利用ERA-Interim再分析资料,采用PCT方法,对2013~2015年冬半年京津冀地区海平面气压场进行了客观分型;利用同期空气污染资料和常规气象观测资料,分析了不同天气类型下京津冀地区空气污染和气象要素特征,并选取典型重污染月份,分析了京津冀地区重污染天气过程特征及形成原因.结果表明,京津冀地区天气形势可分为9种类型,包括高压前部和高压南部等不易污染天气类型,以及高压场、高压后部、鞍型场和冷锋前部等污染天气类型;污染天气类型多表现为高湿小风,稳定能量大,最大混合层厚度低,不利于污染物扩散,各城市AQI均值多在150以上;2014年2月两次重污染过程均发生在连续多日维持高压场等污染天气型的情况下;污染过程期间高压系统演变引起北部偏北风增大,抑制了北部城市空气污染持续加重的趋势,而偏南风输送使得北部城市污染物浓度迅速升高.
借助计算流体动力学(CFD)模式Fluent分析中性层结下边界入流风场(即风速和风向)扰动对地面点源释放情景下城市大气扩散过程的影响,其中边界入流条件以风速和湍流动能廓线的形式给出.研究发现CFD模式能够合理刻画实际城市中的特征流型(如涡旋,峡谷效应等),而且模拟的风速、风向和湍流动能均与观测数据吻合较好.敏感性试验结果表明,城区内的流场和湍流以及与之密切相关的污染物空间分布对边界入流风速和风向的扰动十分敏感.而这可能是造成已有研究中浓度模拟值与观测值不一致的主要原因之一.因此,在模拟城市大气扩散过程时应当考虑边界入流风场不确定性对模拟结果的影响.
为了解成都市中心城区大气中PM1污染特征,分别于2015年各季节典型月对中心城区大气PM1进行膜样品采集,并分析其中的化学组分.结果表明,2015年中心城区PM1的年均质量浓度为51.97 μg/m3.水溶性离子总量(TWSI)占总PM1质量浓度的44.56%,是PM1的主要成分.NO3-/SO42-年均值为0.66(<1),表明中心城区固定源污染大于移动源的污染.PM1的硫氧化率(SOR)(0.34)远远大于氮氧化率(NOR)(0.07),说明成都市硫的转化比氮的转化要快很多.有机碳(OC)/元素碳(EC)的相关性分析显示夏季相关性最弱(R2=0.66),其他各季相关性较好(R2=0.89),说明夏季OC、EC来源差异较大,其他各季来源相同.源解析结果显示PM1主要来源有6类:二次硝酸盐、二次硫酸盐、机动车尾气及生物质燃烧源、燃煤尘、扬尘源以及冶金.
为研究华北平原细颗粒物(PM2.5)的组成特征及来源,基于CAREBEIJING-NCP 2014大型观测项目,于2014年夏季在北京城区和河北郊区望都进行了同步观测,分析了两地PM2.5中水溶性离子、元素、有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,采样期间望都站点PM2.5平均质量浓度为(71.47±38.04)μg/m3,高于北京城区(51.44±30.94)μg/m3,PM2.5中各化学组分浓度也均表现为望都高于北京,二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐及铵盐)在两地PM2.5中占比最高,约为60%.PM2.5中多种元素浓度也表现为望都均高于北京,但富集因子分析表明,北京市PM2.5中元素富集因子更高.来源分析表明,两地PM2.5中元素均受到工业源和尘源的影响;此外,观测期间两地均受到生物质燃烧影响.后向轨迹分析表明,当到达两地的气团来向相同时,北京与望都PM2.5浓度水平和化学组成呈现相似性,但当气团来向不同时,两地污染特征差异较大.
