采用全球气溶胶模式(GOCART)模拟结果,讨论了东亚地区沙尘气溶胶时空分布、排放与沉降以及区域输送特征.结果表明,中国境内沙源主要位于塔克拉玛干沙漠、河西走廊及河套地区.排放强度春季最大,夏季和秋季逐渐减小,冬季最弱,且强度逐年减弱,区域年平均排放为581Tg/a.模拟的沙尘光学厚度(AOD)分布与卫星观测具有很好的一致性,其中塔克拉玛干沙漠AOD大值与沙尘暴活动密切相关,其出现时间最早,持续时间最长.区域平均而言,干沉降和湿沉降可以分别清除77%和22%的沙尘排放,其中沙尘源区干沉降起主导作用,远离源区的东北及西北太平洋,湿沉降更加重要.沙尘大粒子主要通过重力干沉降移出,而湿沉降对小粒子贡献超过60%.重力干沉降全年(特别是春季)起主导作用,对流降水湿沉降在夏季作用显著增强,总体来说,沙尘总沉降速率逐年减小.东亚沙尘气溶胶通过3条输送带自西向东传输,可以影响我国华北、华中和华南.对散度的研究表明,气溶胶平流项对沙尘源区气溶胶辐散作用较大,沙尘排放显著影响该地区沙尘的输送和AOD;而塔里木盆地西侧沙尘辐合中心是风场辐合辐散项导致的,说明地形和风场对该地区沙尘输送和AOD很重要.
利用2012年中国气象局广州番禺大气成分站的O3、NOx逐时浓度数据,广州观象台逐时的温度、相对湿度以及风向风速数据,统计分析了2012年O3前体物(NOx)以及气象因子对珠江三角洲(以下简称珠三角)地区臭氧浓度的影响.研究发现:O3和NOx均表现出单峰结构的月变化特征,且分别于10月和3月达到峰值,为(104.9±68.0)μg/m3,(131.1±122.1)μg/m3.O3的日变化为单峰分布,午后的浓度较高,而NOx浓度于早晚高峰有增加,且夜间浓度高于白天.NOx对O3有显著的滴定作用,O3浓度随着NOx浓度的增加呈现指数形式下降.高温低湿条件有利于O3的形成.与NOx类似,O3浓度随着温度和相对湿度的增大以指数形式相应的增大和减小.当珠三角地区受偏西风控制时,下风向地区的O3浓度最高,而当珠三角地区盛行偏北风时,下风向地区的O3浓度最低,且该方向所对应的NOx浓度最高,表明广州城区的NOx对O3的滴定作用显著.珠三角地区发生光化学污染的关键性因子主要为20~40μg/m3的NOx浓度,高于27℃的气温,低于55%的相对湿度以及受偏西风控制.分析发现10月份O3的形成主要受VOCs控制,且烯烃的O3生成潜势贡献最大,为69%,而烷烃和芳香烃的贡献分别为15%、16%.
2013年在南京市南京大学鼓楼校区和仙林校区采集PM2.5,并测试其中重金属浓度,分析重金属在不同季节和地区的污染特征及其与气象因子、常规大气污染物的相关关系.数据经主成分分析预处理后,使用BP神经网络(BP-ANN)和支持向量机(SVM)两种非线性数学方法构建PM2.5中重金属快速评估模型,并与多元线性回归模型(MLR)进行比较.结果显示:南京PM2.5及其中重金属平均浓度冬季最高,其次为春季,夏季和秋季浓度较低.PM2.5中重金属浓度与气象因子和大气污染物间具有一定相关性.BP-ANN对大部分金属(除了Ba、Cr和V)训练模型的相关系数最高;而SVM对所有金属验证模型的相关系数最高.3种方法对Cd、Cu、Pb、Ni和Zn的模拟效果较好,对Cr、Fe、Sr、Ti和V的模拟效果相对较差.
利用2012年全年北京市SO2、NOy、O3、CO和PM2.5 监测数据,讨论PM2.5和反应性气体的变化特征及其与气象条件的相关关系.结果表明:北京地区2012年PM2.5平均质量浓度为52.0 μg/m3,年波动范围较大,特别是秋冬两季,呈现出慢累积而快清除的变化特征;NOy、NO、CO、SO2与PM2.5质量浓度增减呈相同的变化趋势,O3变化趋势相反;PM2.5质量浓度0~25 μg/m3之间出现的频率最高,为27%;NOy、NO、CO、SO2和PM2.5在风速小于3m/s时,随风速增大均呈显著的下降趋势,其中PM2.5的下降率约为25 %/m/s,风速大于3m/s后,污染物下降到较低浓度后趋于平缓;清洁天,相对湿度增大对PM2.5质量浓度的影响不显著,而污染天,在较高相对湿度下,PM2.5的质量浓度迅速升高.
采用高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测技术(HPAEC-PAD)对柳州市春、秋、冬3个季节大气PM2.5中的糖类进行测定,分析了PM2.5和总糖类物质的浓度水平和分布特征,并探讨其指示意义.结果表明,柳州市PM2.5、总糖类物质浓度水平季节分布规律相似,均呈现冬季高于春季和秋季、秋季最低的污染特征.且3个季节总糖类物质的含量水平有显著性差异,3个监测点空间上总糖类物质的含量水平无显著性差异.总糖类物质中左旋葡聚糖占比基本超过80%,左旋葡聚糖及其异构体与总糖具有明显的相关性,表明左旋葡聚糖及其异构体能较好代表总糖类物质.柳州市PM2.5中左旋葡聚糖/甘露聚糖(L/M)、左旋葡聚糖/(甘露聚糖+半乳聚糖)[L/(M+G)]均值为10.4±2.3和8.6±2.1,结合本地的农业和林业生产情况,判断柳州市大气PM2.5中的生物质燃烧源主要来源于软木和作物残渣的混合贡献.
