基于O3生成敏感性的指示剂法,利用OMI对流层柱浓度HCHO/NO2分析夏季O3敏感性.O3控制区空间分布特征分析结果表明,O3生成受VOCs排放控制的地区主要集中在北京、太原、石家庄等城市中心及工业较发达地区,受NOx排放控制的地区主要集中在北京北部、河北北部、河南大部分地区、山东沿海城市,其他区域为NOx-VOCs协同控制区.分析2005~2016年间京津冀及周边地区O3生成敏感性的年纪变化特征表明,受VOCs控制的区域面积呈现先增大后减少,受NOx控制的区域呈先减少后增加的趋势.NOx控制区在2011年出现“拐点”,NOx控制区面积占研究区域面积的比例达到最低38%.2011年之后NOx排放量下降,NOx控制区面积逐步增大,2016年NOx控制区占比达到65%,VOCs控制区占比降低为3%.分析2005~2016年6~9月份O3控制区月变化特征发现,相比6~8月份,9月份VOCs控制区增加显著,这是由于6~8月份的NOx控制区转变为NOx-VOCs协同控制区,NOx-VOCs协同控制区向VOCs控制区转变.
以京津冀地区2014年10月5~12日一次重污染过程为例,采用飞机AMDAR数据和WRF-Chem模式,分析了大气边界层垂直结构与PM2.5的时空演变规律,定量研究了气溶胶直接反馈效应对多种气象要素的影响.结果表明:此次重污染过程地域范围广、持续时间长、影响强度大,PM2.5污染呈带状分布,主要受地面均压场和高空纬向环流形成稳定的大气环流背景场、垂直层风场及逆温共同影响.气溶胶直接反馈效应导致京津冀地区整个时段太阳辐射量降低39.80W/m2,气温下降0.34℃,边界层高度降低36.64m,相对湿度升高0.90%.反馈效应南部地区较北部更显著,污染日强于平均时段和清洁天,气溶胶的辐射反馈作用使得各气象要素均呈现不利于污染物扩散的趋势,造成气溶胶聚集区PM2.5浓度进一步增加.
采用单颗粒黑碳光度计(SP2)结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳(BC)的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m3和0.20~3.81μg/m3之间,均值分别为(4.39±2.66)μg/m3和(1.67±0.76)μg/m3,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度Dp/Dc表示BC混合状态,冬季和夏季Dp/Dc分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别(1.81±0.21)和(1.24±0.08),Dp/Dc日变化特征与BC相反,冬季Dp/Dc日变化幅度较大.冬季Dp/Dc与SO42-和NO3-的相关性较好,Dp/Dc与NO3-的相关性高于其与SO42-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,Dp/Dc与SO42-和NO3-的相关性较低.
根据天气和气候特征,将安徽省分为沿淮淮北、江淮之间和沿江江南3个子区,并定义了持续性区域性霾过程.基于气象、环保及遥感资料,分析了安徽省持续性区域性霾过程及相应的气溶胶污染的时空分布特征.结果表明,江淮之间和沿江江南区域性霾日数自1980年开始总体呈增多趋势,沿淮淮北2000年开始增加趋势明显;1980年以来,城市持续性霾过程呈增多趋势,但城市之间差异较大;2000年之后持续性区域性霾过程明显增多,最长过程可达10d以上.62%以上的持续性区域性霾过程出现在冬季;江淮之间次数最多,沿江江南次数最少.区域性霾天气常对应着大范围的高湿、小风情况,并伴随着高浓度气溶胶污染,其光学厚度大于0.9,约是晴空天的2.3倍,气溶胶主要集中在400m以下,如近地面区域性霾天的消光系数是普通霾天的2~2.5倍,晴空天的3~5倍;地面PM2.5污染而言,区域性霾天至少有一个或以上的城市AQI会达到轻度以上污染等级的概率超过了75%.
基于中国气象局雾-霾数值预报系统CUACE、北京区域环境气象数值预报系统BREMPS和华东区域大气环境数值预报系统WRF-Chem三个环境气象模式预报产品,利用BP神经网络方法建立多模式集成预报模型.首先通过实验得到BP神经网络的训练函数、隐含层节点数和训练样本长度分别为贝叶斯归一化训练函数trainbr、10和50.随后选取北京、天津和石家庄站点的预报结果检验该模型的预报性能.结果表明:(1)相对于单模式,BP神经网络集成预报的3~72h逐3h污染物浓度和观测之间的归一化平均偏差从-100%~200%降低到-20%~20%,污染物浓度和观测的均方根误差比各单模式降低15%以上,相关系数从0.1~0.8提升到0.3~0.85之间,说明其预报结果优于各单模式.(2)2016年AQI等级评估表明,集成模型预报的北京轻度和中度污染的TS评分分别比CUACE提高22%和10%,在天津重度污染的空报率和漏报率分别降低31%和25%.(3)2016年12月份的重污染过程评估发现,集成模型预报的PM2.5浓度的演变趋势和实况基本相符.
在南京市仙林地区住宅楼内和室外采集PM2.5样品,分析PM2.5中金属的污染特征及主要来源.结果显示,室内外PM2.5平均浓度分别为80.56μg/m3和96.77μg/m3,室内外PM2.5浓度比(I/O)平均值为0.87.除Mg外,室外其他金属平均值均高于室内.元素Pb室内外浓度相关性最高,R值为0.807.室内外PM2.5中金属元素Cd、Cu、Pb、Zn、As、Co、Cr和Ni富集程度较高.主成分分析结果显示,室外PM2.5中金属的主要来源为土壤尘、交通排放、金属冶炼、垃圾焚烧等;室内PM2.5中金属可能的来源为室外颗粒物的渗透及室内烹饪和家具材料等.