对南京北郊2014年1~11月的大气气溶胶进行采样分析,研究了其中水溶性有机碳(WSOC)的污染特征.WSOC在PM2.5,PM10和TSP中的年平均浓度分别为5.90±3.38、6.93±3.79、7.34±3.91μg/m3,80%以上的WSOC集中在PM2.5中.PM2.5中WSOC冬季浓度最高,夏季浓度次之,与冬夏季较强的二次转化过程有关;春季粗粒径段浓度较高,受到土壤来源颗粒物的影响;秋季浓度最低.春秋季PM2.5中WSOC浓度夜晚高于白天,受夜间不利扩散条件的影响较大;但冬夏季却是白天高于夜晚,与白天较强的光化学反应有关.降水对各个粒径的WSOC都有清除作用,对PM2.5的清除效率最高;四个季节比较,夏季清除效率最高,达到54.9%.霾发生时,随着霾污染等级的加重,PM2.5中WSOC浓度逐渐增加,从非霾天的3.84μg/m3升高到重度霾天的11.23μg/m3,增加了近4倍,在细粒子中的比例也增大,霾天稳定的天气条件有利于二次有机污染物的生成.
采用污染物浓度监测数据、气象数据和大气化学模式WRF-CHEM分析天津地区海风对大气污染物浓度的影响.结果表明:天津地区东部沿海的空气质量优于西部内陆及城市中心.在天津地区污染天气高发的秋冬季,海风对污染物浓度起到了稀释作用,所以海风有利于天津地区大气污染的缓解,并且对城郊污染物浓度的影响相对较大,弱气压场形势下有海风存在相对于无海风时PM2.5、PM10和O3的日均浓度减幅分别为14.4μg/m3,22.9μg/m3和8.9μg/m3.2015年1月4日海风过程的实例分析表明海风锋可将沿海的部分大气污染物输送至所经过的内陆地区,所以处于海风锋前的地区污染物浓度存在短暂的小幅上升,移至海风锋后部后污染物浓度呈下降趋势,市区的PM2.5小时浓度由342μg/m3上升为399μg/m3,而后再呈下降趋势,降至160μg/m3左右.海风有利于天津地区大气污染物的扩散,既将污染物向海风的下游方向输送,又增强了污染物的垂直扩散能力.此次过程影响范围较广,使得天津地区的大气污染得到了缓解,但并没有使大气污染物消散.
利用WRF-CMAQ模式对中山市2015年2月一次典型灰霾天气过程进行了数值模拟,并对2月11~12日这一主要污染时段本地和外地污染源的贡献进行了分析和减排评估.WRF-CMAQ模式能很好地模拟出该时段的气象条件、PM2.5浓度以及能见度的变化过程.这次霾污染主要是受弱冷空气影响引起的,广州佛山、中山本地以及广东省外排放源对中山PM2.5浓度的贡献率分别为33%、30%和27%,外地源的贡献相当大.中山本地工业源和农业源对中山PM2.5的贡献分别为13%和8%,而广佛排放源中,工业源和农业源对中山PM2.5的贡献率分别为20%和7%.对中山和广佛地区农业源减排30%、50%和70%后,中山的PM2.5浓度分别下降6%、10%和15%,而对工业排放实施相同幅度的减排后,PM2.5浓度分别下降11%、18%和23%.随着减排力度的增加,减排效率的变化并不明显.减排应在灰霾天气开始加重前实施,在PM2.5浓度达到峰值前后减排的效果最为明显,而当灰霾天气趋于缓解时减排的效果会迅速下降.
静电除尘器中的电晕放电特性是影响颗粒荷电及捕集的重要影响因素,本文基于试验及数值分析方法,研究了高湿烟气中硫酸气溶胶在不同浓度下的颗粒粒径分布特性及其对电晕放电的影响机制.结果表明,硫酸气溶胶颗粒数目浓度和粒径随SO3浓度和烟气湿度的升高而增大,当SO3浓度由17.5mg/m3增大至179.6mg/m3时,颗粒数目浓度由2.34×107cm-3增大至4.49×107cm-3,中值粒径由0.08μm增大至0.15μm.当SO3浓度为179.6mg/m3时,电流相比空载时降低78%,烟气湿度的提高将进一步导致电晕电流的降低.颗粒粒径小及数目浓度高是导致电晕电流下降的重要原因:粒径为0.1μm附近的颗粒数目浓度高,易形成高密度的空间电荷,降低极线附近的电场强度及离子浓度,最终导致电晕电流降低.采用增大颗粒粒径,减小颗粒数目浓度方法有利于减小电晕封闭的影响.