2014年冬季和2015年夏季在佛山市采集了36个羰基化合物的样品,检测出了其中14种化合物并进行了定量分析.结果表明,佛山市冬夏季羰基化合物污染严重,采样期间冬季和夏季平均浓度分别为36.15μg/m3±3.45μg/m3和33.25μg/m3±4.25μg/m3.冬季三种主要污染物为:甲醛(8.54μg/m3,23.65%)> 丙酮(8.20μg/m3,22.69%)> 乙醛(5.79μg/m3,16.03%);夏季主要污染物为:甲醛(14.63μg/m3,44.01%)> 乙醛(6.22μg/m3,18.70%)> 丙酮(5.23μg/m3,15.73%);冬季羰基化合物日变化不大,上午与晚上浓度相近,下午浓度略高于上午和晚上;夏季羰基化合物日变化较大,上午与晚上浓度相近,下午浓度明显高于上午和晚上;佛山市冬季C1/C2和C2/C3的浓度比分别为1.56和14.35,夏季C1/C2和C2/C3的浓度比分别为2.63和15.56.佛山大气羰基化合物主要来源于人类活动.冬夏季采样期间甲醛、乙醛、丙酮和丙醛之间具有较好的相关性,可以表明这些羰基化合物可能有相似的来源.
利用2016年1~3月在青岛采集的Anderson分级气溶胶样品,分析其中10种微量元素总浓度和溶解态浓度,讨论了微量元素的浓度及溶解度的粒径谱分布特征及大气酸化过程的影响.结果表明,微量元素总浓度的粒径谱多数呈现单峰分布,Fe、Al、Ba、Sr等地壳元素总浓度的50%~60%出现在2.1~7.0 μm粗粒子上;Cd、As、Zn、Pb等人为元素总浓度的60%~70%出现在0.43~2.1μm细粒子上;但Mn和Ni的粒径谱分布没有明显优势.溶解态微量元素的粒径谱也多呈现单峰分布,70%左右的Fe、Al、Ba、Sr、Mn集中在0.43~4.7μm粒子上;80%左右的 Cd、As、Zn、Pb集中在0.43~2.1μm细粒子上;Ni的粒径谱分布与其总浓度的相似,在各粒级上无明显优势.微量元素溶解度的粒径谱分布呈现细粒子中的高于粗粒子中的,尤其是地壳元素这种分布趋势更为明显.气溶胶pH值的粒径谱分布特征及其与微量元素溶解度的显著相关关系表明,大气酸化过程是控制微量元素溶解度随粒径变化的主要因子.
利用2015年8月1.5m级高分辨率遥感影像,对北京市平原区居住平房类型、面积和分布进行遥感监测,获取居住平房斑块,并利用平房采暖面积调查、燃煤量现场抽样调查等技术手段,估算了北京市平原区主要区居住平房冬季燃煤总量,同时结合相关文献调研的无烟煤排放因子,测算北京平原区主要区平房燃煤PM、SO2、CO、NOx、黑碳(BC)和有机碳(OC)的排放量,为北京市原煤散烧管控及大气污染防治提供基础数据.结果表明:北京市平原通州区平房燃煤量最大,达到97.4万t,其次是顺义和大兴区,均超过60万t,昌平区和房山区则接近50万t.从空间分布来看,燃煤散烧量由西北向东南呈现增加趋势,燃煤量主要集中在城市发展新区,压减燃煤的工作重点仍集中在六环内外的区,但城市拓展区中朝阳和海淀山后区域均是散煤控制的重点区域,应引起相关部门的重视.2015年北京市平原区居住平房燃煤消耗中,各区居住平房燃煤所产生的大气污染物排污量差别明显,其中通州区的SO2和NOx排放量最高,分别为3534.4,2514.0t.
对武汉市不同功能区的道路尘埃进行环境磁学和化学分析的综合研究.结果显示:尘埃中的磁性矿物含量在空间分布上具有较大的差异,平均磁化率为工业区(7.36×10-6m3/kg)> 交通沿线(5.38×10-6m3/kg)> 商业区(3.76×10-6m3/kg)> 开发区(2.26×10-6m3/kg)和风景区(2.48×10-6m3/kg).工业活动和交通因素是造成区域尘埃中磁性矿物含量升高的主要原因,地理位置和人口密度对尘埃中磁性矿物的含量也有一定的影响.岩石磁学研究结果表明:尘埃中的磁性载体以亚铁磁性矿物为主,部分样品中含有不完整反铁磁性矿物.扫描电镜和能谱分析显示:人类活动产生的磁性颗粒(铁的氧化物和铁的硅铝酸盐)一般呈球形,自然成土过程中形成的不规则状磁性颗粒(磁赤铁矿).污染负荷指数与磁化率(R2=0.870)、饱和等温剩磁(R2=0.665)等表征磁性矿物含量的参数呈显著正相关.因此,尘埃的磁学参数可以作为重金属含量的参考指标.
基于地基天顶角辐射测量方法的AERONET云模式可反演云光学厚度(COD),结合MODIS卫星反演的云产品资料,对2011年1月~2012年6月香河站云光学特性进行分析,并讨论了气溶胶光学厚度(AOD)和COD间的关系.结果表明:碎云和阴天状况下,地基和卫星资料反演云的COD存在显著的正相关,MODIS反演的COD平均值比地基观测值分别小10.8和9.4;香河站天顶角方向COD和非降水云出现次数(Num)存在显著的日变化:COD在早晨和黄昏有减小趋势,在中午和下午有增大趋势;Num日变化曲线呈双峰型,峰值分别出现在早晨和午后,最小值出现在正午前后;COD季平均值为秋 > 春 > 冬 > 夏,各季都有超过65%的COD集中在10~40;夏季观测天数最多,变化程度最小;对香河站COD与AOD时间序列作线性回归分析,并进行显著性检验,发现COD的观测频率和细模态AOD有较强的正相关性.
运用非径向方向性距离函数(NRDDF)与具有差分结构的改进型Luenberger生产率指标,分别基于静态与动态维度对2003~2012年间我国13个主要工业省区大气污染排放效率的地区差异、变化趋势及其成因进行了深入研究.结果表明:我国主要工业省区大气污染排放效率偏低,地区差异特征明显,大气污染减排潜力巨大,纯技术效率是大气污染排放效率较低的主要制约因素;无论是从整体还是单一污染物来看,我国主要工业省区的大气污染排放效率增长呈现完全依赖环境技术进步的单轮驱动模式,而纯技术效率与规模效率的变化则起到了阻碍作用;通过分析大气污染减排的优势与不足,发现我国主要工业省区大气污染排放效率呈现两极分化趋势显著的马太效应特征,各工业省区之间的效率差距有可能会继续扩大.