目前室内颗粒物污染问题已经受到广泛关注.越来越多的流行病学研究表明,大气悬浮颗粒物浓度对人体健康存在显著的负影响.由于个人在室内滞留的时间可能超过全天时间的90%,因此剖析室外颗粒物向室内的传输渗透机理,对掌握室内微环境下的颗粒浓度水平至关重要.本实验以青岛一办公室为研究对象,使用具有4个尺寸间隔的光学计数器同时测量室内和室外的颗粒物浓度,粒径分布范围在0.3~2.5μm,采集时间为2016年4月~9月.根据实验数据,采用基于时间的动态质量平衡模型,估算了换气次数在0.03~0.25h-1范围内的室内颗粒物渗透率和沉降速率分别为0.45~0.82h-1和0.94~2.82m/h,并分析了这些参数随粒径大小的变化规律.其结论为进一步研究颗粒物在室内的传输机理和运动轨迹提供参数.
以正硅酸乙酯为硅源、十二胺为模板剂制备中孔硅HMS-1,采用焙烧和乙醇萃取的方法去除其模板剂,所得材料分别为HMS-2与HMS-3,并将四乙烯五胺(TEPA)与二乙醇胺(DEA)混合负载于3种材料上,采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FTIR)与氮气吸附实验对材料进行表征,研究改性前后的HMS对常压下低浓度CO2的吸附性能及再生能力.XRD与FTIR结果表明,TEPA与DEA已被成功负载到HMS孔道内.氮气吸附实验表明,保留模板剂和胺基改性后,材料的孔容显著降低.20℃下,初始浓度为10%的CO2在材料上的吸附量顺序为:MA-HMS-1(3.29mmol/g) > MA-HMS-3(2.7mmol/g) > HMS-1(1.88mmol/g) > MA-HMS-2(1.65mmol/g) > HMS-2(1.33mmol/g),模板剂的存在,不仅增加了CO2的吸附位点,还对混合胺改性的HMS吸附CO2起到了协同作用.在20~75℃范围内,MA-HMS-1与MA-HMS-3受温度影响最明显,65℃时吸附量达最大值;随着温度的升高,HMS-1的吸附量随温度升高持续降低;MA-HMS-2的吸附量基本不变.含胺基的4种材料(HMS-1、MA-HMS-1、MA-HMS-2与MA-HMS-3)在80℃下拥有优良的再生性能,经4次循环再生后,MA-HMS-1的再生率为97.5%,高于MA-HMS-2(83%)和MA-HMS-3(84%),保留HMS的模板剂对材料的再生性能有明显促进作用.
在固定床吸附实验台上对低温等离子改性前后的复合钙基吸附剂进行脱汞实验,深入探究SO2和O2对具有较高孔隙率和比表面积的复合钙基吸附剂脱汞性能的影响.并通过多种表征手段和方法分析复合钙基吸附剂对Hg0的吸附机理.实验结果表明,由于等离子改性提高了吸附剂表面的含氧官能团的相对含量,经等离子改性的复合钙基吸附剂的脱汞效率有明显提高.在N2+0.07% SO2+6% O2气氛下,吸附剂脱汞效率相比于无氧气氛由23.7%增至91.2%,吸附剂脱汞效率明显提高.此时吸附剂表面的羟基、酯基官能团作为主要反应活性位点,而羰基官能团的作用不明显.O2的存在促使活性炭表面由碳原子不饱和键形成的活性位增加,促进了Hg0的吸附,同时生成多种汞化合物.随着SO2浓度升至0.15%,改性复合钙基吸附剂表面活性位再次出现不足,此时SO2抢夺Hg0的吸附位点,脱汞效率降至23.3%.
采用离子交换法制备了Na-、K-、Co-、NiZSM-5分子筛催化剂.测试了它们催化氧化NO的性能并通过XRD、BET、ICP-MS和Py-IR等表征,结果表明,CoZSM-5分子筛对NO催化氧化具有最高的活性,氧化率达到47%,主要是引入Co离子的ZSM-5表面酸性最适宜NO氧化.同时,在湿度100%条件下,考察了氧气浓度(5%~20%),空速与二氧化硫浓度(0~200×10-6)等对CoZSM-5分子筛催化氧化NO性能的影响.实验结果表明,在30℃、空速14400h-1和相对湿度100%条件下,SO2浓度在200×10-6以下对催化氧化NO基本无影响.56h催化剂稳定性实验结果表明,在30℃、NO进口浓度600×10-6、空速18000h-1和饱和水汽(RH:100%)条件下,CoZSM-5分子筛催化剂对NO的氧化率可维持在40%左右.因此CoZSM-5分子筛催化剂具有良好的NO氧化稳定性、抗水性和一定的抗硫性.
针对污水厂尾水脱氮除磷问题,采用共沉淀法制备了镁铝铁类水滑石(Mg/Al/Fe–LDHs),在450℃下焙烧3h得到焙烧态类水滑石(Mg/Al/Fe–LDO).研究了Fe(Ⅲ)掺杂对Mg/Al-LDO吸附氮磷的影响及吸附特性.结果表明,当Mg/Al/Fe物质的量比为3:0.6:0.4时,Mg/Al/Fe-LDO对氮磷吸附性能较好,最大吸附容量分别为28.57mg/g和231.46mg/g.吸附过程均符合Langmuir吸附等温模型,拟合相关系数(R2)达到0.99以上.根据XRD、FTIR的表征结果可以推断,Mg/Al/Fe–LDO是通过“记忆效应”、静电引力作用完成对氮磷的吸附,对磷的吸附还包括离子交换作用.
利用三段A/O工艺作为发制品产业集聚区综合废水生物处理单元,探讨了不同进水流量分配比和污泥回流比下COD、TN、PO43--P的去除性能和微生物群落特征.结果表明,在进水流量分配比60%:25%:15%、污泥回流比75%、缺氧区与好氧区容积比1:1、SRT 20d、HRT 16h条件下,三段A/O工艺处理综合废水后出水TN平均浓度14.85mg/L,COD浓度低于40m/L;此时PO43--P去除率达到最大值,为56.21%.参与处理综合废水的主要门水平微生物Proteobacteria和Bacteroidetes的相对丰度是45.63%~60.13%和16.65%~30.55%.Denitratisoma、Thauera、uncultured-f-Saprospiraceae和Sulfuritalea等优势菌属相对丰度的增加,是三段A/O工艺TN去除率随第一分段进水流量分配比增大或污泥回流比降低而提高的本质体现.
