中国环境科学
 
 
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2022年 42卷 12期
刊出日期 2022-12-20

环境毒理与健康
碳排放控制
大气污染与控制
水污染与控制
固体废物
土壤污染与控制
环境生态
环境影响评价与管理
大气污染与控制
5459 芦延廷, 赵秀娟, 唐贵谦, 徐敬, 陈丹, 安兴琴
边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究
采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O3污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO2和O3浓度时空分布,以及温湿风要素和O3浓度垂直分布的模拟效果.结果表明:3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO2浓度模拟普遍高估,而O3模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O3的垂直分布特征,但整体低估了O3浓度.对上午O3垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O3浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO2和O3的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O3均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O3浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O3浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O3垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O3模拟是必要的.
2022 Vol. 42 (12): 5459-5471 [摘要] ( 175 ) [HTML 1KB] [ PDF 3318KB] ( 499 )
5472 周恒左, 陈恒蕤, 廖鹏, 孔祥如, 潘峰, 杨宏
兰州市CMAQ近地面臭氧模拟结果的订正方法——基于机器学习方法
为能更加准确地模拟出兰州市近地面臭氧浓度,在CMAQ (社区多尺度空气质量建模系统)的基础上,利用机器学习方法中的XGBoost (极限梯度提升)模型及LSTM (长短期记忆)神经网络模型建立近地面臭氧模拟结果的订正模型,并以两种方法为基础,利用误差变权倒数组合方法构建LSTM-XGBoost组合模型,以期进一步提高订正效果.本文选取兰州市4个国控站点(兰炼宾馆,铁路设计院,榆中校区,生物制品所)2019年7、8月环境空气质量监测数据及兰州市气象站同期气象数据,对CMAQ模拟的同时段兰州市近地面臭氧浓度进行订正.结果表明,CMAQ能够模拟出兰州市近地面臭氧浓度的空间及时间分布特征,但整体上对浓度有所低估.利用上述方法构建的订正模型中,LSTM-XGBoost组合模型的订正效果最好,臭氧相关性由CMAQ模拟的0.61~0.76提升至0.89~0.95,臭氧8h平均相关性由0.65~0.79提升至0.81~0.88,臭氧RMSE由44.83~70.17mg/m3提升至15.21~26.53mg/m3,臭氧8h平均RMSE由40.07~67.57mg/m3提升至14.24~28.54mg/m3.该研究表明利用机器学习方法对CMAQ模拟结果订正可行,可以改善环境空气质量模式模拟结果.
2022 Vol. 42 (12): 5472-5483 [摘要] ( 191 ) [HTML 1KB] [ PDF 2288KB] ( 374 )
5484 康平, 张梓桓, 王天琦, 张小玲, 刘微, 雷雨
南亚高压对四川盆地夏季区域持续性O3污染的影响
基于2015~2020年四川盆地臭氧(O3)浓度监测数据,构建O3区域性持续性污染过程个例库,并进一步时空匹配高低空气象资料,探究夏季南亚高压系统对四川盆地地面气象要素及O3污染生成的影响机制.结果表明:(1)2015~2018年四川盆地O3区域性持续性污染(ORPP)逐年加重,2018~2020年保持相对稳定的污染态势,且ORPP多集中于春、夏两季.盆地中南部成都、重庆、泸州等城市O3污染形势最为严峻,且高值区逐渐向南北方向转移.(2)基于南亚高压(系统存在率、中心离散度与东西振荡量)对地面气象要素的影响阐释ORPP的生成机制:系统存在率均值偏低且位置偏东时,平均气温、气温日较差及日照时数偏高,相对湿度偏低,利于O3生成;南亚高压东模态中心显著聚集时,气温日较差与日照时数激增,易造成O3异常高值;西模态剧烈振荡时,气温日较差、日照时数及相对湿度改变,易使O3浓度波动.(3)对比清洁期与污染期,南亚高压系统存在率、中心离散度与东西振荡量综合作用于清洁期,而污染期则主要受中心离散度与东西振荡量影响.当南亚高压西模态剧烈振荡与东模态显著聚集配合出现时,极易诱发四川盆地内ORPP二级过程.
2022 Vol. 42 (12): 5484-5496 [摘要] ( 149 ) [HTML 1KB] [ PDF 2170KB] ( 318 )
5497 孙天乐, 何冬一, 林晓玉, 唐梦雪, 曹礼明, 计军平, 古添发, 何凌燕
深圳市不同区域大气CO2变化特征与来源分析
于2020年12月1日~2021年12月1日分别在深圳市大学城和路边站两点位对大气CO2和CO浓度进行了为期1a的观测.本次观测期间内两点位大气CO2平均浓度分别为432×10-6和439×10-6,均呈现了“秋冬季高、春夏季低”的季节变化特征与“昼低夜高”日变化特征,且日变化特征在早晚高峰期受到交通源排放的显著影响.此外,通过引入CO2和CO的净变化值得到大学城和路边站两点位的ΔCO2/ΔCO值分别为136.8~184.8、59.0~119.3,结果表明机动车排放对深圳市大气CO2贡献突出.
2022 Vol. 42 (12): 5497-5505 [摘要] ( 144 ) [HTML 1KB] [ PDF 695KB] ( 336 )
5506 云龙, 牛英博, 罗遥, 陆骏铭, 王均睿, 林楚雄, 古添发, 邱志诚, 黄晓锋, 何凌燕
深圳市冬季夜间大气中N2O5污染特征
于2022年1月2~17日在深圳进行了为期15d的观测,基于化学电离飞行时间质谱仪器(ToF-CIMS)对气态N2O5和HNO3进行了现场测量.冬季N2O5的夜间平均浓度为(174.3±262.0)×10-12,最高可达到4535.1×10-12.较高的N2O5反应活性表明夜间化学活动活跃,τ(N2O5-1平均值在8.3×10-2s-1,通过N2O5非均相水解反应形成的硝酸盐潜力大.通过对NO、NO2、O3pNO3-的同步测量,量化表征了深圳市冬季夜间活性氮的化学行为;此外,通过奇数氧的收支分析发现,夜间HNO3pNO3-占据了Ox的主要成分且当(HNO3+ pNO3-)系数为1.5时收支闭合,这表明N2O5的非均相水解是冬季夜间Ox去除的关键机制.
2022 Vol. 42 (12): 5506-5513 [摘要] ( 135 ) [HTML 1KB] [ PDF 1438KB] ( 344 )
5514 谢翔, 赵竹君, 陆忠奇, 陶瑞, 蔡海洋
阿克达拉大气本底站黑碳浓度特征和潜在源
利用阿克达拉大气本底站2011~2017年黑碳气溶胶(BC)逐小时质量浓度资料和同期气象数据,采用后向轨迹聚类分析、潜在来源贡献函数法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),研究了阿克达拉站BC不同时间尺度浓度特征和潜在源区.结果表明:阿克达拉站2011~2017年BC呈波动下降趋势,BC清洁程度较高;BC浓度呈春冬高,夏秋低的季节变化特征,春季(398.85±189.35) ng/m3>冬季(389.89±105.94) ng/m3>夏季(272.07±90.07) ng/m3>秋季(269.52±68.07) ng/m3,自然因素为BC浓度变化的主要原因;日变化特征表现为白天低、夜间高,基本呈单峰分布;阿克达拉站BC潜在源随季节变化差异明显,后向轨迹,WPSCF和WCWT分析都表明,春季潜在源集中于俄罗斯南部与新疆交界处的阿尔泰山北麓,秋季潜在源为新疆北疆经济带,冬季BC多受境外排放源影响.BC污染控制需要区域环境合作,实现联防联治,尤其是加强跨境污染源监测工作.
2022 Vol. 42 (12): 5514-5522 [摘要] ( 95 ) [HTML 1KB] [ PDF 2141KB] ( 279 )
5523 王静, 赵雪艳, 殷宝辉, 马银红, 王健, 梁汉东, 杨文
城市间PM2.5源的碳成分谱比较
为了解我国不同城市PM2.5源的碳成分谱特征和地域差异,采集沈阳市、十堰市和乌鲁木齐市的燃煤源、柴油车尾气源、汽油车尾气源和餐饮源样品,使用热光透射法分析PM2.5中的总碳(TC)、有机碳(OC)和元素碳(EC),以及细分的8种碳组分(OC1,OC2,OC3,OC4,EC1,EC2,EC3和OPCT),构建各类污染源碳成分谱.结果表明:3个城市4类源TC/PM2.5从高到低分别为:餐饮源(65.1%±8.4%)、柴油车尾气源(46.2%±9.5%)、汽油车尾气源(37.7%±3.5%)和燃煤源(17.3%±8.0%);OC/TC在餐饮源中最高(98.0%±0.5%),EC/TC在柴油车尾气源中最高(38.6%±8.5%).3个城市同类源的碳组分含量受污染源细分后的不同类型影响有一定差异,但归一化处理后总体仍表现为燃煤源中OC2(14%~30%)和OC3(13%~23%)含量最高,柴油车尾气源中EC2(22%~56%)含量最高,汽油车尾气源中OC2(24%~41%)、OC1(16%~42%)和OC3(12%~26%)含量最高,餐饮源中OC2(21%~43%)和OC3(23%~49%)含量最高.不同污染源的OC/EC值为燃煤源在0.4~7.6之间,柴油车尾气源在0.2~5.6之间,汽油车尾气源在1.1~38.5之间,餐饮源在6.4~170.2之间.分歧系数结果显示3个城市不同源的碳成分谱具有差异性,同类源的碳成分谱具有相似性.将3个城市同类源碳成分谱合并后利用化学质量平衡灵敏度矩阵得到OC2,OC3,OC4,EC1和OPCT可共同作为燃煤源的标识组分;EC2是柴油车尾气源的标识组分;OC1,OC2和OC3可共同作为汽油车尾气源的标识组分;OC2和OC3可共同作为餐饮源的标识组分.沈阳市、十堰市和乌鲁木齐市相同污染源相似的碳成分谱和一致的标识碳组分可为国内其他城市相关研究提供数据参考.