采用水热法合成了一维La(OH)3纳米棒光催化剂,通过XRD,SEM,TEM,XPS,UV-vis DRS等对样品进行结构表征,并研究了其光催化净化NO的性能.结果表明,La(OH)3纳米棒具有均匀的形貌结构,且对紫外光有较强吸收,水热温度对La(OH)3纳米棒微结构和光催化活性有较大影响.水热温度为180℃下样品(La-180)光催化活性最佳且稳定性良好.ESR捕获结果表明,La-180产生的·OH信号强于La-150和La-210,因而具备更优异的光催化活性.La-180产生更多·OH的原因是其UV 光吸收增加;La-180纳米棒形貌均一无团聚,增强了电荷分离效率;且La-180具有较大比表面积,增加了催化剂表面活性位点.
基于在线大气化学模式WRF/chem,发挥其在线模式的优势,假设是否考虑气溶胶直接气候效应2种情况,模拟2015年全年天津地区气象场和空气质量的演变,并与观测实况比较,定量剖析天气-气溶胶-天气-空气质量之间的相互关系.结果表明:2015年气溶胶直接气候效应导致天津地面太阳辐射下降27.42W/m2,气温下降0.21℃,风速减少1.1%,相对湿度增加1.4%,边界层高度下降6.3%,气象条件向不利于大气污染扩散方向转变,由于上述作用的存在,2015年PM2.5质量浓度增加3μg/m3,PM10增加5.5μg/m3,SO2增加1.2μg/m3,同时由于气溶胶影响光化学条件导致的O3质量浓度减少1.4μg/m3.气溶胶直接气候效应形成天气-气溶胶-天气-气溶胶之间的循环作用并不是线性的,重污染天气显著强于清洁日和平均条件,从而导致重污染天气空气质量的进一步恶化.
本文采用溶胶-凝胶法,以Cu(NO3)2﹑Nd(NO3)3为活性组分,制备了Cu/Nd-AC负载催化剂.将内部填充了Cu/Nd-AC负载催化剂的不锈钢丝篮作阳极,空气扩散电极作阴极,应用电催化氧化方法来处理模拟含酚废水,考察了不同条件下负载催化剂的催化性能,以含酚废水的COD去除率和苯酚去除率为负载催化剂性能评价对象.结果表明,504mg/L含酚废水最佳处理条件为反应时间1h,Cu/Nd-AC负载催化剂投加量5g/L,废水pH=3,电解电流密度400mA/dm2,此时含酚废水COD去除率和苯酚去除率分别可达到98.32%和99.59%.
研究了气相保藏条件对厌氧氨氧化菌种短期保藏效果的影响,分别在常温(14±0.5)℃和低温(4±0.5)℃条件下,将厌氧氨氧化菌种在气相条件分别为13393mg/m3的NO、1339mg/m3的NO、氮气和空气的环境中密封保存28d,考察了保藏前后菌种的脱氮性能、颜色、沉降性能和生物量的变化,并对常温条件下保藏的菌种做了活性恢复研究,结果发现:在浓度为1339mg/m3的NO中和氮气中保藏的菌种活性都高于相应温度下在空气中保藏的菌种活性,其中常温条件下4种保藏方式活性保留率依次为23.40%,86.22%,61.54%和46.47%,低温条件下4种保藏方式活性保留率分别为36.53%,47.12%,53.53%和42.95%;在无氧环境中保藏能保持菌种的颜色和沉降性能,在高浓度NO中保藏能降低保藏过程中生物量的损失;不同保藏方式下菌种恢复过程中各阶段的分布存在差异,空气中保藏的菌种适应期为6个周期,而在氮气中保藏的菌种其适应期只有2个周期.
通过构建水平潜流人工湿地模拟装置,设置水位变幅0,3,6,9cm/d的4组湿地系统CW1、CW2、CW3、CW4,探讨水位变化对湿地脱氮效果的影响规律.结果表明:水位变化确能通过改善湿地理化环境和硝化反硝化强度最终提高湿地脱氮效果.4种不同水位变动幅度下,DO平均质量浓度依次为(0.99±0.20),(1.14±0.19),(1.30±0.27),(1.34±0.27)mg/L,差异性显著(P<0.05),且随水位变动幅度增大而升高.微生物的硝化强度表征值与DO浓度差异性规律一致,且其随湿地沿程逐渐减小,沿深度方向则是湿地上层大于下层;反硝化强度表征值则随水位变动幅度增大而减小,其随湿地沿程先增大后减小.TN平均去除率依次为(89.04±0.80)%、(91.04±1.14)%、(93.94±1.23)%、(91.45±1.11)%,其中CW3系统去除率最高且与其他3组显著差异(P<0.05).CW3和CW4系统对NH4+-N去除效果较好且差异性不显著,其去除率分别为(93.79±1.19)%、(95.30±1.09)%.
为了探究鸟粪石(MAP)结晶成粒技术在实际工程中的应用条件及价值,利用鸟粪石中试反应器处理无锡某污水处理厂污泥脱水液,确定了鸟粪石结晶成粒技术回收磷的最佳工况:pH=9.0,摩尔比N:P:Mg=4:1:1.3,反应周期为4d.最佳条件下脱水液磷回收率达85%,收获的鸟粪石平均粒径为0.74mm,纯度可达98.23%.收获的MAP颗粒为规则斜方晶结构,品质较好,颗粒纯度高杂质少.经济分析表明,鸟粪石结晶成粒技术回收每吨污泥液中磷的药剂成本为0.38元.
构建了以尺寸稳定电极为阳极、碳毡为阴极、铁网为双极性电极的电氧化-絮凝耦合工艺,用以同步去除垃圾渗滤液生化出水中的剩余有机物(COD)和总氮(TN),并利用单因素和响应面法探讨了极板间距、循环流速和氯离子(Cl-)浓度因素对垃圾渗滤液COD和TN去除率的影响.通过模拟和方差分析,得到了可达显著水平的二次响应曲面模型.通过响应曲面分析,得出COD去除的最优反应条件为极板间距3.8cm,循环流速1mL/min,Cl-浓度5556mg/L,此时通过实验验证COD实际去除率84.6%,与模型预测值(85.4%)接近;TN去除的最佳条件为极板间距5.7cm,循环流速1mL/min,Cl-浓度5437mg/L,此时TN实际去除率为86.4%,与预测值(93%)较接近.该耦合工艺在实现COD和TN去除的同时,对总磷和色度也有一定的去除效果,实验表明通过电氧化-电絮凝的协同机制,可以实现垃圾渗滤液中多种污染物的同步去除.
