整体呈现上升趋势,具有明显的马太和辐射效应,其空间关联强度整体不高、存在减弱的趋势,空间网络结构的连通性和稳健性较强、网络冗余路径逐渐减少但不具有等级森严特征.(2)从不同流域特征来看,长江中下游城市群处于空间网络的相对中心地位,在长江经济带城市碳排放绩效空间网络中扮演着领导者角色,而上游地区城市群处于相对劣势地位,发挥着中枢和传导作用.(3)从空间关联模块来看,长江经济带城市碳排放绩效空间关联模块可划分为“净溢出”、“净受益”和“双向溢出”模块,模块内部各城市之间具有明显的聚集和空间关联效应,各模块之间还存在明显的协同和空间溢出效应.(4)从影响机制来看,空间邻接关系、气候变化差异、交通基础差异、人口规模差异和能源结构差异在长江经济带城市碳排放绩效空间关联网络结构的形成与演化中发挥着重要作用.

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基于MOFs的改性生物焦复合吸附剂脱碳特性及机理研究

王晨星, 贾里, 柳晴瑞, 王玉莹, 程鹏, 乔晓磊, 聂浩田, 金燕

中国环境科学. 2024, 44(5): 2879-2892.

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为进一步探究高性能的金属有机骨架材料MOFs基CO₂复合吸附剂,首先通过掺杂Ce、Cu、Mn、Co多元金属对生物焦进行改性修饰,在探究最优制备方法的基础上,基于生物焦及Mg-MOF-74共同含有不饱和金属位点和含氧官能团的基础特性进行结构设计,制备Mg-MOF-74改性生物焦复合吸附剂.在获得复合吸附剂吸附特性的基础上,探究了负载多元金属、MOFs材料以及生物焦之间的耦合及协同作用机制,并通过多种表征手段研究了样品的孔隙结构、表面官能团与晶态结构等微观特性,同时结合吸附动力学、吸附热力学以及元素价态变化揭示了复合吸附剂的脱碳机理.研究发现,溶胶凝胶法利于制备改性生物焦;负载的多元金属以金属氧化物形式存在于改性生物焦中,氧化边缘晶格缺陷,为改性生物焦引入含氧官能团,且所获得的10%Fe+4%Ce+2%Cu样品效果最优,其吸附量为1.53mmol/g;复合吸附剂对CO₂的吸附是物理吸附与化学吸附共同作用的结果,MOFs材料优化了复合吸附剂的孔隙结构,改性生物焦因其石墨微晶结构与掺杂多元金属修饰而在表面产生电子转移,发生了化学吸附,即二者的复合在脱碳过程中发挥了相互促进与协同的作用,使复合吸附剂吸附性能得到明显提升,对于前驱体共热解法制备的样品相较于改性生物焦和Mg-MOF-74分别提升了230.7%和75.7%.

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不同土地利用方式下的场地土壤环境容量评价

王霞, 仓龙, 王玉军

中国环境科学. 2024, 44(5): 2893-2904.

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从土壤功能和环境风险的角度出发,结合我国具体实际,对场地土壤的不同土地利用方式进行分类,以人体健康､地下水安全､土壤生物为敏感受体,研究在不同土地利用方式下基于不同敏感受体的综合土壤环境阈值计算方法,构建场地土壤环境容量的评价方法.在此基础上,以重金属Cd为模式污染物,计算了我国红壤区不同土地利用方式下的土壤环境容量,对场地土壤环境容量的评价方法进行验证.公园用地､居住用地､工矿用地和商服用地的土壤Cd环境容量分别为11.68kg/hm²、28.89kg/hm²、40.84kg/hm²和40.84kg/hm².本研究为基于不同敏感受体的场地土壤的环境阈值和环境容量评估提供了参考方法和案例,为场地土壤环境容量的评价奠定科学基础,对提升我国场地土壤的环境管理水平具有重要意义.

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氰化物污染土壤修复工程环境足迹评估方法和案例研究

桑春晖, 杨欣桐, 张红振, 肖萌, 刘瑞平, 孟藤藤, 李香兰

中国环境科学. 2024, 44(5): 2905-2915.

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在界定评估边界、细化数据清单和系统构建评估流程方法的基础上,采用国际上广泛应用的环境足迹分析计算工具Spreadsheets for Environmental Footprint Analysis(SEFA),以山东某氰化物污染地块为例,基于实际获取数据,进行环境足迹的定量评价.结果表明,修复工程污染土方量74948m³,材料消耗量2249t,固废产生量4.19t,水资源消耗量2714m³,废水产生量2481m³,能源消耗量4274万 MJ,温室气体(GHG)排放量为2463t CO₂-eq.原位化学氧化相对原地异位化学氧化的环境影响更小,去除每千克氰化物的能源效率和GHG排放强度分别为6415MJ/kg和339.11kg CO₂-eq/kg,约占异位化学氧化的25%.案例结果表明,SEFA能够快速、高效地定量评估氰化物污染修复工程的环境影响,上游原材料的使用导致的间接排放是环境足迹的主要来源,设备使用时长和材料用量是影响评估结果的关键参数.

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废旧轮胎裂解炼油中试技术、环境及经济评估

黄海延, 李子锋, 徐刘杰, 王超, 高宁博, 宋庆彬

中国环境科学. 2024, 44(5): 2916-2922.