2022 Vol. 42 (12): 5523-5532 [摘要] ( 105 ) [HTML 1KB] [ PDF 459KB] ( 308 )
5533 廖彤, 林玉君, 季文浩, 刘雨, 王伯光
珠江三角洲光化学活跃期甲醛及其前体物的源解析研究
选取珠江三角洲大气超级站的三个代表性超级站点(东莞东城城市超级站、深圳莲花山城市超级站和鹤山花果山区域超级站),同步在线监测和分析了2021年5~10月大气光化学活跃期甲醛(HCHO)及其前体物挥发性有机物(VOCs)组分的时空变化特征,利用多元线性回归法对HCHO来源进行解析,识别出了关键VOCs前体物及其贡献,并对比了三个点位来源及前体物的差异.结果表明:三个站点的HCHO体积浓度存在明显差异,鹤山区域站浓度最高达5.82×10-9,与历史研究数据相比浓度升高,而城市超级站东城与莲花山浓度水平降低.臭氧浓度与甲醛浓度存在一定相关性,各站点臭氧浓度最高的9月,HCHO的平均浓度水平也高;臭氧超标日的HCHO浓度显著高于臭氧非超标日.利用多元线性回归法,选择甲苯、异戊二烯和O3作为源示踪剂,结果表明二次源对HCHO来源贡献占比最多,范围为43.5%~54.9%,其中区域站点二次源占比高于其它两个城市站点.基于生成产率法得到各站点二次转化生成HCHO的前体物主要为烯烃,其中贡献最大的是异戊二烯,其次为乙烯和丙烯.综合对比,HCHO的一次人为源的下降导致城市站点HCHO浓度降低,较高的二次转化导致了区域站点HCHO浓度升高,需重点关注甲醛的人为源直接排放和异戊二烯、苯乙烯、乙烯等前体物.
2022 Vol. 42 (12): 5533-5541 [摘要] ( 167 ) [HTML 1KB] [ PDF 718KB] ( 445 )
5542 张小慧, 迪丽努尔·塔力甫, 买里克扎提·买合木提, 刘会斌, 安菊琴, 蔡静波, 刘博文, 赵启隆
乌鲁木齐南部大气及降尘中微塑料的形貌特征
采用体视显微镜、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和能量色散光谱(EDS)等对乌鲁木齐南部大气总悬浮颗粒物(TSP)及降尘样品中微塑料的颜色、成分及形貌等特征进行分析.结果表明,TSP和降尘中存在纤维、碎片和薄膜等多种形状的微塑料,且TSP和降尘中的微塑料分别以纤维状(81.8%和86.2%)和碎片状(56.3%~68.4%)为主;通过FTIR鉴定出TSP和降尘中的塑料成分主要是聚乙烯,聚丙烯和聚苯乙烯;SEM发现纤维状微塑料表面较为光滑,有少量的裂痕,上面分布少量碎屑;碎片状微塑料边缘卷曲破碎,形状不规则,破损程度高,表面黏附大量的颗粒物;EDS分析表明微塑料中以C和O元素为主,还包含Si、Na、Zn等元素.结果可为进一步了解乌鲁木齐大气微塑料的污染情况提供基础数据支撑.
2022 Vol. 42 (12): 5542-5548 [摘要] ( 144 ) [HTML 1KB] [ PDF 6734KB] ( 302 )
5549 陈田, 潘竟虎
2009~2019年中国人为CH4排放量的估算及时空格局
以中国340个地级及以上城市为研究对象,采用自下而上的核算方法,针对农业活动、能源活动和废物处理3个一级CH4排放源,核算2009年和2019年中国人为CH4排放量并分析其时空格局.结果表明:2009年中国人为CH4总排放40.71Tg,2019年为42.89Tg,CH4排放总量在增加,排放强度和人均排放量基本保持不变.一级排放源中,农业活动、能源活动和废物处理在2009年的CH4排放量分别为24.88Tg、12.06Tg和3.76Tg,农业活动为主要排放源,2019年三者排放量分别为16.99Tg、21.62Tg和4.28Tg,能源活动成为主要排放源;二级排放源中煤炭开采的CH4排放最多;不同城市中各排放源的占比存在较大差异,淮安、扬州和南通农业活动排放最多,晋城、大同和太原能源活动排放最多,而北京、上海和广州以废物处理排放为主.城市人为CH4排放存在显著的空间正相关,高排放—高聚集的城市数量减少,分布集中;低排放—低聚集的城市数量增加,分布重心向东部地区转移;局部城市空间关联类型呈现出较强的空间锁定效应和迁移惰性特征.CH4排放强度与人均CH4排放的区域总体差异较大;CH4排放强度地区间Theil指数差异较大,而地区内差异较小;人均CH4排放地区间与地区内的Theil指数差异均较小.
2022 Vol. 42 (12): 5549-5560 [摘要] ( 203 ) [HTML 1KB] [ PDF 2377KB] ( 318 )
5561 张博文, 刘佳, 牛凤霞, 康满春, 李哲, 李世剑, 肖尚斌
河道型水库溶解甲烷浓度的空间异质性研究
以河道型水库-西北口水库为研究对象,于2021年12月采用新型快速水-气平衡装置(FaRAGE)结合温室气体分析仪对其表层水体,垂向剖面溶解甲烷(CH4)浓度进行监测,并采集代表性河段表层水体及库底沉积物,分别测定水体CH4氧化速率与沉积物CH4释放速率,初步探讨了河道型水库溶解CH4浓度的空间异质性及其影响因素.结果表明,水库表层水体溶解CH4浓度为0.02~0.42μmol/L (平均值为0.11±0.08μmol/L),从库首到库尾呈递增趋势;水体溶解CH4浓度的空间异质性受水库内部CH4产生,消耗及河道入流等多因素的综合作用,其中库尾水体因沉积物CH4产生量大且低水深影响下CH4消耗量较小而呈现高溶解浓度,库首水体则因为CH4产生量相对较小且高水深影响下的CH4消耗量较大而呈低溶解浓度;同时,河道入流可能是影响水体溶解CH4浓度垂向分层的原因之一.
2022 Vol. 42 (12): 5561-5569 [摘要] ( 154 ) [HTML 1KB] [ PDF 733KB] ( 447 )
5570 郑成强, 朱法华, 李军状, 李小龙, 段玖祥, 严俊波, 王新培, 程志远, 王宏亮
污泥掺烧对燃煤电厂痕量元素排放特性影响
采用EPA Method 29方法、冷原子吸收光谱法和电感耦合等离子体质谱法采集和分析一台超低排放燃煤机组污泥掺烧前后的原燃料、烟气和副产物样品中各痕量元素浓度,研究污泥掺烧对燃煤电厂痕量元素排放特性的影响.结果表明:污泥中富含Zn、Cu元素,浓度分别是煤样中的18.81倍和17.64倍.污泥掺烧使掺配后入炉煤中痕量元素含量普遍升高.污泥掺烧前后整个系统、锅炉系统和全流程大气污染控制设施的痕量元素质量平衡率均在可接受范围内.污泥掺烧对痕量元素的分布特征无明显影响,随粉煤灰排放是痕量元素的主要排放去向.通过烟囱排放到大气环境的痕量元素排放量占比很小,不超过0.43%.污泥掺烧前后SCR入口烟气中痕量元素除Hg外主要以颗粒态形式存在.污泥掺烧后各痕量元素在粉煤灰和底渣中的相对富集系数未显著改变.经过全流程大气污染控制设施协同控制后,污泥掺烧前后烟囱总排口痕量元素排放浓度分别为0~12.76,0~14.97μg/m3.污泥掺烧后痕量元素排放浓度均满足美国燃煤发电机组有害大气污染物排放标准、上海市燃煤耦合污泥电厂大气污染排放标准和生态环境部生活垃圾焚烧污染控制标准的限值要求.现有的燃煤电厂大气污染控制系统对6%污泥掺烧比工况下痕量元素排放的控制具有较好的适应性.