为了能够使得水质模型的参数率定更符合实际情况,减少水质模型当中常出现的异参同效的现象,提出一种能够结合实验与算法共同对模型参数进行识别的方法,即通过设置约束条件,将单纯的“与实测值进行对比”的一般率定过程转化为"能够对模型内部过程进行一定程度控制"的率定过程.以WASP模型在北运河的某河段中进行的水质模拟结果表明,通过引入约束条件可以从更为系统的角度有效地去除部分不符合污染物转化规律的参数组合,使得最终水质模型能够更为准确地反映实际的水质变化过程,同时也减少了模型的不确定性与模型参数率定的“异参同效”现象;在模型的非线性结构与约束条件的作用下,相同子模块中原本独立的参数会呈现一定的相关性;随着对区域的水质变化过程研究的深入,当引入新增约束条件或是降低容错比例时,约束条件的作用将会进一步增强.
考察了某石化园区废水从进入污水处理厂到到达好氧生物处理单元之前,各级工艺处理后废水对活性污泥的毒性的变化情况,通过活性污泥耗氧速率抑制效应、脱氢酶活性抑制效应和发光细菌急性毒性3种指标表征石化废水的活性污泥毒性,测定了沿程各节点废水的三维荧光光谱,并解析了石化废水对活性污泥的毒性与其荧光光谱特征之间的相关性.结果表明,石化废水对好氧生物处理工艺中硝化细菌耗氧速率的抑制率达50%~60%,经过好氧生物处理单元之前的各级处理后,抑制作用仍然在30%左右.在沿程各处理工艺中,水解酸化与A段缺氧处理对毒性削减作用相对明显.比较3种毒性表征方法的结果,耗氧速率法较适合评价石化废水对活性污泥的毒性.各水样的荧光峰集中在λex/λem=200~300/250~400nm区域,其中峰C(λex/λem=225/340)、E(λex/λem=275/325)、F(λex/λem=275/335)与毒性相关性较强,因此,检测发射波长在325~340nm内荧光物质有助于快速表征石化废水活性污泥毒性.
以正硅酸乙酯(TEOS)与氧化石墨烯(GO)为原料,采用溶胶-凝胶法,经表面改性、常压干燥制备不同GO含量的氧化石墨烯/二氧化硅气凝胶(GOS),再由高温还原得到石墨烯/二氧化硅气凝胶(GS).通过堆密度、比表面积等测试,将最佳配比的GS与活性炭(AC)、SiO2气凝胶作对比,研究其对苯和甲苯溶液的吸附性能,并探讨了GS的吸附机理.结果表明:掺杂3%GO的复合气凝胶性能有显著提升.松散堆密度为160kg/m3,比表面积、孔径分别为1039m2/g、16.56nm,对苯、甲苯水溶液的最大饱和吸附量分别达到180mg/g,210mg/g,约为活性炭吸附量的2.5倍.且吸附过程符合Langmuir等温吸附模型.
以处理量较大的射流式电子束辐照水处理反应器为例,运用计算流体力学方法,以反应器出口水流流速分布均匀为目标,对反应器内部水流的水动力特性及反应器构型对出口水流流速分布均匀性的影响进行了研究,并据此优化反应器的构型.研究结果表明,影响反应器水动力特性的关键构型参数为反应器进口管径、反应器水平收缩段长度和反应器弯曲段构型.反应器进口管道直径越大、水平收缩段长度越大,则反应器出口水流流速分布越均匀.最终确定最优反应器的构型参数为:进口管径0.2m,水平收缩段长度0.45m,反应器弯曲段构型贴合水流运动方向.计算结果表明,最优反应器的水动力条件得到极大改善,反应器出口水流流速分布非常均匀.物理模型试验验证了最优反应器出口水流流速分布的均匀性.
以A2/O-生物接触氧化(BCO)系统反硝化除磷活性污泥为研究对象,通过投加适宜的碳源(乙酸钠,折合COD为200mg/L)和NO3--N(30mg/L),考察了反硝化聚磷菌(DPAOs)在不同厌/缺氧反应时间下的内碳源转化利用情况对脱氮除磷特性的影响.结果表明:厌氧反应时间为90min时,聚羟基脂肪酸酯(PHA)的合成量最大,释磷基本结束;厌氧时间过长(120,150min)导致PHA的无效损失,会直接影响缺氧反硝化除磷作用,且对于吸磷作用的抑制明显强于硝酸盐反硝化作用.厌氧释磷良好的条件下,缺氧反应120min时PHA消耗量较大,内碳源利用充分,氮磷去除完全;缺氧时间过短(60min)则反应不完全,时间过长(180,240,300min)会导致糖原(Gly)部分降解,间接影响反硝化除磷作用,不利于反应的长期进行.此外,在短期试验中,因厌氧时间过长造成的PHA无效损失,对反硝化除磷作用的影响明显大于缺氧时间设定过长时Gly的降解.
针对厌氧膜生物反应器污泥,研究了不同基质及硫酸盐对厌氧污泥产甲烷活性(SMA)及产甲烷潜能(BMP)的影响,阐述了硫酸盐还原及产甲烷过程的作用机制.结果表明:乙酸/丙酸比值为60%时,乙酸与丙酸的协同作用最佳,其厌氧污泥的SMA最快;乙酸/丙酸比值低于40%时,丙酸转化为乙酸的速率成为甲烷生成的限制因素,其厌氧污泥的SMA减缓;乙酸/丙酸比值高于60%时,SMA受到乙酸的抑制.在硫酸盐存在条件下,当COD/SO42--S<20时,SMA和BMP均受到抑制,当COD/SO42--S<10时,乙酸代谢受到抑制.从硫代谢情况来看,当COD/SO42--S<25时,80%以上的硫酸盐转化为稳定价态的硫(H2S,HS-,S2-),硫化氢对产甲烷菌产生抑制作用;当COD/SO42--S>25时,仅有14%的硫酸盐转化为稳定价态的硫,硫酸盐还原菌因底物不足而活性受到抑制.