采用超滤膜法将腈纶废水中溶解性有机物分离为6个不同相对分子质量组分,分析不同组分的溶解性有机碳、UV254、SUVA含量和分布情况,应用紫外吸收光谱、傅里叶变换红外光谱等光谱学分析方法对各组分物质结构进行定性分析,评价各组分的可生化性.结果表明废水中以相对分子质量< 3kDa的有机物为主,占比为(56.75±1.38)%;相对分子质量为3k~10kDa的有机物占比为(25.76±1.40)%;相对分子质量> 10kDa的有机物占比为(17.49±0.98)%,且该组分有机物的芳香度高.不同相对分子质量组分的紫外光谱和红外光谱均呈现相似吸收峰,均存在酰基、羧基、羰基及芳香族化合物和不饱和双键类有机物.各组分可生化性结果表明,废水中相对分子质量> 10kDa有机物是腈纶废水低可生化性的主要原因,可能是造成腈纶废水难以达标排放的根源.研究结果可为该废水处理工艺的开发与优化提供重要的指导.
普通零价铁去除Cr(VI)的反应活性较低且Cr(VI)会导致零价铁较快钝化.通过连续流实验,研究了硫酸根离子提高零价铁去除水中Cr(Ⅵ)的可行性与反应机理.实验结果表明,在未加入硫酸根离子时,运行5.5h后柱子出水总铬及Cr(VI)已开始超出饮用水标准.而在加入1~3mmol/L SO42-后,出水总铬及Cr(VI)持续降低,并最终降至饮用水水质标准以下且稳定运行长达240h以上.XPS分析结果表明,还原作用是零价铁除Cr(Ⅵ)的主要机理,硫酸根离子加速了零价铁的腐蚀进而促进了Cr(VI)的去除.
近年来的研究表明,颗粒活性炭(GAC)可以通过种间电子传递(DIET)过程,来提高中温厌氧消化(MAD)产甲烷.然而,GAC是否能够提高高温厌氧消化(TAD)产甲烷,以及其促进产甲烷原理尚不明确.通过乙酸钠为基质的批试验研究了投加GAC对高温消化产甲烷的影响.批试验结果表明GAC的加入促进了高温消化效果.定量PCR结果表明GAC的加入对生物量的贡献微小,说明促进效果可能不是通过生物量实现的.高通量测序结果发现高温下添加GAC富集了Thermodesulfolbiaceae,Anaerobaculaceae,以及古菌Methanosacinacea.该研究推测GAC的促进作用可能与直接种间电子传递有关.
用20%硝酸改性活性碳毡,利用扫描电镜和傅里叶红外光谱等技术对其改性后的结构进行了表征;利用改性活性碳毡作为吸附电极,进一步研究了其应用于电吸附的除盐效果和影响因素.结果表明,改性后的活性碳毡上的羰基和羧基增多,比表面积增大了32.2%,平均孔径提高了2.5%,微孔体积增大了23.1%.在电压为1.2V,pH值为6~8,极板间距为5mm时电吸附装置对水中Zn2+的吸附效果最优,动力学分析表明改性活性碳毡吸附Zn2+更符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型,除此以外,电吸附循环实验表明用20%硝酸为再生液,通过电极反接,改性活性碳毡的再生率> 74%,说明在电吸附Zn2+过程中改性活性碳毡具有良好的再生性.
采用一种简单高效的制备方法,利用SiO2为模板制备出具有更高催化活性的介孔氮化碳材料(mpg-C3N4),并通过透视电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸脱附测试(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、光电子能谱(XPS)对mpg-C3N4的形貌、组成结构进行表征.结果显示,mpg-C3N4表面存在大量直径约12nm的孔状结构,与g-C3N4相比,比表面积大幅度增大,并因此提供了更多的活性位点从而提高其光催化活性.使用紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和荧光光谱(PL)对其光电化学性能进行测试.结果表明介孔材料的引入使得氮化碳的吸收光谱发生红移,并降低了光生电子-空穴对复合率,从而提高对可见光利用效率.通过对诺氟沙星(NOR)的降解与吸附实验研究表明,NOR的光催化降解过程符合一级动力学和Langmuir-Hinshelwood动力学模型,而mpg-C3N4对NOR的吸附符合二级动力学,表明NOR的光催化降解主要发生在催化材料的表面且以化学吸附为主.吸附实验表明mpg-C3N4在30min内可以吸附56.78%的NOR,降解实验显示,光解1.5h后,超过90%的NOR可被降解.相比体相g-C3N4,mpg-C3N4表现出良好的吸附性能和光催化性能.pH值影响实验表明pH值约为7.41时达到最佳降解效果,主要归因于药物形态与材料表面电荷作用.淬灭实验表明O2·-和h+是降解体系中的主要活性物质.
通过批式实验,得到超声波强化Anammox菌活性的最优工作参数,超声频率25kHz、超声时间3min、超声强度0.2 W/cm2,而后在此最优超声强化条件下采用固定床反应器接种传统活性污泥启动Anammox工艺.整个试验过程,温度维持在35℃.在启动阶段,水力停留时间(HRT)为2d,控制进水NH4+-N和NO2--N浓度为70mg/L.反应器运行至第38d,首次表现Anammox活性.运行至53d时,NH4+-N、NO2--N去除速率和去除率分别为30.81,34.97mgN/(L·d)和88.03%、99.91%,总氮去除速率和去除率达60.34mgN/(L·d)和86.20%.R1和R2分别稳定在1.14和0.18.在负荷提升阶段(53~135d),当进水NH4+-N和NO2--N负荷维持在最高值380mg/(L·d)时,NH4+-N和NO2--N平均去除效率分别为82.74%和97.89%.NH4+-N和NO2--N最大去除速率分别为320.67和379.85mgN/(L·d),最大总氮去除速率和去除率为698.00mgN/(L·d)和91.84%.负荷提高阶段末,R1稳定在1.18左右,R2接近于0.反应器内Anammox菌占主导,存在少量反硝化菌强化总氮去除.