2022 Vol. 42 (12): 5570-5577 [摘要] ( 130 ) [HTML 1KB] [ PDF 691KB] ( 323 )
5578 杜亚彬, 赵红梅, 张学磊, 修艾军
基于WRF-CMAQ评估秸秆禁烧对区域空气质量的影响
基于本地化的秸秆露天焚烧主要大气污染物排放清单,采用空气质量模式WRF-CMAQ,定量评估秸秆禁烧管控对东北地区空气质量的影响.结果显示,2013~2020年东北地区秸秆露天焚烧污染物排放总量整体呈现先增加再降低的趋势,每年的秸秆焚烧集中期为春耕前(3月和4月)和秋收后(10月和11月).2017年秸秆焚烧集中期内,秸秆露天焚烧对东北三省的CO和PM2.5浓度的贡献率分别为24.01%和39.98%,农作秸秆露天焚烧是造成东北地区空气质量下降的重要因素;相同气象条件下,2019年秸秆焚烧集中期,秸秆焚烧对东北三省大气中CO和PM2.5浓度的贡献率较2017年同期分别下降了9.58%和13.95%,表明2019年的秸秆禁烧政策有效改善了东北地区的空气质量.同时,若东北三省均实施吉林省2019年的秸秆禁烧管控政策,则东北地区的空气质量将会进一步改善.本研究结果可为区域大气污染联防联控政策的制定提供科技支撑.
2022 Vol. 42 (12): 5578-5588 [摘要] ( 150 ) [HTML 1KB] [ PDF 1581KB] ( 491 )
5589 刘燊, 罗子莹, 卿梦霞, 王朝曦, 王李邦, 廖云龙, 贺小玲, 刘亮, 向军
脱硝副产物硫酸氢铵在飞灰表面沉积与演化特性
空预器堵塞常来源于脱硝副产物硫酸氢铵(ABS)与飞灰的共沉积,通过模拟空预器内温度场,探究ABS与飞灰共存条件下的沉积与演化特性,以期为空预器堵塞防治提供指导.飞灰对烟气中生成的ABS存在捕集和吸附作用,提高了ABS沉积速率与初始生成温度.在100 μL/L SO3与50 μL/L NH3条件下,ABS的初始沉积温度在240~270℃之间.高温段反应篮内无明显的ABS液滴存在,飞灰存在结块现象;低温段反应篮壁面出现少量小液滴,飞灰呈现大颗粒状.ABS沉积将导致飞灰颗粒的积聚和粘附,并在飞灰表面转化为分解温度较高的各种硫酸盐类物质.与低温段硫酸滴在飞灰上演化形成的硫酸盐相比,ABS转化形成的硫酸盐具有较低的相对分解温度.
2022 Vol. 42 (12): 5589-5597 [摘要] ( 113 ) [HTML 1KB] [ PDF 1112KB] ( 233 )
5598 赵永明, 丁卉, 刘永红, 王庆刚
基于车辆身份检测数据的车辆出行排放知识图谱研究
为实现个体车辆出行、排放行为的精细表征与挖掘,基于宣城市中心城区全量个体车辆的出行轨迹、技术参数、排放轨迹等多维交通大数据,以表征个体车辆出行过程的排放信息为主线,设计并构建车辆出行排放知识图谱.研究表明:①知识图谱直观地表征了“车辆-道路-出行-排放”信息的时空关联,可实现个体车辆在不同日期、不同时段、不同路段等多尺度出行特征的精细挖掘.以某辆小型客车为例,检索发现周一、周三出行主要连接的小时实体都为7:00、8:00和17:00,周五、非工作日出行连接的小时实体具有明显的随机性;周一、周三出行所连接的道路实体较少且基本一致,在宣水路、昭亭北路、昭亭南路的出行里程之和占比为63%~68%,周五、非工作日出行连接的道路实体则较为分散.②通过出行信息类、排放信息类实体的关联检索,可实现个体车辆出行排放时空特征的精细辨识和溯源分析.示例车辆的检索结果表明:周一车辆的CO日排放量为1.2g,是周六的2.5倍,同时在早高峰时段(7:00),车辆出行在交通繁忙路段时,伴随低水平车速,排放强度相对较高.
2022 Vol. 42 (12): 5598-5609 [摘要] ( 134 ) [HTML 1KB] [ PDF 4850KB] ( 299 )
5610 赵妤希, 任家豪, 陈义珍, 张新民, 张凯, 杨欣, 何友江
气象要素变化对城市空气质量影响的评估方法与应用——以PM2.5为例
从城市尺度空气质量模型和平流扩散理论出发,通过对气象要素归类,利用空气质量与各类气象条件对应排放源强表征量的关联,建立了气象要素变化对城市空气质量影响的评估方法.该方法考虑了包括风(风速和风向)、云量、太阳辐射强度、大气稳定度、混合层高度等基本气象要素,能定量有效评估长期气象要素变化对空气质量的改善幅度.该方法在河南省鹤壁市的应用表明,相对2020年,2021年PM2.5浓度下降7.2μg/m3,气象要素变化和人为减排分别下降0.4和6.8μg/m3,占改善浓度的5.6%和94.4%,人努力起到主导作用;从季度来看,大气污染防治工作使夏、秋、冬季PM2.5浓度均有所降低,其中冬季下降27.8μg/m3,减排措施贡献16.8μg/m3,人努力效果尤为显著.
2022 Vol. 42 (12): 5610-5616 [摘要] ( 155 ) [HTML 1KB] [ PDF 472KB] ( 448 )
5617 吴娟, 徐可欣, 迟颖, 周刚, 王玮
两种不同构型b射线颗粒物分析仪线性关系的有效性评价
为评价导流锥式同时采样-测量β射线颗粒物分析仪的测量准确度,以分步采样-测量β射线颗粒物分析仪采样分析作为参比方法,使用2类构型的仪器对环境空气中可吸入颗粒物PM10和细颗粒物PM2.5进行长期平行比对监测.本文依据EN 16450标准对比对数据线性关系进行有效性评价,建立了修正的线性方程,导出了方法间不确定度评价式,结果表明导流锥式同时采样-测量结构和分步采样-测量结构的β射线颗粒物分析仪之间存在有效的线性关系.通过仪器内置修正参数浓度斜率、浓度截距修正后,在较宽浓度跨度范围(0~250μg/m3)内和足够多的比对数据(n>100)条件下,两种不同结构的仪器监测PM10和PM2.5的比对斜率、截距和相关系数(参比方法作为X轴)均能满足EPA CFR 40part53的要求.
2022 Vol. 42 (12): 5617-5625 [摘要] ( 130 ) [HTML 1KB] [ PDF 1140KB] ( 288 )
5626 杨唐, 惠晓亮, 王振兴, 何煜鑫, 周小琳
污水处理厂生物气溶胶抗生素抗性污染特征
为探究污水处理厂生物气溶胶抗生素抗性基因(ARGs)污染特征,在济南市某污水处理厂采用宏基因组测序技术对厂界内及周边生物气溶胶样本及污水或污泥样本进行分析.结果表明,相比于上风向,厂界内和下风向生物气溶胶具有更多的ARGs亚型种类数和更高的总相对丰度.厂界内与上风向生物气溶胶ARGs组成存在显著的差异性,差异度为47.57%;而厂界内与下风向生物气溶胶ARGs组成的差异性不显著,且差异度下降至33.98%.上风向背景空气和污水或污泥均是厂界内生物气溶胶ARGs的重要来源,两者总的源的贡献大于63.92%.共检测到43种ARGs亚型(8种ARGs主型)在至少一处污水处理单元极易负载于生物气溶胶颗粒逸出.本研究可为污水处理厂生物气溶胶抗生素抗性污染的风险评估和控制提供理论依据.
2022 Vol. 42 (12): 5626-5632 [摘要] ( 185 ) [HTML 1KB] [ PDF 654KB] ( 331 )
水污染与控制
5633 潘建通, 余诚, 王凯军, 刘芳, 杨平
BioDopp中试系统强化脱氮除磷及微生物菌群分析
为论证存量市政污水处理厂同时提标和扩容的可行性,以北京市某低C/N的生活污水处理中心提标扩容改造项目为依托,采用基于BioDopp工艺的IFAS-微氧AO技术构建了中试系统,考察了该工艺对有机物和氮磷营养物的去除效能及其微生物菌群特征,并核算了其经济效益.试验结果表明,基于实际污水污染物浓度较低,通过逐渐提高处理水量以提高负荷的启动策略是可行的.中试装置启动8d后,系统稳定运行,出水COD、NH3-N、TN和TP浓度分别为18.9,0.4,8.3和0.7mg/L.高通量测序结果表明,该工艺强化了对功能菌,尤其是反硝化聚磷菌的富集,其总相对丰度7.6%,达接种活性污泥的23.6倍.该系统HRT 16.6h,仅为该污水处理中心原工艺(27.2h)的61.0%,节地优势显著;生物除磷效率高,节省药剂投加成本;且微氧控制和空气提推回流大幅降低了污水处理的曝气和回流能耗,由此可见,BioDopp工艺可用于紧凑型污水处理厂建设,是污水处理厂高效节能减碳利器.