采用AMA GC5000BTX在线色谱仪监测天津城区2012年10月~2013年2月大气中苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯和间-对二甲苯(苯系物,BTEX)的浓度,采用气溶胶生成系数(FAC)计算各组分的SOA生成潜势,采用US EPA的健康风险评价模型对BTEX的人体健康风险进行评估.结果表明,观测期间BTEX浓度均值为40.02±23.66μg/m3,其中甲苯浓度最高,苯和间-对二甲苯次之,邻二甲苯最低,雾-霾日BTEX平均值为49.78±25.03μg/m3,远高于非雾-霾日(28.57±15.18μg/m3).BTEX浓度日变化差异明显,非雾-霾日B/T均值为0.70,雾-霾日增至0.77,表明观测期间以机动车排放污染为主,雾-霾污染期间BTEX来源复杂,生物质燃烧和燃煤等的贡献增大.甲苯对SOA的贡献最大,间、对-二甲苯次之,雾-霾日BTEX对SOA的贡献值高于非雾-霾日.观测期间BTEX的HI为0.455,其中雾-霾日HI为0.578,非雾-霾日HI为0.309,均低于EPA认定安全范围,表明苯系物非致癌风险在安全阈值范围内,但苯的致癌风险值为7.64×10-5,高于EPA规定的安全阈值,需要引起高度关注.
以一辆国Ⅲ柴油公交车为试验样车,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交车循环(CCBC),分析了该车分别燃用不同体积分数的生物柴油混合燃料的颗粒物组分排放特性.结果表明:颗粒物测得的可溶性有机组分(SOF)主要是脂肪酸和直链烷烃,藿烷和PAHs占比低于7%.生物柴油对各组分影响较大,随着生物柴油掺混比例增加,颗粒物EC减小而OC/EC增加,SOF总量也增加.其中脂肪酸的C18:2和C18:1明显增加,C12:0和C14下降,直链烷烃总量和藿烷各组分均下降;PAHs的质量集中在三,四环的中小分子量,毒性集中在四环及以上的中高分子量.使用生物柴油后,PAHs总量下降,其中Pyr,FL和PA下降较明显,而总PAHs毒性无明显变化.
随着城市规模的扩大以及城市群的增加,城市之间的重叠污染现象日益显现,如何解决这一问题,成为关注的热点.提出大气环境安全距离指数(AEI)用于评估城市之间重叠污染,建立大气环境安全距离优化模型,分别是:污染物总量削减优化模型,污染源空间位置优化模型和城市之间下垫面土地利用类型优化模型.以H地区为例,评估了SO2和NOx两种污染物在基准年排放量情景下,H地区与相邻5个地区之间的大气环境安全距离.结果表明,H地区与K地区之间的AEI大于1,揭示两者之间存在重叠污染现象.采用3种优化模型对H地区与K地区进行优化,结果显示,通过削减H地区污染物排放量可实现两个地区大气环境安全距离的目标,H区SO2和NOx排放量需在基准年的基础上分别削减62.3%和63.7%.通过调整H地区污染源空间位置,污染源整体需向西南方向移动,H区与相关客体之间的单指标污染扩散距离可达标,其中SO2的AEI介于0.15~1.00,NOx的AEI介于0.17~1.00;通过对两个地区之间下垫面土地利用优化,在一定程度上可改善H地区和客体之间的大气环境安全距离,H地区与K地区之间SO2和NOx的AEI比实际分别降低了8.8%和0.9%.
接种反硝化过程中亚硝态氮(NO2--N)积累效果稳定的短程反硝化污泥,以甲醇为碳源,通过批次试验研究了不同碳氮比(C/N)、硝态氮(NO3--N)浓度及pH条件下短程反硝化过程中NO2--N积累特性.实验结果表明:当C/N为2.5时,NO2--N积累率最高为89%,且NO2--N不会被还原;当C/N为3~5时,NO2--N积累到最大值后开始降低,但NO2--N最大积累量和比反硝化速率没有明显差异.当NO3--N浓度在14.91~82.58mg/L范围内,NO3--N浓度越高,达到NO2--N最大积累率理论所需C/N越低.且当NO3--N浓度小于58.71mg/L时,比NO3--N还原速率、比NO2--N积累速率随NO3--N浓度增加而上升.当pH=7时,NO2--N积累量、比NO3--N还原速率和比NO2--N积累速率最高,分别为24.49mg/L、18.96(mg/(gVSS·h))、18.91(mg/(gVSS·h)),然后依次是pH=6、8、9.pH=5和10时,短程反硝化基本不能进行.本研究可以为短程反硝化的实现及应用提供理论依据.