以壳聚糖为原材料,通过原位共沉淀法和柠檬酸钠交联法制备了一种新型多孔磁性壳聚糖凝胶微球吸附剂CS-citrate/Fe3O4.利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)对吸附剂进行了表征.结果表明,吸附剂内部具有发达的孔隙结构,并均匀分布有平均直径为(4.79±1.09)nm的Fe3O4纳米颗粒;吸附剂中引入Fe3O4后,仍存在羟基、氨基和羧基等功能基团,且吸附剂磁性良好可用于磁场分离;吸附剂对Pb(Ⅱ)的吸附等温线和动力学研究表明,吸附过程以化学吸附为主,最大吸附容量可达178.25mg/g.
为探究超声波控藻的底泥氮磷释放过程与水质恶化风险,本研究从太湖梅梁湾采集泥样、水样和藻样,采用低频超声波(35kHz,0.035 W/mL)处理不同对象(泥体系:底泥和水;藻体系:微囊藻和水;泥藻体系:底泥、微囊藻和水),分析底泥与藻细胞的氮磷释放贡献率及水质变化过程.结果显示,20min内超声处理不会造成底泥氮磷的显著释放,40min后会造成底泥氮磷大量释放和藻细胞破裂.比较3个体系的水质参数变化过程后得知底泥比藻细胞的氮磷释放贡献率更大.超声处理对CODMn和TN有一定的削减效果,泥体系和泥藻体系在超声波作用后溶解性氮以氨氮和硝氮为主.为降低水质恶化风险,建议超声波控藻采用适当的超声强度进行短时间处理,避免底泥氮磷大量释放和藻细胞破裂.
采用Fe2+激活过硫酸盐(PS)耦合活性炭处理焦化废水生化出水.在原水TOC为86.4mg/L,色度338倍的条件下,研究PS和Fe2+投加量,初始pH值等因素对处理效果的影响.结果表明:PS和Fe2+投加量分别为1.5和4mmol/L,不调节pH值(8.0),反应60min,色度和TOC去除率可达87.17%和68.16%.经Fe2+/PS体系处理的废水采用A,B两种活性炭进行吸附处理,结果表明:B炭的吸附效果较好,且可去除Fe2+/PS体系残留的PS.B炭15g/L,反应120min时,出水色度为14倍,TOC 11.86mg/L.Fe2+激活PS氧化法耦合活性炭吸附深度处理焦化废水时,总色度去除率95.86%,总TOC去除率86.27%.对生化出水,Fe2+/PS体系出水和活性炭吸附出水进行三维荧光光谱扫描分析,结果表明:Fe2+/PS体系能氧化分解废水中部分类腐植酸物质,而活性炭吸附则可进一步去除了废水中残留的类腐植酸物质.
采用盐酸羟胺(HAH)强化Fe(Ⅲ)-EDDS(乙二胺二琥珀酸)活化过硫酸盐(PS)体系降解水溶液中的三氯乙烯(TCE).结果表明,Fe(Ⅲ)-EDDS/PS体系中加入HAH能够强化TCE去除效率,TCE降解效率随PS或HAH初始浓度增大而增强,但实验条件下存在最佳投加量.当溶液初始pH值为3~7时,Fe(Ⅲ)-EDDS/PS/HAH降解TCE基本没有影响,但碱性条件会抑制TCE去除,HAH强化工艺能够有效缓解Cl-(1~100mmol/L)和低浓度HCO3-(1~10mmol/L)对TCE降解的抑制作用.与Fe(Ⅲ)-EDDS/PS相似,加入HAH后反应体系中存在SO4·-、·OH和O2·-,但降解TCE的主导自由基由·OH转变为SO4·-.
通过正交实验、单因素温度影响实验,利用SMT磷分级提取法研究了高温热水解后高含固污泥中磷的形态转化.结果表明,120℃~160℃的高温热水解可以将高含固污泥中14.80%以上的有机磷转化为无机磷,影响因素对无机磷/总磷的影响大小顺序为:热水解温度 > 热水解时间 > 氧化剂含量 > pH值,随着温度的升高,高含固污泥中无机磷/总磷也从79.13%增加至95.87%;当热水解温度为160℃、时间为40min时,高含固污泥中无机磷含量由原泥的18.30mg/g增至20.49mg/g,无机磷/总磷由80.83%增至96.97%.结果为实现污泥中磷的回收利用奠定基础,同时为“高温热水解+高含固厌氧消化”工艺的优化提供新思路.
污泥高维填埋可以解决污泥产量剧增与填埋用地紧张的矛盾,但污泥混合高维填埋的边坡稳定性需进一步考证.本文以抗压强度和抗剪强度均较强的含水率60%左右的干污泥为研究对象,采用GEO-SLOPE软件对污泥高维填埋堆体稳定性进行模拟分析,发现填埋放坡坡度越缓,堆体稳定性越强,所允许的最大填埋高度相应越高,库容增加量越大;填埋高度越高,堆体稳定性越差;以上海老港填埋场为例,填埋单元的最佳放坡坡度为1:3.5,相应的最大允许填埋高度为28m,库容增加量为447.2万m3.
覆盖土吸附能力的有效评估对填埋场中挥发性氯代烃(VCHs)污染物的控制有重要意义.全面考察了二氯甲烷(DCM)、三氯甲烷(TCM)、1,1,2-三氯乙烷(1,1,2-TCA)、四氯化碳(CT)、顺-1,2-二氯乙烯(c-1,2-DCE)、三氯乙烯(TCE)、四氯乙烯(PCE)和氯苯(CB)8种VCHs在填埋场覆盖层中的吸附特性.结果显示,氯代烷烃和氯代芳烃在覆盖层土壤中吸附等温线符合Freundlich模型(R2=0.65~0.87),氯代烯烃在覆盖层土壤中吸附等温线符合Langmuir模型(R2=0.87~0.96).基于拟合结果预测了覆盖土对VCHs的吸附能力,结果表明VCHs的吸附速率随氯取代数的增多而增大;具有相同氯原子取代数目的氯代烃,覆盖土对氯代烯烃和氯苯的吸附量大于氯代烷烃.因此,在填埋场运行管理中,VCHs中浓度较高的氯代烷烃应该是优先治理的污染物之一.覆盖土中VCHs的吸附平衡时间约为20h,吸附速率变化范围为26~250 μg/(gsoil·h),远高于文献报道中覆盖土对VCHs的最大降解速率.可以推断,强化覆盖土的生物氧化活性可更有效减少VCHs对环境的不利影响.