2022 Vol. 42 (12): 5633-5642 [摘要] ( 131 ) [HTML 1KB] [ PDF 523KB] ( 578 )
5643 刘静, 刘爱荣, 张伟贤
纳米铁强化生物技术处理染料废水的效能
构建纳米铁(nZVI)-生物耦合系统,探讨连续流反应器中耦合系统处理刚果红废水的可行性和可控性.研究发现nZVI将刚果红大分子降解为小分子后,提高了废水的可生化性(由0.04提高至0.69)并降低了毒性(由90.25%降至30.57%),为生物单元提供良好的环境条件.反应器连续运行期间,耦合系统对初始浓度为500mg/L的刚果红废水脱色率达99%,COD从167mg/L降低到约50mg/L.而单一生物系统的脱色率仅为30%~70%,COD降至116mg/L,且波动较大.研究结果表明,nZVI-生物耦合系统是一种能够深度处理难降解有机染料废水的技术手段.
2022 Vol. 42 (12): 5643-5649 [摘要] ( 118 ) [HTML 1KB] [ PDF 857KB] ( 252 )
5650 郑睿豪, 黄燕, 刘梓锋, 王家德
印染生化尾水电解过程溶解性有机物变化特性
基于荧光激发发射矩阵(EEM),结合紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、红外光谱(IR)和气相色谱质谱联用仪(GC-MS),精准分析印染生化尾水电解过程溶解性有机物(DOM)结构和组成,揭示宏观水质指标COD、BOD变化的本质.三维荧光光谱PARAFAC分析显示,印染生化尾水存在酪氨酸类(C1)、色氨酸类(C2)、腐植酸类(YC3)3个荧光组分.15mA/cm2电流密度下,经过一定时间电解(如30min),原荧光强度开始逐渐减弱,C1、C2组分最大荧光强度(Fmax)变化不大,出现最大荧光强度(Fmax)降低的DC3色氨酸类组分,废水B/C比从0.27提升至0.42,即尾水可生化性得到提升.进一步分析,电解过程,印染生化尾水DOM的C=C、C=O、C-N、C-O-C结构被降解,原水中烯烃、酮类、胺类、醇类、苯类、卤代烃、酯类等有机化合物被逐步降解为小分子有机酸、烷基酯、烷烃等,这是荧光团转变、可生化性提升的本质原因.三维荧光直观反映了电解过程DOM组成结构的特征光谱,为科学评估电解技术效果和后续印染生化尾水排放溯源提供支撑.
2022 Vol. 42 (12): 5650-5657 [摘要] ( 127 ) [HTML 1KB] [ PDF 642KB] ( 295 )
5658 周雅琦, 王刚, 张航, 马玉
重金属絮凝剂DTMPAM去除Cr (Ⅵ)的性能与机理
以二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺(DTMPAM)作为高分子絮凝剂,研究DTMPAM对水中Cr (Ⅵ)的去除性能,考察了DTMPAM投加量、pH值、Cr (Ⅵ)初始浓度以及共存浊度、无机物质、有机物质对DTMPAM处理含Cr (Ⅵ)废水性能的影响.结果表明,DTMPAM在酸性条件下对不同Cr (Ⅵ)初始浓度的含Cr (Ⅵ)水样均具有良好的去除效果,且Cr (Ⅵ)的去除率随着体系初始pH值的降低而升高;当pH值为3.0时,DTMPAM对Cr (Ⅵ)初始浓度为5,15,25和50mg/L水样中Cr (Ⅵ)的最高去除率分别达到94.78%,96.52%,96.53%和97.49%.共存浊度对DTMPAM去除Cr (Ⅵ)具有抑制作用.在低DTMPAM投加量下,共存无机阳离子K+、Na+、Ca2+、Mg2+,共存无机阴离子SO42-、NO3-、Cl-,以及共存有机物质柠檬酸钠、乙酸钠、三氯乙酸和氨基乙酸等对DTMPAM去除Cr (Ⅵ)均具有一定的抑制作用;而在高DTMPAM投加量下,这些物质的存在会对DTMPAM去除Cr (Ⅵ)表现出较小的促进作用.无机阳离子Fe3+、Ni2+、Ba2+的存在对DTMPAM去除Cr (Ⅵ)具有较明显的抑制作用,其中Ba2+的抑制作用最显著.红外光谱和能谱分析显示,DTMPAM高分子链上的二硫代羧基可将水样中Cr (Ⅵ)还原为Cr (Ⅲ),Cr (Ⅲ)进一步和DTMPAM分子链上的二硫代羧基、胺基发生螯合反应形成絮体.
2022 Vol. 42 (12): 5658-5667 [摘要] ( 115 ) [HTML 1KB] [ PDF 714KB] ( 609 )
5668 董颖虹, 李红艳, 崔建国, 冯坤, 李尚明, 王芳
Cu-Mn-MRBC去除水中ENR、STZ及TCH抗生素的性能与机理
为研究多种抗生素污染物共存于水体的作用机理,本文以废菌渣(MR)为原料,经炭化制备MR生物炭(MRBC),通过铜锰复合改性合成Cu-Mn-MRBC,对材料进行了SEM、BET、XRD、FTIR、Zeta电位和EA表征分析,研究了其对水中3种抗生素ENR、STZ与TCH分别在单一与混合溶液中的吸附性能.结果表明,相比于单一溶液,混合溶液中竞争吸附的出现增加了对含氧官能团的选择性消耗;对TCH的吸附有促进作用,在混合溶液中去除率为96.50%,对STZ的抑制作用大于ENR,在混合溶液中去除率分别为39.38%和46.13%;吸附过程对pH值的依赖性减小;共存阳离子的存在会影响抗生素的竞争吸附能力.准二级动力学和Freundlich等温模型可更好地描述Cu-Mn-MRBC的吸附过程.吸附主要为静电作用、π-π相互作用、氢键作用和表面络合等共同作用的结果.
2022 Vol. 42 (12): 5668-5678 [摘要] ( 118 ) [HTML 1KB] [ PDF 1062KB] ( 510 )
5679 刘菁, 田一梅, 刘云慧, 褚献献, 刘然, 单金林
pH值、硫酸根和温度对钢管管垢中铬释放的影响
以市政供水管网钢管管垢为研究对象,将垢层由外向内分为表层、硬壳层和疏松多孔层.利用SEM、BET、XRD、XPS和分形态提取等技术对预吸附Cr (Ⅵ)前后的各层管垢进行表征和分析,并探究了pH值、SO42-浓度和温度对各层管垢中Cr释放的影响.结果显示,钢管各层管垢的主要成分均为α-FeOOH,吸附性能排序为表层>疏松多孔层>硬壳层,管垢中铁元素大多以三价和二价形式存在,具有一定还原性.Cr (Ⅵ)通过物理和化学吸附富集于管垢,主要以铁锰氧化物结合态存在,表层管垢富集量最大.酸性环境、SO42-浓度和温度的升高均会促进Cr的释放.强酸性条件下表层Cr释放浓度为中性条件下的2.76倍;SO42-浓度增加使各层管垢的Cr释放量增加0.1~0.4倍;温度升高20℃,表层管垢的Cr释放量增加26.74%.
2022 Vol. 42 (12): 5679-5686 [摘要] ( 115 ) [HTML 1KB] [ PDF 1061KB] ( 317 )
5687 李柏林, 夏凯, 江雨晴, 王静, 赵婉情, 何晓曼
长期低温对絮状-颗粒耦合CANON脱氮及菌群影响
在SBR反应器中探究长期低温对等污泥浓度比例絮状-颗粒(1:1~1:1.5)耦合CANON系统的脱氮效能和微生物群落结构的影响.结果表明,在经历长期低温(10℃)条件下运行并回温(10→30℃)后,等比例污泥CANON系统NH4+-N、TN去除率及TN去除负荷与温度变化呈正相关性,在回温30℃下运行30d后分别达到72.4%、63.0%和0.094kgN/(m3·d).氨氧化菌(AOB)和厌氧氨氧化菌(AAOB)活性与温度表现出正相关性,在回温后分别为0.025和0.049gN/(gVSS·d),分别为降温前(30℃)的83.3%和79.1%,NOB活性一直维持在较低水平(0.001gN/(gVSS·d)).高通量测序结果显示,长期低温对优势菌门无明显影响.回温后,颗粒和絮状污泥中的优势菌门分别为Ignavibacteriae和Proteobacteria;回温后系统颗粒污泥中功能菌Candidatus BrocadiaCandidatus Kuenenia(AAOB)相对丰度分别为6.017%、2.623%,其在絮状污泥中相对丰度分别为3.018%、0.674%,而Nitrosomonas(AOB)主要存在于絮状污泥中,在回温后相对丰度为2.50%;3种功能菌相对丰度均高于降温前水平.等比例絮状-颗粒耦合CANON系统能有效抵御长期低温.