为探究催化氧化同步去除铁锰氨氮滤池快速启动的影响条件,在不同进水条件下,对挂膜启动阶段滤池去除铁锰氨氮的效果进行了研究.结果表明,化学氧化法挂膜能有效缩短接触氧化滤池的启动时间,28d左右实现同步除铁锰氨氮工艺的快速启动和稳定运行;在挂膜启动阶段,适当增加铁浓度有助于缩短滤料成熟周期,进水氨氮浓度的改变对滤料成熟周期基本无影响;在进水氨氮、锰和铁浓度分别为1.5,2,1mg/L,滤速为4m/h的试验条件下,滤柱可较快的具备除高铁、高锰和高氨氮的能力.本实验条件下滤柱同步除氨氮和锰的浓度上限分别为2.1,2.7mg/L,满足了多数污染地下水的处理需求.
考察了不同声能密度(0.03,1.0,3.0,5.0W/mL)时超声作用对净水厂污泥脱水性能的影响,明确了污泥脱水性能变化的影响因素.结果表明,较低声能密度(0.03,1.0W/mL)超声作用少于10min时,污泥脱水性能可改善;而高声能密度条件下,无论超声时间长短,污泥的脱水性能均恶化.声能密度越高,污泥上清液中溶出有机物越高,絮体特性变化越明显,污泥脱水性能恶化程度越显著.在较低声能密度时,污泥的脱水性能与溶出有机物和污泥絮体特性变化无关;而在高声能密度(5.0W/mL)时,脱水性能的恶化程度与溶出有机物和絮体Zeta电位密切相关.
以城镇污水厂的污泥为原料提取污泥腐殖酸(S-HA),并对其改性得到改性污泥腐殖酸(MS-HA).使用元素分析、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和热重-差热扫描量热分析(TG-DSC)对其进行了表征,分析讨论了MS-HA的物理化学特性,研究了MS-HA对Cu2+的吸附动力学及等温吸附特性.结果显示,MS-HA的C/N、C/H分别为5.58和6.70,表面疏松并形成非均匀孔,改性过程发生了脱水和脱羧反应,仍保持无定形结构特征,对Cu2+的吸附平衡时间为18h,最佳吸附pH值为4~6,不同温度下的吸附过程均符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型.
利用热重分析仪对一种轧钢含油污泥的热解过程进行了研究,结合元素分析仪、X射线衍射光谱仪和X射线荧光光谱仪对污泥组成的测试结果,解析热解过程中发生的热化学转化和动力学特性.结果表明,在174~447℃范围内,轧钢含油污泥中的油分依次发生挥发和热分解反应,产生的热解炭在652~863℃范围内与残渣中的金属氧化物发生还原反应.使用多重扫描速率的等转化率法对轧钢含油污泥的油分热转化过程进行了动力学分析,获得了表观活化能随转化率的变化曲线,结果表明随着热转化过程的进行,反应的表观活化能不断增大,以α=0.6为界限分为热挥发和热分解2个阶段,对应的平均表观活化能分别为117,186kJ/mol;通过对油分与轧钢含油污泥表观活化能变化曲线的比较,发现残渣的存在可以降低油分在蒸发过程中的表观活化能.
为提高厨余垃圾快速堆肥腐熟度并减少处理过程中臭气(NH3和H2S)的排放,以玉米秸秆、稻壳、锯末和菌糠作为辅料,基于湿基质量的15%分别添加到厨余垃圾中进行堆肥试验,并以纯厨余垃圾堆肥作为对照,研究了不同辅料添加对厨余垃圾堆肥腐熟度及NH3和H2S排放的影响.结果表明:除纯厨余垃圾处理以外,其他处理都达到了腐熟堆肥的要求,其中添加菌糠的处理腐熟效果最好,发芽率指数(GI)相比对照大幅提高;添加辅料对NH3和H2S的减排效果明显,其中,菌糠添加对NH3的减排效果最好,相比对照可减排53.6%,锯末对H2S的减排效果最佳,相比对照可减排84.08%;厨余垃圾堆肥时添加辅料有利于氮素和硫素的固定,其中添加辅料菌糠的固氮效果最好,总氮损失仅占初始总氮的8.7%;添加玉米秸秆总硫损失最少,仅占初始总硫的2.05%.
以餐厨垃圾中温厌氧消化反应器为研究对象,考察泡沫事件对反应器性能如比沼气产率(SBP)、比甲烷产率(SMP)和挥发性固体(VS)去除率等的影响;并通过分析泡沫前、后系统稳定性参数如挥发性脂肪酸(VFAs)浓度、VFA/总碱度(TA)值和氨氮(TAN)浓度等的变化情况,以及泡沫前、后(包括泡沫层与液体层)的细菌群落结构变化,解析泡沫事件产生的可能原因.结果表明,稳定期的SBP、SMP和VS去除率分别为(0.950±0.104)m3/kg VS、(0.574±0.072)m3CH4/kg VS和(87.14±2.76)%,而泡沫事件显著影响了反应器效率(t检验,95%的置信区间),SBP、SMP和VS去除率分别降为(0.717±0.100)m3/kg VS、(0.432±0.070)m3CH4/kg VS和(84.24±4.44)%.泡沫发生前,系统内出现了VFAs快速积累现象,且易被产甲烷菌消耗的乙酸比例下降,而对泡沫趋势具有增强作用的丙酸比例上升.并且泡沫出现后丝状菌Longilinea arvoryzae和Levilinea,以及黏细菌Cytophaga fermentans的条带强度明显增大,而丝状菌的丝状结构以及粘细菌产生的粘性物质对起泡有一定程度的贡献. 综上,泡沫的产生可能是由系统内大量VFAs积累以及特定微生物大量繁殖的联合作用引起的.