稳定化飞灰与生活垃圾混合填埋过程中,在渗滤液浸沥作用下,存在稳定化飞灰中重金属溶出的风险.为探究渗滤液浸沥环境下稳定化飞灰中重金属的浸出行为,基于浸提实验,以填埋场早期、晚期渗滤液为浸提剂,研究了不同液固比(10:1、20:1、30:1、50:1、100:1、150:1、200:1)条件下磷酸稳定化飞灰、螯合剂稳定化飞灰中重金属(Cd、Cu、Zn、Pb、Cr、Ni)的浸出行为.结果表明:随着液固比的增加,浸出液中Cd、Cu和Zn浓度先上升后下降,在液固比20:1时达到最大值,Pb的浸出浓度随液固比的升高整体呈现缓慢增加的趋势,Cr、Ni浸出浓度变化较小,液固比对其影响不显著;Cd和Cu在早期渗滤液浸沥环境下更容易浸出,Zn、Pb、Cr、Ni在早期、晚期渗滤液浸沥环境下差别不大.在两种渗滤液浸沥环境下,螯合剂稳定化飞灰比磷酸稳定化飞灰具有更好的稳定性.
从焦化废水厂的活性污泥中采用“邻苯二酚-石油烃”双底物驯化获得石油烃的专性降解菌系,在最佳环境条件下研究其对石油污染土壤的修复性能.高通量测序分析显示,驯化后的专性菌系以产黄杆菌属(Rhodanobacter sp.)为主,占比41%.最适降解温度为30~35℃,最佳pH值为7~8.聚山梨酯-80(吐温80)可作为碳源促进专性菌系的生长,提高石油烃的降解效率,并且添加吐温80比十二烷基硫酸钠(SDS)更利于石油烃的降解.研究表明,当吐温80的浓度为5CMC(即375mg/L)时,石油烃的降解效率最高.在最佳环境条件下,为期80d修复试验,构建的专性菌系石油烃降解效率稳定在77%,这证实了双底物驯化模式获得的专性菌系对石油污染土壤具有良好的修复性能.
研究了川西北地区4种受试土壤(PS:泥炭土壤,ND:未沙化土壤,LD:轻度沙化土壤,MD:中度沙化土壤)对双酚A(BPA)的吸附行为,探讨了土壤有机质(SOM)含量、土层深度和土壤团聚体对吸附作用的影响.结果表明:4种受试土壤对BPA的吸附过程符合双室一级动力学模型(R2≥0.98).Freundlich和Langmuir模型吸附等温式可以较好地描述BPA的吸附行为(R2≥0.98),吸附表现出较强的非线性(N, 0.52~0.70).沙化后,吸附非线性增强,饱和吸附量下降3.7~5.7倍.4种受试土壤的最大吸附量Qm依次为:PS(8901mg/kg),ND(7011mg/kg),LD(1506mg/kg)和MD(1050mg/kg),Qm与其SOM含量呈显著正相关(r > 0.999,P < 0.01).土层深度增加BPA吸附性能下降,沙化后,下降幅度增大(MD > LD > ND > PS).团聚体粒级增大,其吸附性能先增加后减小.沙化后,各粒级团聚体的吸附性能差异显著增大,吸附贡献率分布也不同.5种粒级的团聚体对未沙化土壤ND吸附BPA的贡献率基本相当,而沙化土壤LD和MD吸附BPA主要来自小团聚体(< 0.25、0.25~0.5mm)的贡献(86%~88%).
研究了南京某城市污水处理厂MCR-1基因及其携带菌的污染特征,从MCR-1的分布特征、影响因素及MCR-1携带菌的耐药特征等方面综合评价.结果发现MCR-1随处理流程丰度下降,去除率达83.6%,但其相对丰度在出水中显著升高,剩余污泥中含有高浓度MCR-1,浓度达2.88×1012copies/L.粘菌素耐药菌同样沿处理流程逐渐降低,出水降至53CFU/mL,去除率达99.98%,但在剩余污泥中浓度高达2.04×105CFU/mL.相关性分析发现MCR-1丰度与氨氮含量呈正相关,而相对丰度与COD、总氮和硝酸盐含量呈负相关.耐药特征分析表明曝气池(CAST、MSBR)和曝气生物流化池(ABFT)中MCR-1携带菌可耐受较高浓度粘菌素,且污水处理使MCR-1携带菌对粘菌素的耐受能力提高.表明污水处理流程不但无法完全去除MCR-1及其携带菌,且导致耐药性风险提高.本研究可为评价污水中以MCR-1为代表的超级抗性基因的环境风险提供参考.
利用同位素示踪法对红球菌BAP-1跨膜运输14C-荧蒽的过程进行了研究.结果表明在有ATP抑制剂NaN3的存在下,红球菌BAP-1细胞膜内所结合的14C-荧蒽含量几乎无变化.结合对微生物体内包涵体的观察,说明当有ATP抑制剂存在的情况下,荧蒽无法通过细胞膜进入到微生物的体内.这表明若是荧蒽无法通过跨膜运输进入到红球菌细胞内,就不能得到有效的生物降解.在不同的底物浓度条件下,微生物对14C-荧蒽的跨膜运输过程是主动运输过程;在一定底物浓度条件下,菌体膜结合污染物的量会在一定的条件下达到饱和.结合米氏方程分析了红球菌BAP-1对14C-荧蒽的跨膜运输动力学过程,结果表明底物14C-荧蒽与微生物之间一直保持较高的亲和力,较高的亲和体系有助于跨膜运输过程的顺利进行.