2022 Vol. 42 (12): 5687-5694 [摘要] ( 114 ) [HTML 1KB] [ PDF 470KB] ( 261 )
5695 付静薇, 贾紫雯, 杨晓欢, 贺逸飞, 李倩
热解温度对生物炭提升厌氧氨氧化性能的影响
为探究生物炭对厌氧氨氧化工艺中硝酸盐积累的缓解作用,通过批次实验考察了不同热解温度(300,500,700℃)生物炭对厌氧氨氧化系统脱氮性能的影响.结果表明,300,500,700℃生物炭的添加使体系总氮去除率较空白组分别提升了14.6%、7.1%、3.3%,其主要原因是生物炭作为电子介导体促进了硝酸盐的还原,还原产物亚硝酸盐继续进行厌氧氨氧化反应,进一步减少了11.2%、9.1%、5.8%的剩余氨氮.300℃生物炭表面具有丰富的酚类、醛类和酮类等失电子基团,其供电子能力为2.64mmol e-/g,高于500℃(1.92mmol e-/g)和700℃(1.32mmol e-/g)的生物炭,故其更好地强化了体系中的电子转移.微生物群落和功能蛋白分析表明,生物炭的添加增强了Ca.KueneniaPseudomonasThauera等丰度,有利于厌氧氨氧化和反硝化菌的富集,同时,生物炭通过促进NapA(EC:1.9.6.1)和NarG(EC:1.7.5.1)等功能基因的表达,强化了反硝化过程的氮代谢水平.
2022 Vol. 42 (12): 5695-5702 [摘要] ( 128 ) [HTML 1KB] [ PDF 1211KB] ( 293 )
5703 李薇, 何江涛, 邓璐
地下水中两种典型抗生素复合对反硝化作用的影响
选取氟喹诺酮类抗生素中的环丙沙星(CIP)与洛美沙星(LOM)作为典型抗生素代表,选择乙酸钠为碳源,采用批实验方法开展室内模拟试验,探究了CIP与LOM在单独作用和联合作用下对反硝化进程的影响.在此基础上,通过测定反硝化菌数量、活性和反硝化酶活性等指标变化探究其影响机理.实验结果表明,与空白组体系相比,LOM (100μg/L)组、CIP (100μg/L)组和LOM (50μg/L)+CIP (50μg/L)组对NO3--N降解和NO2--N降解均产生抑制作用,抑制率:LOM+CIP>CIP>LOM,抗生素暴露会不同程度抑制微生物数量活性及反硝化关键酶活性.NO3--N降解受反硝化菌活性以及硝酸盐降解酶(NaR)活性的共同影响,NO2--N降解则主要受到亚硝酸盐还原酶(NiR)活性的影响.对抗生素联用效果的探究表明,LOM+CIP组在NO3--N降解与NO2--N降解环节的抑制率均大于单一用药组,表现为LOM与CIP在上述两阶段的协同抑制作用;联合组对反硝化关键酶活性同样表现出两种典型抗生素的协同抑制;而联合组对微生物数量与活性的抑制则表现出两种抗生素的拮抗作用.不同抗生素对反硝化的主要作用环节不同,LOM体系主要作用于NO3--N降解环节,而CIP体系对NO3--N降解与NO2--N降解环节的抑制率相差无几,LOM+CIP体系对上述两环节的抑制率同样无明显差异.
2022 Vol. 42 (12): 5703-5712 [摘要] ( 122 ) [HTML 1KB] [ PDF 623KB] ( 460 )
5713 王志学, 王彩丽, 王斌, 姚国鑫, 秋颖, 杨润全, 王怀法
Mg (OH)2@粉煤灰复合材料对重金属离子的去除研究
根据“粒子设计”思想,以粉煤灰为载体,采用非均匀形核法制备了一种核壳结构粉煤灰负载纳米氢氧化镁复合材料,并对其吸附废水中Cu (II)、Ni (II)和Pb (II)性能进行研究.采用扫描电子显微镜(SEM)、EDS能谱、比表面积分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)等技术对包覆前后的复合粉体进行了表征.结果表明,复合粉体表面均匀包覆了大量纳米氢氧化镁和少量水合碳酸镁,比表面积增大到原来(粉煤灰1.79m2/g)的30多倍,平均孔径由11nm增加至14.7nm.平均孔隙宽度从12.8nm增加至15.4nm.粉煤灰表面的Si-O-Si、Si-O-C与氢氧化镁之间形成Si-O-C-O-Mg和Si-O-Mg-OH.复合粉体材料去除重金属的效率明显高于原粉煤灰和氢氧化镁,其单位饱和吸附量分别达到了216.30、116.50、160.96mg/g.根据Zeta电位、FTIR及模拟方程分析了复合粉体吸附重金属离子机理,结果表明复合粉体材料对重金属离子通过沉淀反应、静电吸引、离子交换等方式进行吸附,吸附过程等温线符合Langmuir等温模型,动力学符合颗粒内扩散模型,热力学符合自发吸热反应.通过解吸再生试验发现,经过5次循环再生利用后,复合粉体对重金属离子的去除率达到50%以上,这说明复合粉体在吸附过程中具有良好的再生性能.
2022 Vol. 42 (12): 5713-5724 [摘要] ( 108 ) [HTML 1KB] [ PDF 2117KB] ( 282 )
固体废物
5725 张晓彤, 章骅, 吕凡, 何品晶
类水滑石对污泥焚烧飞灰浸出液中磷的纯化
采用Mg-Fe型类水滑石(LDH)吸附剂提纯污泥焚烧飞灰(ISSA)浸出液中的磷,探究了吸附剂煅烧对磷吸附效果的影响及磷吸附和脱附机理.研究发现,在高浓度磷溶液(>1000mg/L)中,未煅烧的类水滑石(LDHu)磷吸附容量高于煅烧后的类水滑石(LDHc).LDHu具有典型的层状结构,磷的吸附与脱附主要通过磷和金属离子沉淀-溶解、静电吸附-排斥、配位作用和离子交换实现.而LDHc层状结构消失,形成双金属氧化物,不存在明显的阴离子交换作用.经LDHu或LDHc吸附和NaOH溶液脱附后,ISSA浸出液均具有良好的磷纯化效果,磷相对纯度从36%分别上升至77%和69%,磷回收率分别为84%和57%.纯化后的溶液适合制备高值含磷产物.
2022 Vol. 42 (12): 5725-5733 [摘要] ( 112 ) [HTML 1KB] [ PDF 1792KB] ( 288 )
5734 陈思思, 董滨, 徐祖信
矿山生态修复及市政污泥稳定化产物应用潜力
对矿山土地的破坏、污染与危害进行了调研和回顾,详细介绍了矿山土地的物理修复、化学修复和植物修复技术,以及含硫矿山所特需的酸性矿山废水(AMD)原位阻断技术,分析其优缺点及使用条件.研究得出矿山土地生态修复技术的选择依据,通过一系列技术阻断污染,修复与改良表层土壤后建立植被,最终实现生态修复.指出提供足够的、符合需求的植物生长基质是矿山土地生态系统修复的关键要素.进一步提出符合标准要求的市政污泥稳定化产物具有替换客土、预防AMD产生、阻断矿山重金属污染、为矿山土地补充维持植物生长所必需的养分、强化矿山土地保水保肥的作用.同时,对于我国目前待修复的矿山面积,市政污泥稳定化产物施用在时间维度上具有长期的可持续性.因此,市政污泥稳定化产物在矿山土地生态修复的应用上具有潜力和优势.
2022 Vol. 42 (12): 5734-5747 [摘要] ( 172 ) [HTML 1KB] [ PDF 729KB] ( 395 )
5748 路一鸣, 李军, 代雨, 莫锦韬, 张军, 席北斗
翻堆对好氧堆肥腐殖质电子转移能力的影响
开展了连续通风和翻堆两种典型的通风方式进行污泥好氧堆肥,通过分析堆肥腐殖质中富里酸(FA)和胡敏酸(HA)的光谱特征以及本底/化学还原容量(NRC/CRC)的时态变化,研究其对污泥好氧堆肥过程中富里酸(FA)和胡敏酸(HA)的形成和电子转移能力(ETCs)的影响.结果表明:与翻堆处理相比,连续通风处理促进了堆肥FA和HA中类蛋白质组分的减少和类腐殖质组分的增加,强化了高温期和腐熟期FA的电子转移能力(CRC分别增加了176.55和123.24μmol e-/gC),但降低了HA和升温期FA的电子转移能力(CRC分别降低了246.47和116.13μmol e-/gC).相关性分析表明,影响污泥堆肥腐殖质电子转移能力的主要因素为pH值、SUVA254、SUVA290和类蛋白质组分,翻堆处理促进了类腐殖质组分对腐殖质电子转移能力的影响.
2022 Vol. 42 (12): 5748-5757 [摘要] ( 127 ) [HTML 1KB] [ PDF 1169KB] ( 380 )
土壤污染与控制
5758 张苗苗, 张曼胤, 龙颂元, 胡宇坤, 刘魏魏, 王钊
中国滨海湿地土壤汞空间分布及影响因素
通过对7个典型滨海湿地土壤(0~20cm)中总汞含量及土壤理化性质、气候以及社会经济因素的测定收集,研究了滨海湿地土壤中汞的空间分布规律和影响因子之间的关系,并对不同介质环境内汞含量进行分析.结果表明:我国滨海湿地土壤总汞的含量范围是1.26~169.94ng/g,平均值为(33.82±3.09) ng/g;滨海湿地土壤汞含量差异是由土壤理化性质、社会经济以及气候因素共同影响的结果,其中土壤理化性质中pH值、有机质、总铁、总氮为关键影响因素;在汞的输入途径中,河流输送对中国滨海湿地土壤总汞含量的影响要高于大气输送.