采用生活垃圾生物干化产品作为原料,使用压型机及热重分析仪对垃圾衍生燃料(RDF)的成型工艺参数及热特性进行研究.结果表明,使用生活垃圾生物干化物料制备RDF时,最适含水率为30%,最适原料粒径为< 1mm,最适成型压强为2MPa.在该制备参数下,制备的RDF跌落强度可达95%以上,成型效果良好,无体积膨胀现象.原料粒径1~2mm的RDF热值较高.原料粒径影响RDF热特性,原料粒径< 1mm的RDF热特性明显不同于1~3mm的RDF.一级动力学方程对热重(TG)曲线拟合效果较好.利用生活垃圾经生物干化制备RDF具有较大潜力.
研究了热解温度对土霉素菌渣化学性质的影响.采用电子自旋共振(ESR)波谱、X射线光电子能谱(XPS)和碳-13核磁共振(13C NMR)波谱分析了土霉素菌渣及热解焦碳中自由基、碳官能团的变化.结果表明,土霉素菌渣中含有大量自由基,自由基浓度随热解温度的升高显著变化.热解温度为320℃时,焦碳中自由基浓度最高,为1.239×1019spins/g.热解过程中,随着挥发分分解析出、缩聚反应加剧,土霉素菌渣及其热解焦碳中的自由基由含氧自由基、烃基自由基、含氮自由基向芳香碳自由基转化.土霉素菌渣的碳结构在热解中发生明显改变,甲氧基CH3—O—、脂肪族C—C键、脂肪族C—O键以及羰基(C=O)基团断键,产生大量的芳香族C—C键、芳香族C—O键.热解温度为600℃时,焦碳中芳香族碳官能团(芳香族C—H、C—C、C—O键)的比例达到94.14%.
应用多同位素示踪、IsoSource计算等方法,甄别汾河下游流域硝酸盐污染来源,揭示各来源贡献率.结果表明,汾河下游流域地表水、地下水中含氮物质的主要存在形式为NO3--N,含量变化范围为4.21~16.29mg/L,且硝酸盐污染分布具有较大的空间差异,77.8%的样品中NO3--N含量超过国家饮用水标准,其次为NH4+-N,含量变化范围为0.31~9.47mg/L.所有地表水样品中均有NO2--N检出,郭庄村地下水中有NO2--N检出,说明受到了上游李雅庄煤矿开采活动的影响.δ15N-NO3-含量变化范围为+2.28‰~+13.88‰,δ18O-NO3-含量变化范围为-0.28‰~+10.14‰.硝酸盐主要来源与沿岸土地利用类型有关,硝化作用是硝酸盐的主要形成方式,在广胜寺、龙子祠地下水封闭环境和庙前村水流缓慢河段有反硝化作用发生.粪便和污水是临汾段和河津段主要硝酸盐来源,其贡献率分别为69%和62%.襄汾段主要硝酸盐来源为农业化肥,约占总硝酸盐污染源的57%.土壤有机氮是地下水的主要硝酸盐来源,约占总硝酸盐来源的48%.
针对含氮消毒副产物二氯乙酰胺在水厂中的去除情况及对斑马鱼的发育毒性及生物累积毒性进行研究.研究发现,骆马湖水源地水厂的出厂水中二氯乙酰胺浓度最高为1.72μg/L,远低于微山湖的2.6μg/L.相比常规处理工艺,深度处理工艺中的臭氧活性炭工艺对二氯乙酰胺生成势的去除率高达64%,去除效果较好.二氯乙酰胺在10μg/L浓度下对斑马鱼胚胎产生明显致畸作用,并且对胚胎中枢神经毒性作用早于对胚胎体内循环作用.二氯乙酰胺易于在斑马鱼的肝脏发生累积作用,并且累积作用大小与脂质含量成正相关,应当被严格控制.
在测定乳山湾近海沉积物潜在硝化速率(PNR)的过程中发现,培养前后溶解无机氮(DIN)含量显著下降,表明体系中存在DIN损失,且损失的溶解无机氮含量与硝化总量的比值为2.72%~40.02%.进一步通过实时荧光定量PCR技术测定培养过程中亚硝酸盐还原酶基因(nitrite reductase gene,nirK)的表达情况,发现氨氧化古菌(AOA)和好氧氨氧化细菌(AOB)均有nirK基因的表达,表明硝化微生物的反硝化过程(ND)是导致无机氮损失的原因之一.若仅根据测得的硝酸盐和亚硝酸盐浓度估算乳山湾近海沉积物的潜在硝化速率会低估PNR(C0和C2 2个站位,考虑ND过程得到的总PNR分别是未考虑ND过程的15.9倍和22.1倍,而对于AOA的PNR则是22.3倍和46.1倍),因此在计算时,必须将体系中损失的无机氮计算在内.
根据2009年和2014年夏季在乳山湾口及邻近海域的综合调查结果,分析了该海域夏季有机碳的时空分布、底界面过程与影响因素.结果表明,2009年夏季乳山湾近海水体溶解有机碳(DOC)含量介于0.70~3.19mg/L之间,平均值为1.80mg/L;DOC 的平均值在8月最高,7月与9月次之,6月最低;2014年8月份DOC的变化范围为1.79~15.2mg/L,高于2009年同期水平,颗粒有机碳(POC)的变化范围为0.04~1.33mg/L;水体有机碳的分布受陆源输入、海洋初级生产以及潮汐的显著影响.研究区域夏季颗粒有机碳(POC)的沉降通量为(25±0.8)g/m2,约占初级生产固碳量的66%;沉积物上层(0~4cm)间隙水中DOC的浓度是沉积物上覆水的8~9倍,DOC在沉积物—水界面存在向上覆水释放的现象;乳山湾湾口DOC交换通量为14.4-97g/(m2·a),占水体存量的1.1%~13.4%.人类活动一定程度上影响了乳山湾及其近海有机碳的构成与循环收支过程,是区域环境变化的重要驱动因子之一.有超过50%的有机碳会随潮流输送到外海,显示潮流在有机碳输送中巨大作用;沉积物-水界面DOC的交换会影响底界面有机碳的收支与循环过程,有机碳的收支表明研究海域底界面有机碳的降解所产生的溶解有机碳是水体DOC的重要来源,最终保存在沉积物中的碳其埋藏量约占初级生产的13%;相对较低的溶解氧水平可能会增加DOC的交换通量,影响碳在陆架边缘海的埋藏.