以宁南山区天然草地(长芒草(Stipa bungeana Trin))为参照,选取2种典型人工恢复植被:人工草地(苜蓿(Medicago sativa))和人工林地(柠条(Caragana korshinskii Kom))的表层土壤(0-20cm)为研究对象,利用Miseq高通量测序技术分析土壤真菌的多样性、物种组成及其相对丰度变化特征,并采用冗余分析(RDA)的方法研究环境因子对不同植被土壤真菌群落的影响.结果表明:3种植被样地土壤样品共测得真菌27个门,44个纲,70个目,91个科.其中,优势菌门有子囊菌门(Ascomycota)和担子菌门(Basidiomycota),丰度分别为71.8%和15.2%;优势菌纲主要有:粪壳菌纲(Sordariomycetes)、座囊菌纲(Dothideomycetes)、伞菌纲(Agaricomycetes)和盘菌纲(Pezizomycetes);优势菌属有:赤霉菌属(Gibberella)、肾形虫属(Colpoda)、水球壳属(Hydropisphaera)、叶生壳属(Floricola)、管柄囊霉属(Funneliformis)和Marcelleina.土壤真菌丰富度和多样性在苜蓿地最大,柠条地最小.球囊菌门(Glomeromycota)在天然草地的丰度最高,为4.8%;子囊菌门丰度在苜蓿地里最大,达82.6%,在柠条地最低,为56.8%;担子菌门和分类不明确门(Unclassified)在柠条土壤中丰度最大,分别为:25.3%和7.9%,在苜蓿地中最低,分别为:7.1%和0.8%.盘菌纲在天然草地中的丰度最高,为17.8%,且显著高于柠条地.伞菌纲在(Agaricomycetes)柠条地中的丰度明显高于苜蓿地.Heatmap热图分析表明,尽管苜蓿地中土壤真菌群落与天然草地的相似度更高,但是天然草地中AM真菌(Arbuscular mycorrhizal Fungi)的相对丰度最大,种植苜蓿使土壤致病菌属的相对丰度增加,柠条地的肾形虫属相对丰度最高.人工林草对土壤真菌的群落组成和多样性有较明显的影响.土壤水分(SW)、有机碳(TOC)和全氮(TN)是影响宁南山区林草地土壤真菌群落的主要理化因子.
基于厌氧共代谢原理构建反应器,分析厌氧共代谢强化四溴双酚A(TBBPA)的转化机理.研究发现,当TBBPA浓度为75μg/L时,TOC和TBBPA去除率都达到最高,分别为88.6%和81.7%;当TBBPA浓度为25μg/L时,生物半衰期最低,为21.97h.根据检测到的中间代谢单环产物3,4-二甲氧基苯甲酸甲酯和TBBPA代谢途径分析可推测TBBPA在厌氧共代谢体系中实现了深度降解,且固氮弧菌属和毛球菌属对TBBPA的厌氧生物降解起到了主要作用.
以精喹禾灵为唯一碳源,从长期受精喹禾灵污染土壤中分离筛选出一株精喹禾灵降解菌株H.通过形态观察、生理生化试验和16S rRNA基因序列分析,将菌株H鉴定为枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis ).菌株H在温度为30~42℃和pH值7~9范围内,72h内对100mg/L精喹禾灵的降解率均可达95%以上.利用超高效液相色谱-质谱联用(UPLC-MS)鉴定菌株H降解精喹禾灵的产物为精喹禾灵酸.这是首次报道枯草芽孢杆菌对精喹禾灵的降解.
采用富集培养方法从江苏某激素研究所污水处理池排污口污泥中分离得到1株氯嘧磺隆降解菌,经菌株形态学特征和26S rDNA序列分析,鉴定为胶红酵母菌(Rhodotorula mucilaginosa ).经降解条件优化,菌株对含100mg/L氯嘧磺隆的无机盐培养基中氯嘧磺隆的最佳降解条件为:接种量2.5%,培养温度28℃,pH 6.0,培养5d后降解率为87.33%;在氯嘧磺隆初始浓度为10mg/kg(干土)的模拟污染土壤中,菌株最佳降解条件为:接种量2.5%,温度25℃,pH 6.0,土壤含水量30%,静息培养30d后降解率为90.74%.土壤修复实验结果表明,施加胶红酵母菌后减轻了氯嘧磺隆对小麦幼苗的药害,在氯嘧磺隆浓度为10mg/kg的土壤中投加降解菌后,小麦的出苗率、株高、根长及鲜重均明显高于未投加降解菌的对照组(P < 0.05).
基于高通量测序技术分析了鄱阳湖入湖河口15处沉积物的细菌群落特征.结果发现鄱阳湖入湖河口细菌优势门类为Proteobacteria(32.1%),Acidobacteria(16.6%)、Chloroflexi(14.4%)、Nitrospirae(8.8%)和Actinobacteria(6.0%).在属分类水平上相对丰度最高的是norank_Acidobacteria(8.9%)和Nitrospira(8.4%).根据采样点沉积物细菌群落结构差异,5条主要支流入湖河口可分成赣江-饶河-信江组和抚河-修水组.赣江-饶河-信江组Acidobacteria、Nitrospirae、Gemmatimonadetes和Latescibacteria丰度显著较高;抚河-修水组Actinobacteria、Bacteroidetes、Firmicutes、Ignavibacteriae和Deltaproteobacteria丰度显著较高.鄱阳湖主航道下游沉积物细菌群落结构与其它入湖河口差异明显,具有显著较高的Chloroflexi、Aminicenantes和Firmicutes丰度.pH值和有机碳是影响鄱阳湖入湖河口沉积物门分类种群的主要环境因子,pH值是影响赣江-饶河-信江组和抚河-修水组细菌群落结构差异的主要环境因子.以上研究结果有助于从微生物的角度分析鄱阳湖入湖河口生态系统的物质和能量循环机理.
于2017年3~4月首次对东海表层海水及大气中3种主要挥发性有机硫化物(VSCs)即羰基硫(COS)、二甲基硫(DMS)、二硫化碳(CS2)的浓度分布进行观测,研究了海水中3种主要VSCs的相关性,并估算了3种VSCs的海-气通量.结果表明,东海表层海水COS、DMS和CS2的浓度平均值分别为(1.0±0.4)、(6.8±6.8)和(0.6±0.4)nmol/L,总体来看东海表层水中3种VSCs呈现出近岸高、远海低的分布趋势.相关性分析表明DMS与Chl-a存在显著相关性,表明浮游植物生物量是影响东海海水中DMS分布的主要因素;同时DMS与CS2存在着显著的相关性,表明这2种物质的来源有着一定的共性.大气中COS、DMS和CS2的浓度平均值分别为:(294.7±158.8)、(22.7±18.0)和(108.8±88.1)×10-12,分布呈现出近岸高,远海低的趋势,主要受到人为活动等陆源输入的影响.此外春季东海COS、DMS和CS2的海-气通量平均值分别为(4.0±3.4)、(25.8±33.8)和(2.6±2.9)μmol/(m2⋅d),表明春季东海是大气中3种VSCs重要的源.