2022 Vol. 42 (12): 5758-5767 [摘要] ( 123 ) [HTML 1KB] [ PDF 848KB] ( 590 )
5768 刘子涵, 才璐, 赵小丽, 韩剑桥
聚乙烯残膜破碎过程对土壤水分入渗的影响
为探究残膜-微塑料破碎过程对土壤水分入渗能力的影响,通过室内土柱试验,设置5组残膜-微塑料比例(100%~0,75%~25%,50%~50%,25%~75%,0~100%)来模拟不同的残膜破碎程度,研究了残膜-微塑料破碎对湿润锋运移和累积入渗量的影响,并评价了主要入渗模型在不同破碎程度土壤中的适用性.结果表明,湿润锋运移速率和累积入渗量随着残膜-微塑料破碎程度的增大而增大,当入渗时间为300min时,残膜完全破碎组(T4)较未破碎组(CK)的湿润锋运移距离增大48.72%(P<0.05),累积入渗量增大46.77%.随着残膜破碎程度的增大,各模型拟合效率呈现上升的趋势.湿润锋推进模型的参数B随着残膜破碎程度的增大呈现增大的趋势.Kostiakov模型的参数a,Philip模型中的参数SC随残膜破碎程度增大而增大.总体上,Kostiakov模型对土壤累计入渗量的模拟效果优于Philip模型.本研究可为残膜污染土壤的水分入渗规律和模拟研究提供参考.
2022 Vol. 42 (12): 5768-5774 [摘要] ( 116 ) [HTML 1KB] [ PDF 759KB] ( 298 )
5775 罗增明, 剧永望, 张慧娟, 丁豪杰, 徐其静, 刘雪
三七及种植土壤重金属污染特征与风险评价
以主产地云南省文山州三七及其种植土壤为研究对象,测定土壤和三七地上和地下部重金属镉(Cd)、砷(As)、铅(Pb)含量,揭示三七对重金属的吸收转运特征,通过分析重金属日摄入量(ADI)和靶标危害商数(THQ),评估三七中Cd、As、Pb的食品安全风险和人体健康风险.结果表明:种植土壤Cd、As含量为0.07~4.1和13.9~310mg/kg,超标率为63.2%和79%,Pb未超标;综合污染指数P>3,均值3.52,表明达重度污染等级;Cd、As单因子污染指数PCd/As>1的土壤样品占比为63.2%和84.2%,表明土壤Cd、As达轻度污染等级.三七地上和地下部Cd、As、Pb含量分别为0.05~0.69、0.07~0.73,0.25~1.06、0.09~1.73和0.12~1.13、0.07~0.66mg/kgdw,Cd超标率为26.3%~36.8%,As、Pb无超标,表明三七易吸收Cd且存在超标现象,需重点关注.三七Cd含量与土壤Cd含量呈极显著正相关(p<0.01),As、Pb表现为负相关,生物浓缩因子BCFCd=0.03~3.5,BCFAs和BCFPb均<1,进一步表明三七对Cd具有较强的富集能力;转运系数表现为:TFPb(3.53)>TFAs(2.32)>TFCd(0.59),表明三七易将吸收的Cd储存于主要食用部位地下部(主根),其食品安全风险和人体健康风险值得关注.三七Cd、As、Pb每日摄入量均值分别为0.0026~0.0035、0.0043~0.0066和0.0026~0.0059mg/d,每日摄入量占每日允许摄入量ADI标准限值的百分比为3.3%~4.7%、4.3%~5.8%和1.2%~2.7%,表明三七中Cd、As具有较高的食品安全风险(ADI>1%).三七Cd、As、Pb靶标危害商数THQ>1的占比分别为42.1%~68.4%、84.2%~100%和0~31.6%,表明长期食用三七摄入Cd、As具有潜在人体健康风险.
2022 Vol. 42 (12): 5775-5784 [摘要] ( 150 ) [HTML 1KB] [ PDF 480KB] ( 575 )
5785 马晟, 杨晓莉, 刘朝柱, 徐其静, 刘雪
三种含钙物质对土壤砷植物有效性的影响
综述含钙物质(生石灰(CaO)、熟石灰(Ca (OH)2)及石灰石(CaCO3))对土壤理化性质(pH值、有机质成分及其含量)、土壤微生物群落结构和As赋存形态及生物有效性的影响与机制,及其对植物As吸收积累和As耐性的影响与机制.综述内容可为准确理解含钙物质影响土壤As的生物有效性和植物对As吸收积累的过程机制,进而合理选择含钙物质调控土壤理化性质降低土壤As生物有效性及其生态环境风险提供理论依据和技术参考,对保障土壤种植安全和作物食品安全具有一定现实意义.
2022 Vol. 42 (12): 5785-5795 [摘要] ( 121 ) [HTML 1KB] [ PDF 508KB] ( 289 )
5796 翟绍晶, 张海涛, 罗茂益, 伊小伟, 林剑锋, 张伟超, 张自禄, 党海军
我国陆地表层土壤的238Pu水平和溯源分析
基于我国陆地表层土壤样品中238Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中238Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中238Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,238Pu/239+240Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的238Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中238Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.
2022 Vol. 42 (12): 5796-5802 [摘要] ( 129 ) [HTML 1KB] [ PDF 843KB] ( 278 )
环境生态
5803 李贺, 姜霞, 王书航, 车霏霏
寒旱区草原湖泊沉积物重金属地球化学基线构建——以达里诺尔湖为例
为了科学识别寒旱区典型草原湖泊——达里诺尔湖的沉积物重金属累积状况,在调查表层及柱状沉积物重金属含量的基础上,采用多种统计学方法构建了沉积物重金属地球化学基线,并针对构建结果进行了多方面比较分析.结果表明,Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg、Pb在表层及柱状沉积物中均呈正态分布或对数正态分布,其中,柱状沉积物中的重金属分布较表层更为集中,且As、Cd、Hg在近表层呈现较明显的增长趋势,表明存在一定的表层富集;使用参考元素法、相对累积频率法和迭代2倍标准差法构建的表层、柱状沉积物重金属基线值之间无显著差异(P<0.05),综合考虑科学性,适用性,简便性,人为误差性等方面,可优先选取迭代2倍标准差法进行元素基线构建;研究构建的达里诺尔湖沉积物重金属基线值与所在区域的大尺度土壤背景值相比存在差异,且表层与柱状沉积物基线值也存在差异,考虑到达里诺尔湖流域人为干扰极小,使用研究区域的表层沉积物开展基线值构建,可为识别湖泊当前重金属富集状况和生态风险提供更为科学和准确的参考依据.研究结果可为类似的寒旱区草原湖泊沉积物重金属基线值构建提供理论依据.
2022 Vol. 42 (12): 5803-5813 [摘要] ( 115 ) [HTML 1KB] [ PDF 732KB] ( 310 )
5814 王子豪, 冯立娜, 张传松, 石晓勇
青岛近岸绿潮区溶解有机质微生物可利用性
以青岛近岸绿潮区水体中DOM (溶解有机质)为研究对象,通过室内降解实验计算了水体中DOC (溶解有机碳)的降解效率并分析了水中CDOM (有色溶解有机质)的荧光组分及其变化特征.结果显示,绿潮区不同站点和暴发前后水体中的DOC均发生了不同程度降解,降解过程符合一级降解动力学方程,其中约8.93%~45.10%的DOC可被微生物利用,在时空上受浒苔绿潮影响程度大的水体中DOC降解率最高.应用三维荧光光谱和平行因子相结合的技术,分析确定了绿潮水体中的CDOM包含3种类腐殖质组分(C1、C2、C3)和1种类蛋白质组分(C4),且所有样品中类蛋白质组分含量均显著高于单一类腐殖质组分,表明浒苔绿潮释放的CDOM主要成分是类蛋白质.降解实验中,类蛋白质组分的变化与DOC含量降解趋势相同,而类腐殖质组分逐渐增加.同时,CDOM各荧光参数与微生物可利用性DOC百分比含量(BDOC%)相关性分析的结果和支持向量机的权重分析结果均显示:相对于BDOC%,C4组分为正相关,C1组分负相关,表明BDOC与CDOM组分间的关联度极高,可推测类蛋白质与BDOC均易被微生物降解利用,而类腐殖质与RDOC (惰性溶解有机碳)关系更为密切.该研究揭示了浒苔绿潮生消期间水体中DOM含量的变化及其与不同荧光组分的对应关系,可为解释浒苔绿潮造成的次生生态灾害的原因提供理论基础,并且可利用CDOM组分含量和DOC含量快速推测出BDOC的含量,为海洋现场调查提供便利.