神农架大九湖盆地距今16000年以来的泥炭沉积被用来分析Hg含量变化及其主要影响因子.基于剖面Ti、Al、Sc、Rb、Sr、Pb、Zn等元素含量和δ13C、腐殖化度等指标,主成分分析和逐步回归分析揭示泥炭剖面Hg含量变化主要受大气降尘、地表径流作用下的矿物质输入、大气降水、泥炭分解程度等因子影响.根据各因子影响Hg含量的强度随年代(深度)变化以及剖面Hg含量变化,距今16000年以来大九湖泥炭剖面的Hg记录可以分为6个阶段.在阶段Ⅰ(16.0~15.6cal kyr BP),Hg含量低值源于大气降尘减少和泥炭分解程度降低;第Ⅱ阶段(15.6~14.2cal kyr BP)大气降水增加以及陆地生物量增多、陆源有机物输入增多,导致Hg含量升高;阶段Ⅲ(14.2~11.3cal kyr BP)Younger Dryas时期(YD,12.3~11.3cal kyr BP),因大气降尘增多,泥炭分解程度增加,Hg含量较YD之前升高;第Ⅳ阶段(11.3~4.3cal kyr BP),各因子作用波动明显,Hg含量整体处于高值段;在第Ⅴ阶段(4.3~3.1cal kyr BP)气候转干,大气降尘也较低,Hg含量出现明显的降低.第Ⅵ阶段(3.1cal kyr BP以来)表现出大气降尘的逐渐增加和整体减少的矿物质输入,反映降水减少以及逐渐增强的人类活动影响,Hg含量则持续升高.
以醋酸盐作为蛋白小球藻兼养生长中的有机碳源,采用尼罗红三维荧光-区域体积积分法测定中性脂含量,研究了蛋白小球藻生长过程中的中性脂积累规律,分析了兼养和自养条件下生物量产率、总脂产率以及油脂的脂肪酸组成差异.结果显示,加入醋酸钠后,蛋白小球藻即进入对数增长期,生长迅速,且同时启动中性脂的积累.5g/L醋酸钠既能促使藻细胞生长和中性脂的持续积累,又能避免过高的有机碳源所带来的环境胁迫,培养12d后,单位细胞中性脂含量达到自养条件下对照样的4.5倍,生物量和总脂产率分别是对照样的2.1倍和3.1倍.5g/L醋酸钠作用下,油脂脂肪酸以饱和脂肪酸C16:0(22.42%)和不饱和脂肪酸C18:1(31.58%)、C18:2(10.89%)为主.
选择7种全国性典型土壤(黄壤、红壤、石灰性紫色土、青紫泥、黑土、砖红壤和潮土),研究微生物群落对铬胁迫的响应以及土著铬耐性菌对土壤中六价铬的还原作用.结果表明,在重金属铬的胁迫作用下,铬耐性菌成为土壤中的优势菌群,在黄壤、红壤、石灰性紫色土、青紫泥、黑土、砖红壤和潮土中丰度依次为75.2%、89.9%、77.3%、65.3%、72.8%、65.4%、92.8%,并在六价铬还原过程中发挥了重要的作用,7种土壤中微生物对六价铬还原的贡献率分别为14.4%、44.0%、20.6%、34.9%、21.9%、21.7%、22.0%.微生物对六价铬还原的贡献率主要受土壤中亚铁含量和颗粒组成影响.采用PCR-DGGE-克隆测序技术鉴定了这7种土壤中铬耐性菌的种类,主要为芽孢杆菌(Bacillus sp.)、埃希氏菌(Escherichia sp.)、异常球菌(Deinococcus sp.)、小单胞菌(Micromonospora sp.)、甲基杆菌(Methylobacterium sp.)、马赛菌(Massilia sp.)、酸杆菌(Acidobacterium sp.)、丛毛单胞菌(Comamonas sp.)、慢生根瘤菌(Bradyrhizobium sp.)和节杆菌(Arthrobacter sp.).
微生物污染指示菌在水体中的稳定性直接影响到定量的准确性及应用的适应性.通过建立水环境模拟反应器,以实时荧光定量PCR方法探究鸡粪中大肠埃希氏菌(EC)、拟杆菌(GB)及鸡源特异性基因(CB)等指示微生物在不同营养水平的水环境的稳定性及衰减特征.结果表明:所选微生物衰减较好的符合一级动力学模型.对照组和含有营养物质实验体系中指示微生物的衰减系数k分别为EC(0.135,0.134;前者为对照组,下同),GB(0.415,0.457),CB(0.425,0.437),说明营养物质对EC、GB、CB的衰减未有显著影响.有氧水环境中,GB、CB呈现快速衰减趋势,EC则变化相对缓慢.不同营养水平下3种微生物的衰减具有显著正相关性(P< 0.05),均可作为良好指示菌以评价水体的微生物污染程度,但特征各异.
为了探究倒置A2/O工艺脱氮除磷效果优于常规A2/O工艺的机理,利用聚合酶链式反应-变形梯度凝胶电泳(PCR-DGGE)技术与纯培养方法分析了2种工艺活性污泥中微生物群落结构.结果显示,2种工艺活性污泥的优势菌群均含有β-变形菌与γ-变形菌;倒置A2/O工艺活性污泥中检测到大量的亚硝化螺旋菌、红环菌和4种未培养的拟杆菌,而这些菌类在常规A2/O工艺中含量较少;利用纯培养方法在倒置A2/O工艺活性污泥检测到的γ-变形菌纲希瓦氏菌属、克雷伯氏菌属和类球红细菌在常规A2/O工艺样品中未检测到.推测以上菌种的存在可能是倒置A2/O工艺具有较高脱氮除磷效果的主要原因.此外,扫描电镜结果显示倒置A2/O工艺活性污泥较为疏松,丝状细菌含量较少,且不存在念珠状细菌.
以北京城区的公园绿地、居住区绿地64个表层土壤(0~5cm)为研究对象,研究了土壤多环芳烃(PAHs)的含量水平、空间分布以及终生致癌风险.结果表明:两类绿地中15种PAHs的含量无明显差异,公园绿地Σ15PAHs含量范围为1069~19002μg/kg,中值为4377μg/kg;居住区绿地Σ15PAHs含量范围为947~16882μg/kg,中值为4708μg/kg.且二环的萘、四环的芘以及五环的苯并(a)芘所占比例较大.污染较严重的区域主要分布在中心城区和城区西南.对成人和儿童终生致癌风险评价表明,目前正常暴露水平下绿地中PAHs对在其中活动的人群风险较低,但个别样点污染较重,其潜在的健康风险不容忽视.