采用改进的连续提取法(SEDEX法)对2016年秋季(10月)海州湾的表层和柱状沉积物进行磷形态测定,研究不同形态磷的分布特征并分析其生物有效性.结果表明:表层沉积物样品总磷的含量为0.340~0.445mg/g,无机磷的含量为0.271~0.350mg/g;柱状沉积物中总磷的含量为0.367~0.614mg/g,无机磷的含量为0.302~0.443mg/g.总磷中以无机磷为主要赋存形态,无机磷中又以原生碎屑磷为主,各形态磷的含量大小顺序为;总磷(TP) > 无机磷(IP) > 原生碎屑磷(DAP) > 自生钙结合态磷(ACa-P) > 有机磷(OP) > 不稳态磷及铁结合态磷(Fe-P).通过对磷的生物有效性研究发现,本次调查海域表层沉积物中的生物有效磷(BAP)含量为0.069~0.143mg/g,在TP中所占的百分比为19.44%~32.66%,平均值为24.17%;柱状沉积物的BAP含量为0.062~0.217mg/g,在TP中所占的百分比为16.11%~43.54%,平均值为30.77%,磷的释放风险较小.沉积物各形态磷与粒径的相关性结果显示,在柱状沉积物中,Fe-P、OP和ACa-P与细粘土、粗粘土和细粉砂为正相关性,而与粗粉砂、细砂和中砂则为负相关性,DAP则主要与粗粉砂、细砂和中砂表现出了极显著正相关性,与细粘土、粗粘土和细粉砂表现出显著负相关性,BAP与颗粒物粒径的相关性则具有一定的差异性,具体表现在不同粒径组成和平面分布上.
选用钙离子通道阻断剂氯化镧(LaCl3)和巯基蛋白阻断剂N-乙马来酰亚胺(NEM)对赤子爱胜蚓进行预暴露,然后构建BaP单一或Cd-BaP复合污染,研究不同阻断剂对BaP在蚯蚓不同亚细胞组分(Fraction C:细胞溶质组分;Fraction D:固体颗粒组分;Fraction E:细胞碎片组分)中分配积累特征的影响.结果表明,无论单一或复合污染,BaP主要分布于细胞碎片组分中(占55.42%~69.96%),其次为固体颗粒组分(占27.91%~32.90%),在细胞溶质组分中的浓度最低(占2.13%~11.67%).单一BaP污染下,两种阻断剂对BaP的作用相近,即LaCl3和NEM的加入均能不同程度地促进3个亚细胞组分中BaP的积累.而在Cd和BaP复合污染下,两种阻断剂对BaP的分布积累的影响略有不同,LaCl3能够促进复合污染下BaP在3个亚细胞组分中的积累,而NEM促进了复合污染下BaP在固体颗粒组分和细胞碎片组分中的积累,但抑制了BaP在细胞溶质组分中的积累,浓度从原来的0.99mg/kg降低至0.59mg/kg.因此,钙离子通道和巯基蛋白可能参与BaP在蚯蚓亚细胞的分配积累,相比单一污染,Cd的复合污会进一步改变BaP的积累分配特征.
考虑到太湖水华暴发过程中水质参数(如营养盐或水体理化参数)对浮游植物增殖的滞后效应,利用有滞后变量参与的格兰杰因果关系检验和向量自回归模型,分析了太湖梅梁湾湖区2000年~2012年的监测数据,探讨了湖泊水质参数对于水华暴发的影响和定量关系.结果发现,表征浮游植物生物量的叶绿素a(Chl-a)浓度与总磷(TP)、氮磷比(N/P)、水温(WT)之间存在长期的均衡关系,格兰杰因果关系模型和向量自回归模型(VAR)的结果显示,水体中TP浓度、N/P和WT是Chl-a含量变化的格兰杰原因,上述结果提供了湖泊水质参数与蓝藻生物量的定量关系,在其他水质参数保持不变的情况下,约1%湖泊TP含量、N/P和水温的变化分别造成0.97%、0.078%和0.55%的浮游植物生物量的变化.本研究为水华暴发研究过程中水质参数的定量化影响提供一个新颖的视角,考虑了时间滞后变量的时间序列分析方法也可以加深对水华暴发过程的理解.
蓝藻水华爆发期间,沉降至底泥-水界面的蓝藻会面临暗光缺氧胁迫.为研究沉降蓝藻的存活及释放物,模拟暗光缺氧条件,利用不同生长期的微囊藻进行了一系列的实验.结果表明,微囊藻可以在暗光缺氧条件下存活至少6d,释放的溶解性有机碳达到1.86mg C/mg Chl a.不同生长期对微囊藻的存活和释放物产生影响,其中培养55d的微囊藻存活时间最长,培养28d的微囊藻溶解性有机碳的释放量最高.本研究证实暗光缺氧条件下,微囊藻能够存活一段时间并释放有机碳,且存活时间和有机碳释放量与微囊藻生长期相关.
选择某废弃加油站场地为研究对象,通过采集分析土壤和地下水样品中的铅(Pb)、总石油烃(TPH)、多环芳烃(PAHs)、苯系物(BTEX)、甲基叔丁基醚(MTBE),分析了污染物在该区域地下环境中的迁移和分布特征.测试结果表明:场地包气带和含水层介质岩性以砂质粉土、粘质粉土和粉质粘土为主,土壤样品中总石油烃(C < 16)和苯均存在超标现象;垂向污染物高浓度值多出现在地下水面附近,其中上层滞水区总石油烃和苯大面积超标,潜水中总石油烃(C < 16)、苯及MTBE超标,承压水尚未被污染.在分析目前石油类污染场地修复技术的基础上,结合场地的实际条件,建议土壤和地下水的修复主要采用异位修复技术.