2022 Vol. 42 (12): 5814-5823 [摘要] ( 144 ) [HTML 1KB] [ PDF 1591KB] ( 290 )
5824 蒋昕桐, 刘东, 钟朴, 段洪涛
利用CDOM吸收系数估算博斯腾湖水体表层DOC浓度
基于2021年夏秋两季西部干旱区博斯腾湖表层50个采样点位实测数据,通过对DOC特征的统计学分析、内外源因素影响的时空差异以及电导率相关性验证,将博斯腾湖划分为河口和非河口区域.然后以CDOM特征波长吸收系数a250a365为自变量,以DOC浓度(cDOC)为因变量,分别构建了基于CDOM的河口和非河口水域DOC浓度估算模型.结果表明:河流与湖泊进行水体交换的同时,会将大量陆源DOC输送到博斯腾湖中,使得河口区域DOC浓度明显高于非河口区域(t-tests,P<0.01),河口区域的DOC浓度(cDOC)约是非河口区域的2.2~2.3倍,且在河口区域cDOC与电导率呈现显著相关关系(夏季:R2=0.81,P<0.01;秋季:R2=0.84,P<0.01).本文构建拟合模型(cDOC=α+β·α250+γ·α365),并通过交叉验证的方法来检验模型精度.将夏季和秋季同区域数据统一建模,河口和非河口区域CDOM与DOC均存在较好的相关关系,且模型精度较高(河口区域:R2=0.60,RMSE=8.56%;非河口区域:R2=0.66,RMSE=8.77%).本文所建立的模型可以在不增加环境因子变量的前提下提高精度,有利于实现卫星遥感反演.同时,本研究揭示了河流输入对博斯腾湖DOC分布和估算的时空影响,提出可利用CDOM估算DOC浓度,但需根据水文特征和cDOC等因素区分河口和非河口区域.本研究对实现新疆水资源合理开发、有效保护以及综合治理提供科学依据,对我国西部干旱区湖泊DOC遥感动态监测具有重要意义.
2022 Vol. 42 (12): 5824-5835 [摘要] ( 137 ) [HTML 1KB] [ PDF 1041KB] ( 255 )
5836 闫钰霖, 燕文明, 钱宝, 陈翔, 何翔宇, 肖潇, 吴挺峰
纳米Fe3O4覆盖对沉积物-水界面砷释放的影响
为揭示纳米四氧化三铁(nFe3O4)覆盖对沉积物溶解态砷(As)和有效态As的钝化效果,在开展室内培养试验的基础上,利用微界面分析技术、高分辨率平衡式间隙水采集技术(HR-peeper)和薄膜扩散梯度技术(DGT),探究nFe3O4覆盖下沉积物氧化还原环境、铁锰含量等因素对As的作用机制.结果表明:在nFe3O4覆盖下沉积物pH值较对照组逐渐增大,Eh先减小后增大;nFe3O4可以有效去除沉积物溶解态As,最大有效去除率为22%;nFe3O4覆盖使得有效态As的平均值降低了2.30mg/L;溶解态As与溶解态Fe (II)、溶解态As与溶解态Mn、有效态As与有效态Fe (II)、有效态As与有效态Mn均存在显著正相关关系(P<0.001);nFe3O4的覆盖可以促进铁铝低结晶状无定形水合氧化态As含量的增加.
2022 Vol. 42 (12): 5836-5844 [摘要] ( 112 ) [HTML 1KB] [ PDF 806KB] ( 383 )
5845 王景瑞, 赵建世, 胡诗若
地下水溶质反常运移的分数阶对流扩散模型研究进展
地下水溶质在非均质多孔介质中的扩散过程并不总是遵循Fick定律,因此称为反常扩散或反常运移,其本质上是非马尔可夫非局域性过程.分数阶对流扩散模型可以对含水层中溶质的这种运移进行充分而准确的描述.本文在阐明多孔介质溶质反常运移基本问题及其动力学机理基础上,综述了三类分数阶对流扩散模型,即空间分数阶对流扩散模型、时间分数阶对流扩散模型和分布式分数阶对流扩散模型,并详细讨论了分数阶对流扩散模型在地下水溶质反常运移领域的应用前景和挑战.
2022 Vol. 42 (12): 5845-5855 [摘要] ( 119 ) [HTML 1KB] [ PDF 692KB] ( 620 )
5856 赵君涵, 佘冬立, 盖佳敏, 单军, 潘永春, 夏永秋, 洪瑜
外源碳氮输入对沟道底泥反硝化潜势与阈值影响——以宁夏引黄灌区排水沟为研究对象
采集宁夏引黄灌区排水沟道底泥,开展上覆水土柱培养试验,分别模拟0,5,10,20mg/L 4种外源氮输入梯度和0,100mg/L 2种外源碳输入梯度处理下沟道水质的变化情况.在水力停留培养47d内对上覆水NO3--N、NH4+-N、DOC及反硝化速率进行测定,并计算氮素消纳量以评估底泥反硝化脱氮潜势与阈值.结果表明:上覆水NO3--N浓度随时间延长而降低(P<0.01),且同时段内上覆水NO3--N浓度在外源碳添加较无碳源条件下显著降低(P<0.05),试验末期NO3--N浓度在无碳源和添加碳源条件下分别下降52.1%,93.6%;添加碳源条件下上覆水NO3--N浓度在20d时已稳定至较低水平,而未添加碳源处理NO3--N浓度在试验47d后仍有较大消纳空间;无碳源和添加碳源条件下底泥反硝化氮素消纳量阈值分别为263.7,865.6μmol/L,氮素累积消纳量占培养柱体系内总氮量的比率随外源碳氮的增加而增大(P<0.05),未添加碳源条件下反硝化过程可以消纳培养土柱体系内10.3%~11.4%的氮量,而在添加碳源后提高至17.7%~37.3%本研究可为引黄灌区农业面源污染高效治理提供科学依据.
2022 Vol. 42 (12): 5856-5863 [摘要] ( 149 ) [HTML 1KB] [ PDF 508KB] ( 580 )
5864 谢东杭, 王锋文, 刘文欣, 张思远
三峡库区典型消落带冬季多环芳烃大气-植物/土壤交换过程与通量
三峡大坝每年周期性“蓄水-放水”,形成水位落差巨大的消落带,库区内污染物环境地球化学行为随之发生变化.以冬季淹没期消落带多环芳烃为研究对象,采集成对大气(n=16)、植物(n=12)和土壤样品(n=12),采用气相色谱/质谱法(GC/MS),分析USEPA 16PAHs浓度水平,解析来源,估算大气-地表、大气-植物等多介质交换通量.结果表明:大气、土壤和植物中PAHs浓度为5.65~13.47ng/m3、70.86~135.44ng/g和78.23~1084.72ng/g,平均值分别为(8.58±2.78) ng/m3、(90.10±22.18) ng/g和(360.36±309.54) ng/g.大气中PAHs以2~3环为主(62.3%),植物中PAHs以3~4环为主(73.7%),土壤中PAHs以3环和5环为主(52.1%).特征分子比值法揭示煤、生物质燃烧是植物PAHs的主要来源,以石油为主的化石燃料燃烧是大气和土壤PAHs主要来源.“一室模型”表明,植物吸收PAHs的主要途径为植物-气相之间动态平衡限制下的气沉降.“逸度模型”表明,3环和4环PAHs气-土交换通量分别为-19.20和-0.14,主要是从土壤向大气挥发,5~6环PAHs气-土交换通量为0.89,主要是由大气向土壤沉降.大气中颗粒态PAHs干沉降通量为293.35~833.61ng/m2·d,平均值为517.82ng/(m2·d),以5~6环(59.02%)为主.本研究探讨了冬季PAH多介质交换过程,揭示了植物和土壤对于不同单体的吸收和沉降角色,为进一步研究库区不同季节PAH环境地球化学循环提供基础数据.
2022 Vol. 42 (12): 5864-5876 [摘要] ( 157 ) [HTML 1KB] [ PDF 1371KB] ( 280 )
5877 何艺欣, 唐炳然, 张丽雪, 曲今垚, 李宏
老化聚苯乙烯纳米塑料对铜绿微囊藻的影响
为探究新生和老化聚苯乙烯纳米塑料(PSNPs)对铜绿微囊藻生长和产毒特性的影响,本研究通过紫外老化制备了50nm的老化PSNPs,开展了不同浓度(0.1,1,10mg/L)新生和老化PSNPs对铜绿微囊藻的长期(37dd)暴露试验.结果表明,紫外老化处理使PSNPs表面出现裂纹,平均粒径变小,羰基指数由0.023上升至1.055.两种PSNPs均会在铜绿微囊藻细胞表面聚集,其中老化PSNPs暴露造成的细胞形态损伤更严重,并对铜绿微囊藻造成剂量正相关的生长和光合抑制,氧化损伤,促进了微囊藻毒素(MC-LR)的合成和释放.在相等暴露剂量下,老化PSNPs对铜绿微囊藻上述生理过程的调控作用更强.其中,10mg/L新生和老化PSNPs暴露下,最终藻密度比对照组分别降低了26.65%和45.07%,丙二醛(MDA)含量的最大值是对照组的1.74和1.93倍,最终胞外MC-LR含量是对照组的1.26和1.44倍.老化PSNPs对胞外MC-LR相对更强的促进作用,是由其诱导的MC-LR合成增加和细胞膜破损所共同导致的.