研究了广州市典型有机蔬菜基地土壤中8种磺胺类抗生素(SAs)的污染特征和风险水平.结果表明,8种SAs在土壤中普遍检出(检出率394%),总含量为0.73~973μg/kg,单个化合物以SMZ和ST含量最高.不同蔬菜基地土壤以及种植不同蔬菜土壤中SAs的组成分布和含量水平差异较大,根茎类蔬菜(平均含量289μg/kg)> 瓜果类蔬菜(平均含量143μg/kg)> 叶菜类蔬菜(平均含量98.1μg/kg),大棚土壤中SAs平均含量(8.9μg/kg)低于露天土壤(18.2μg/kg).生态风险评价显示SMZ风险最高(50%以上样品为中等或高风险),其次为SD、SDM和ST(20%~50%样品为中等或高风险),SM2、SM和SPD生态风险较低(80%样品为低风险).与珠三角普通蔬菜基地相比,广州有机蔬菜基地土壤中SAs的检出率及含量均较高.
对太湖及周边河流表层沉积物中16种美国环保署优先控制的PAHs含量进行了检测和分析.结果表明,太湖沉积物中PAHs总量介于0.77~4.20μg/g之间,平均值为1.63μg/g,太湖周边河流沉积物中PAHs总量介于0.58~6.13μg/g之间,平均值为2.92μg/g.不同湖区沉积物中PAHs的空间分布差异显著,其中梅梁湾、贡湖湾以及东太湖沉积物中PAHs含量分别为(2.48±1.14)μg/g、(1.89±0.52)μg/g和(2.13±0.50)μg/g,周边河流中梁溪河、吴淞江及长兴港含量分别为7.34,6.13,5.54μg/g.利用低环/高环比值法、同分异构体比值法和主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型分析了污染源类型及贡献率,结果表明,太湖及其周边河流表层沉积物中PAHs主要来源为燃烧来源,太湖沉积物PAHs石油源贡献率为24%,燃烧源贡献率为76%,太湖周边河流石油源贡献率为41%,燃烧源贡献率为59%.使用沉积物质量标准法(SQSs)和BaPE(BaP当量浓度)对PAHs毒性进行评估,得出太湖及周边河流具有一定的潜在毒性,尤其是太湖周边河流.
为了解西南某矿区周边家庭谷物和豆类中重金属污染状况及其存在的健康风险,选择矿区周边3个村庄,采集家庭谷物和豆类样品179份分析重金属Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量.利用内梅罗综合污染指数对谷物和豆类样品的污染状况进行评价,同时采用目标危害熵法(Target Hazard Quotient)评价了食用谷物和豆类对成人构成的潜在健康风险.结果表明,3个村庄大米中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范围分别是:0.01~0.67mg/kg、0.01~1.50mg/kg、0.02~3.05mg/kg、0.04~0.20mg/kg、0.15~63.27μg/kg,其中Cd污染较严重,超标率为70.4%,A村、B村、C村大米中Cd的平均含量分别是食品污染物限量标准的3.0、1.3、3.8倍;黄豆中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范围分别是:0.11~0.85mg/kg、0.03~1.05mg/kg、0.01~1.02mg/kg、0.01~0.20mg/kg、0.15~24.22μg/kg,其中Pb和Cd含量较高,超标率为97.4%和74.4%,A村、B村、C村黄豆中Pb的平均含量分别是食品污染物限量标准的2.5、2.0、2.5倍,黄豆中Cd的平均含量分别是食品污染物限量标准的1.8、1.8、1.5倍;玉米中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范围分别是:0.08~0.49mg/kg、0.03~0.77mg/kg、0.003~0.27mg/kg、0.01~0.16mg/kg、0.15~16.10μg/kg,其中Pb污染较严重,超标率为52.0%,A村、B村玉米中Pb的平均含量分别是食品污染物限量标准的1.0、1.3倍.综合污染指数显示:A村和B村玉米处于警戒线水平,A村和C村大米达到中度污染水平,其他均为较轻污染.健康风险评估结果表明,通过食用大米对3个村庄成人存在潜在健康风险,主要来源于Cr、Cd和As的贡献.
为了优化电力系统并促进节能减排,将不确定性优化方法与区域电力系统模型相结合进行电力系统规划:以系统成本最小化作为目标函数;参考国家相关政策与标准设置资源量、电力供需平衡、排放限值等约束;对各发电技术发电量、外购电量、CO2及大气污染物排放总量进行最优化;为了探讨征收排放税的减排效果以及可行性,设置对电力系统征收大气污染物排放税和碳税进行相应的情景分析.研究以淄博市作为实例,在淄博的电力系统规划中,情景1中违反系统约束概率的增大会使最优火力发电量增加,在3个情景中,清洁能源发电量均能达到占总电力需求量10%的目标;而外购电将主要作为保证电力系统安全平稳运行的补充;情景1中违反系统约束概率为0时SO2,NOx和烟尘的排放限值在所有情景中为最低,即淄博市现行的排放限值标准将会得到更好的减排效果,并且其他情景下的系统成本将显著增加.因此,基于对淄博市的案例研究结果可知,对于电力系统征收排放税并不具有必要性.
构建了一套能够反映陆海双重特征及其空间分异性的海岛生态系统承载力评估模型,以庙岛群岛南部岛群为研究区开展应用.结果显示:研究区生态系统总体上处于轻度超载状态,其中岛陆子系统为轻度超载,环岛近海子系统为临界超载.不同海岛中,南长山岛、北长山岛和庙岛为轻度超载,小黑山岛和大黑山岛为临界超载,其他5个海岛为可载.空间分布上,海岛生态系统承载力表现出了显著的异质性特征,不同承载力等级分区面积由大到小依次为临界超载区、轻度超载区、可载区、中度超载区和重度超载区.控制建设规模、优化开发布局、改进利用方式以及开展合理的生态建设,是提升海岛生态系统承载力的重要途径.
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