在北京中心城区(北2~3环路)利用大流量颗粒物采样器连续采集了2016年全年共218个PM2.5样品,通过电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定了其中9种重金属元素,即As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、V、Zn.结合我国人群暴露参数,利用美国环保署推荐的健康风险评价模型,对北京市1~80岁不同年龄人群致癌非致癌健康风险进行了评价.结果显示:2016年北京市PM2.5重金属中Zn、Pb、Cu质量浓度最大,依次为(291±553)ng/m3、(53.6±73.5)ng/m3、(25.0±59.7)ng/m3,其次为As、Ni;所有重金属中,As具有最大致癌风险贡献(62.5%),Co具有最大非致癌风险贡献(29.0%).不同年龄、性别人群的重金属危害指数(HI)均小于1,显示无非致癌健康风险,另外,儿童期HI值大于成人期.不同年龄、性别人群的重金属总致癌风险(CR)均位于10-6与10-4范围(即每1万~100万的人群数量中增加1个癌症患者),显示无显著致癌风险,另外,随着年龄的增长致癌风险增加.此外,同一年龄人群中,女性致癌及非致癌风险均稍低于男性.
该文选取了国内外9个典型污灌区作为研究对象,分析了重金属在土壤及作物中的污染情况,评价了重金属对人体健康造成的风险.结果表明,总体而言同一灌区重金属在小麦中富集浓度高于玉米.其中超标最严重的是德国柏林(BL)地区的Cd,在玉米和小麦中浓度分别为1.62、7.50mg/kg,分别是WHO/FAO标准的8.1和37.5倍,这和BL灌区土壤中Cd浓度高有关.口食小麦对人体健康造成的风险分别在10-6~10-4a-1之间.致癌性重金属Cd通过口食小麦途径对成人和儿童健康造成的风险分别占总风险的61.75~99.93%、60.78~99.84%.重金属在各种暴露途径下对儿童产生的风险大于成人.BL、津巴布韦的Harare(HR)、墨西哥的Mezquital(MQ)和沈阳珲浦(JP)灌区重金属对成人和儿童健康造成的总风险分别为5.12×10-5~7.53×10-4、5.71×10-5~8.37×10-4,超出USEPA和ICRP相关规定,其中污染最严重的地区是BL.
以中国各行业SO2、NOx和烟粉尘的排放数据为基础,利用假设抽取法和投入产出价格模型,计算了各行业的需求排放、产出排放和净转移量,模拟了不同情景下重点行业减排后对整体行业需求排放的影响,并计算了重点减排行业污染成本内部化造成的价格传导影响系数.结果显示,2014年电力热力燃气供应业、非金属矿制品业和金属矿采选及冶炼延压业这3个重点行业大气污染物净转出量最大;在这3个行业同时减排15%的情景下,SO2、NOx和烟粉尘这3种污染物的减排量可以分别达到中国“十三五”节能减排目标的62.12%、72.65%和67.11%;电力热力燃气供应业作为大气污染物减排影响最大的行业,如果将其污染成本内部化,其生产产品的价格会对其余行业造成不同程度的影响,其中,对水生产和供应业、金属制品业产品、金属矿采选及冶炼延压业和非金属矿制品业的价格影响较大,总价格传导影响系数分别为0.272、0.151、0.148和0.131.因此,建立合理的大气污染物减排成本分摊机制一方面可以补贴基础转出行业的治理成本,另一方面可以通过价格机制激励其他行业提高技术水平,减少对电力等基础工业产品的需求.
从生命周期的角度出发,以1m2房屋每日的供热量为基准,对散煤采暖,电锅炉,低温空气源热泵,燃气壁挂炉,热电联产集中供热,燃气锅炉集中供热,洁净型煤等7种采暖方式的生命周期污染物排放和能源利用效率进行对比分析.结果发现:相比散煤取暖,清洁采暖方式可有效地降低大气污染物排放量,尤其是PM10和PM2.5.其中,以天然气为热源的燃气锅炉集中供热和燃气壁挂炉最为清洁,可减排SO2和NOx 85%左右,减排PM10和PM2.5 99%左右;洁净型煤和电锅炉的减排效率相对较低.低温空气源热泵和热电联产集中供热对能源利用效率最高,可达到80%以上,而电锅炉仅30%左右.此外,改善建筑围护结构保温性能可有效降低农村地区采暖的大气污染物排放.
根据收集的京津冀区域农业氨排放源活动水平数据,使用排放因子法建立了2014年京津冀地区农业氨排放清单.结果表明,2014年京津冀地区农业源氨排放总量为1750695t,平均排放强度为8.09t/km2;河北省、北京市和天津市农业氨排放量分别为1594087t、58822t和97786t.;猪和蛋鸡是畜禽养殖业中氨排放的主要来源,分别占31.29%和26.07%.模拟结果表明,农业氨减排使京津冀地区PM2.5的年均浓度下降12.04μg/m3,下降比例约为18.36%,4月份和7月份农业氨减排对PM2.5的影响较大,而1月份影响较低;农业氨减排使无机盐(硫酸盐+铵盐+硝酸盐)的年均浓度下降10.00μg/m3,年均浓度下降比例为41.84%,对硝酸盐的影响最大,铵盐次之,硫酸盐最小.
河流生态健康评价是开展流域水生态健康评估和管理的重要技术基础,生物完整性是评估流域生态完整性的重要构成指标.基于生物群落特征参数的多参数指数(MMI)和预测模型的样点物种组成观测值与期望值比值的O/E指数(O,观测值;E,期望值),是应用最广泛的评价生物完整性的两个重要指数;美国和欧盟等都已建立完善的基于生物完整性指数评价水生态健康的国家和地方规范.本文综述了MMI和O/E指数的基本概念和构建方法,比较了两者的共同点和优缺点;回顾了两者的发展简史和国内外的应用现状,分析了目前我国对MMI和O/E指数研究与应用的现状和不足,并提出了国内未来研究和应用MMI与O/E指数的建议.
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