2022 Vol. 42 (12): 5877-5884 [摘要] ( 126 ) [HTML 1KB] [ PDF 1445KB] ( 279 )
5885 田起隆, 张晓萍, 王妙倩, 王浩嘉, 易海杰, 贺洁, 许小明, 吕渡, 孙伟楠
植被演替下植物组成多样性和群落稳定性与土壤团聚体的关系
为揭示植被自然恢复过程中植物组成多样性和群落稳定性与土壤团聚体的关系,防治水土流失,提高土壤质量.通过野外调查采样,确定并分析黄土高原近150年植被演替不同阶段的植被特征与土壤团聚体数据.结果表明:该过程共有种子植物39科99属128种,优势科是菊科、蔷薇科、禾本科和豆科,优势属是蒿属,单种属是该过程植物属的主体,出现频率较高的植物有大披针薹草、胡枝子、白刺花、水栒子、青蒿、虎榛子、辽东栎、茶条枫、油松、绣线菊、狗娃花等.植物地理成分在属级水平上有11个分布区类型8个变型,温带性质明显,热带性质(R值)与温带性质(T值)的比值(R/T)随恢复年限的增加而降低,R值与R/T值显著正相关,热带成分扩散分布受到限制.植物丰富度呈单峰曲线,在恢复年限为40~70年时最高.依照不同恢复年限对群落稳定性进行排序:70>120>135>150>40>10>20>0年.R值与植物种系分化度(SD值)极显著正相关,T值与稳定性极显著正相关.>5mm粒径团聚体与受热带性质物种驱动的植物丰富度有关.>0.25mm粒径团聚体总体上与群落稳定性保持一致,均受温带性质物种维持.大披针薹草、胡枝子、白刺花是该区植被演替过程中维持群落稳定性的关键种和具有潜在提高土壤大粒径团聚体比例的功能植物,植被近自然恢复、土壤质量提升和土壤侵蚀防治,可以考虑增加这3个物种.
2022 Vol. 42 (12): 5885-5895 [摘要] ( 134 ) [HTML 1KB] [ PDF 2675KB] ( 277 )
环境毒理与健康
5896 张悦清, 赵娅新, 余佳, 曹莉, 孔德洋
城市水环境PFAAs前驱体污染特征及健康风险
为揭示城市水环境中前驱体对全氟烷基酸(PFAAs)输入特征、分布格局及健康风险的影响,对南京城市污水处理厂出水、河流、湖泊、长江饮用水源地等水体进行了考察.利用HPLC-MS/MS及总可氧化前驱体法(TOP Assay)分析了17种PFAAs与其总可氧化前驱体的污染特征,并通过推演耐受剂量评估了饮水途径的健康风险商(HQ).结果表明,污水处理厂出水中PFAAs浓度90.6~278ng/L,主要单体PFBS、PFHxA、PFOA占总浓度的63%;总可氧化前驱体浓度239~839pmol/L,PFBA前驱体含量最高.城市地表水中PFAAs浓度61.8~157ng/L,总可氧化前驱体浓度195~572pmol/L,PFBA、PFPeA、PFHxA 3种全氟羧酸的前驱体含量最高,城市河流流经人口密集区后,PFAAs赋存浓度有所上升,但总可氧化前驱体浓度下降.饮用水源地中PFAAs浓度50.9~54.6ng/L,总可氧化前驱体浓度273~372pmol/L,以PFBA、PFPeA和PFHxA 3种全氟羧酸的前驱体为主.相对高风险来源于PFOS的免疫毒性(HQ=0.024)以及PFOA的发育毒性(HQ=0.0073)和生殖毒性(HQ=0.0039),可氧化前驱体转化可能将二者潜在风险提高23%和40%.水环境中广泛赋存的前驱体可能增加PFAAs的环境暴露及健康风险.
2022 Vol. 42 (12): 5896-5904 [摘要] ( 154 ) [HTML 1KB] [ PDF 768KB] ( 528 )
碳排放控制
5905 如克亚·热合曼, 阿里木江·卡斯木, 希丽娜依·多来提, 魏柏浩, 张雪玲, 梁洪武
天山北坡城市群碳储量时空变化及预测研究
为了有效评估城市群碳储量变化,以天山北坡城市群为研究对象,运用PLUS模型和InVEST模型,动态评估2000~2020年及2030年不同情景下土地利用变化及碳储量变化特征.结果表明,2000~2020年天山北坡城市群碳储量呈现持续增加趋势,且碳储量变化与土地利用变化密切相关,主要表现为2000~2010年林地面积的减少导致其碳储量减少约266×106t,2010~2020年草地面积的增加使其碳储量增加约69.14×106t.2030年自然发展情景、生态保护情景和经济快速发展情景下碳储量预测值分别为8875.88×106t、8895.58×106t和8841.58×106t;经济快速发展情景下碳储量最低,生态保护情景下碳储量最高.土地利用是影响碳储量空间变化分布的第一主导因素,贡献率接近于90%,土地利用强度与碳储量协调性分析与两者双变量空间自相关分析进一步验证了这一结论.土地利用变化在一定程度上能够对碳储量产生积极影响,对于本研究区而言,生态保护发展情景可能更符合未来城市发展模式,研究结果能够为土地利用规划提供参考.
2022 Vol. 42 (12): 5905-5917 [摘要] ( 188 ) [HTML 1KB] [ PDF 2565KB] ( 376 )
5918 李元媛, 王志康, Irumva Olivier, 马永梅, 倪茂飞, 吴云杰
喀斯特城市湖库pCO2及CO2通量空间格局研究
为探索典型喀斯特城市湖库二氧化碳分压(pCO2)及其交换通量(F)空间格局,以我国贵阳市阿哈湖水库(AHa)、松柏山水库(SBS)、百花湖(BHH)和红枫湖(HFH)为对象,探索了区域气象水文基础数据、碳酸盐平衡参数及环境因子,进而评估表层水体pCO2及其F空间变化.结果表明,受原位新陈代谢和水文调节,AHa的pCO2为(861.6±462.8)μatm,显著高于SBS (223.6±213.1)μatm、BHH (139.3±63.6)μatm和HFH (126.2±50.9)μatm (P<0.05),且各湖库水-气界面二氧化碳(CO2)交换速率(k值)在(2.05~3.82) cm/h范围内.AHa的F值为(6.23±9.59) mmol/(m2·d),具有向大气排放CO2的潜力;SBS、BHH和HFH的F值分别为(-5.86±5.25) mmol/(m2×d)、(-8.63±1.03) mmol/(m2·d)和(-7.58±1.10) mmol/(m2·d),表现为大气CO2汇.湖库表层水体pCO2与环境因子叶绿素a (Chla)和氨氮(NH4+-N)具有显著相关性(P<0.05),说明喀斯特湖库碳酸盐耦合光合作用和人为输入极大影响了水体CO2量级.
2022 Vol. 42 (12): 5918-5927 [摘要] ( 127 ) [HTML 1KB] [ PDF 1249KB] ( 484 )
环境影响评价与管理
5928 马本, 孙艺丹, 秦露
中国生态保护政策的县域经济效应——来自国家重点生态功能区的证据
为保障生态产品供给,中国设立了限制开发的国家重点生态功能区,建立了生态保护转移支付制度.本文首次在县域层面构建2002~2017年县级面板数据,运用倾向得分匹配法构造政策组的“反事实”情形,基于双重差分法评估重点生态功能区政策的县域经济效应.结果表明,该政策提高了县域财力、长期来看一定程度改善了产业结构;以标准财政缺口为主的资金分配机制弱化了县域经济发展激励,资金补助不能完全抵消限制开发对县域经济带来的负向影响;固定资产投资和内资企业受影响较大.随着投入资金累积、生态产品价值的转化,该负向效应随时间而减弱、经济促增效应逐渐显现.政策效应在不同生态功能和经济区位间表现出明显的异质性.建议持续增加生态转移支付资金、将生态产品供给数量和质量作为资金分配依据,考虑按生态功能类型设计差异化政策,更好激励县域生态产品高水平供给与经济价值实现的双赢,促进区域均衡发展.
2022 Vol. 42 (12): 5928-5940 [摘要] ( 155 ) [HTML 1KB] [ PDF 556KB] ( 306 )
5941 李桂娥, 李杰, 赵冲, 焦洋阳, 闫庆武
生态系统服务时空演化的非线性影响因子——以钱塘江流域为例
为深入探究不同尺度、不同类别影响因素对不同类型生态系统服务的影响程度和复杂关系,本文测定了钱塘江流域7项生态系统服务的时空变化,并通过随机森林模型识别了各单项生态系统服务不同尺度自然环境因素和社会经济因素的影响程度和相对重要性,并评估了主导影响因素的边际效应.结果表明:2010~2017年,各单项生态系统服务在时空变化上具有明显的空间分异特征;不同类型生态系统服务受不同尺度自然环境因素和社会经济因素的共同影响,但其影响程度存在明显差异,格网尺度、自然环境因素的影响相对较大,建设用地、耕地及与其直接相关的社会经济因素的变化改变和塑造着生态系统服务的演化过程;主导影响因素与各单项生态系统服务之间存在复杂的非线性关系,各影响因素指标的变化对各年份生态系统服务具有非平稳的影响,如建设用地增加初期对多项生态系统服务的影响更为复杂和剧烈.
2022 Vol. 42 (12): 5941-5952 [摘要] ( 126 ) [HTML 1KB] [ PDF 4915KB] ( 329 )
中国环境科学
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