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旨在废旧轮胎热解基础特性基础上,综合评估一项炼油中试工艺的产物特征、环境污染及效益.研究发现,热解温度区间为300~350℃时,该工艺所产生的CO₂、SO₂以及NO_x等气体污染物较少,具有环保潜力.在不同热解温度下产生的重型燃料油成分及含量分析中,250~350℃温度区间产出的重型燃料油最符合预期定位,其中沥青质含量较低,范围为4.45~5.68%,而烯烃含量较高,范围为18.27~25.18%.经综合评估,中试工艺最优生产温度条件为350℃,年利润为198.18万元,资金回收周期为34个月.研究结果从技术、环境和经济三方面综合评价并优化废旧轮胎低温裂解炼油中试工艺,可为废旧轮胎的回收利用提供技术支撑和应用实践.

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跨界流域生态补偿与受偿县域经济增长——基于新安江第三轮生态补偿的准自然实验

杨永亮, 王维, 覃琼霞

中国环境科学. 2024, 44(5): 2923-2936.

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跨界流域生态补偿机制是协同推进经济建设和生态文明建设,促进区域高质量协调发展的重要制度创新.本文采用双重差分法评估新安江第三轮跨界流域生态补偿政策对受偿县域经济增长的影响,研究结果表明新安江第三轮跨界流域生态补偿政策显著的促进了受偿县域经济增长,受偿县域的地区生产总值和人均地区生产总值的分别提升了约4.4%和4.3%,历时9年3轮的跨界流域生态补偿政策具有明显的动态累积效应,统筹分析发现新安江的3轮跨界流域生态补偿政策对受偿县域经济增长的影响存在显著差异.本文通过事件研究法、随机生成实验组、合成控制法等一系列检验证明了研究结论的稳健性.进一步,本文通过机制分析验证了经济发展水平和地区财政压力的不同会对县域经济增长产生差异化的影响,杭黄高铁的开通也深化了跨界流域生态补偿政策对受偿县域经济增长的正向影响.

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基于多源遥感数据的耕地生态系统稳定性评价——以汾河流域为例

吕文宝, 徐占军, 杨丽琪, 祁强强, 岳鑫, 李哲

中国环境科学. 2024, 44(5): 2937-2947.

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从汾河流域耕地外源胁迫视角出发,基于多源遥感数据获取土壤侵蚀、沙化、盐渍化、污染、遥感生态指数和植被生产力等监测指标.构建胁迫—抵抗—响应框架下动态稳定性评价模型,分析耕地生态系统稳定性的时空演变特征.运用两维图论聚类对耕地进行分区,并提出相应调控措施.结果显示:(1)2011~2021年,晋中盆地及其东北部所属的部分县区受土壤污染、盐渍化程度加重的影响较大,外源胁迫值略微上升,其他地区则以外源胁迫值降低为主,占耕地总面积的91.66%;抵抗值上升明显,98.69%的耕地处于上升状态,在空间格局上基本形成以晋中盆地和临汾盆地为双核心的增长区;83.13%的耕地处于响应值上升状态,下降区则集中在晋中盆地及东北部.(2)耕地生态系统稳定性总体明显上升,99.06%的耕地处于稳定性增加状态,晋中盆地以稳定性略微上升为主,下游临汾盆地及河谷地区则以显著上升为主,区域之间的稳定性差异逐渐缩小,核心原因是生态环境质量的提高.(3)基于稳定性及其内涵指标,将研究区划分为黄土丘陵—核心治理区、晋中盆地—都市农业区、灵霍山峡—生态保障区、临汾盆地—保育缓冲区和河谷平原—稳产增产区,据此提出差异化的耕地保护管理措施.研究结果可为提升耕地生态系统稳定性提供科学依据.

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长株潭城市群人类活动强度与生态系统服务价值空间关系

周雅萍, 赵先超

中国环境科学. 2024, 44(5): 2948-2960.

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选取长株潭城市群为研究对象,以遥感影像、地理统计、交通路网等多源数据为基础数据源,构建人类足迹指数模型、生态系统服务价值修正模型和流向损益模型测度1990~2020年人类活动强度和生态系统服务价值的时空演化特征,并在此基础上综合运用地理探测器和双变量空间自相关模型,探究人类活动强度与生态系统服务价值的空间关系,揭示人类活动强度对生态系统服务价值的深刻影响.结果表明:近30a来长株潭城市群人类活动强度持续上升,增长率为33.33%,整体呈以主城区为中心向外围递减的圈层式空间演变特征.1990~2020年生态系统服务价值呈速率为1.38×10⁸元/a缓慢下降的趋势,空间上呈现出“边缘区较高,核心区较低”的分布格局,林地转建设用地和耕地是价值量损失的主要原因.因子探测人类活动强度q值由0.348增至0.394,较好地解释了生态系统服务价值空间分异现象,风险探测发现随着人类活动强度的增强,生态系统服务价值总体呈下降趋势,其中生态系统文化服务价值在人类活动强度异常范围0.3~0.7内保持平衡.研究时段内Moran's I从-0.363变化为-0.491,人类活动强度与生态系统服务价值存在显著的负相关关系,且负向效应加剧,高-低聚类区主要分布在北部的中心城区,低-高聚类区主要分布于研究区边缘海拔较高的森林山脉密集地.

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