氨氮是厌氧氨氧菌主要基质之一,但常常因浓度过高而产生脱氮速率不稳定,甚至微生物活性抑制的现象.为了有效避免氨氮对厌氧氨氧化菌活性的抑制,从抑制物形态、主要影响因素和抑制规律探讨了氨氮对厌氧氨氧化菌活性的影响及调控.结果表明,温度、pH值变化对氨氮、游离氨的形态及浓度变化产生重要影响.在恒定进水氨氮浓度500mg/L的情况下,将抑制状态下的pH值从7.9下降到7.3,经过44h运行厌氧氨氧化菌活性获得恢复.在不同进水氨氮浓度下,FA对厌氧氨氧菌活性的半抑制浓度不一样.半抑制浓度与抑制时间存在一定的曲线关系(y=732.38x-0.89).因此,恒定氨氮浓度的条件下,可以通过改变pH值避免FA对厌氧氨氧化菌活性的影响.在不同进水氨氮浓度下,除了考虑降低pH值,还可以通过缩短HRT来避免FA对厌氧氨氧化菌活性的影响.
以四环素抗性基因tet(L)、tet(E)为研究对象,考察了芬顿氧化技术对四环素抗性基因废水深度处理的效果.采用定量PCR与DGGE技术检测了芬顿法处理前后生物处理排水中的四环素抗性基因的丰度与废水中菌群丰度的变化.结果显示,在最佳反应条件:反应时间10min,pH值为5,[H2O2]/[Fe2+](物质量的比)=8且H2O2的浓度达到0.2mol/L时,16SrRNA及四环素抗性基因(tet genes)的去除效果最好.同时分析芬顿氧化前后的DGGE图谱可知,细菌菌群间的丰度有了明显的变化.相关性分析可知,各目标基因与单因素间、各目标基因之间,各样品中目标基因含量的变化与DGGE条带变化之间都没有明显相关性.结果表明,芬顿试剂可能不仅仅是通过削减单位水体中抗性菌的浓度来降低抗性基因浓度,还通过其他的方式来去除单位水体中的抗性基因的浓度,这还有待进一步研究证明.
采用紫外活化过硫酸钠(UV/PS)降解三氯卡班(TCC).考察了UV、PS和UV/PS联用工艺去除TCC的效果,研究了PS投加量、反应初始pH值和腐殖酸(HA)等因素对UV/PS降解TCC的影响,推测了UV/PS工艺中TCC可能的降解途径,并对比了UV/PS和UV/H2O2工艺对TCC的去除效果和经济性.研究表明:UV与PS联用能够高效去除TCC,其降解过程符合拟一级动力学模型(R2≥0.95);拟一级反应速率常数k随着PS投加量的增加先增大再减小,在PS投加量为250μmol/L时,k达到最大值0.0810min-1;偏酸性条件(pH=6.0)有利于TCC的降解;HA对TCC的降解有抑制作用,抑制作用与HA的浓度呈正相关;GC/MS鉴定表明,TCC降解过程中主要的中间产物有异氰酸4-氯苯酯和对氯苯胺,其可能的降解途径为TCC分子结构中与酮羰基相连的C-N键断裂,脱氯,经过一系列的反应形成对氯苯胺和异氰酸4-氯苯酯;UV/PS降解TCC过程中溶液中脱氯反应导致Cl-浓度增加;与UV/H2O2工艺相比,相同条件下UV/PS工艺中k值增大了96.65%,单位电能消耗量提高了97%.
采用填装中砂(0.25~0.5mm)、粗砂#1(0.5~1.0mm)、粗砂#2(1.0~2.0mm)的一维砂柱,研究了气流在孔道流和鼓泡流运行方式下,原位空气扰动(AS)技术中曝气流量与空气饱和度和曝气压力的关系,以及添加表面活性剂后的关系变化,并探讨了在中砂介质中表面活性剂的添加对苯污染物去除效率的影响,结果表明:在同一种粒径中,空气饱和度随着曝气流量的升高而增大,最后趋于平稳;相同的曝气流量下,AS技术在地下水中空气饱和度与介质粒径呈负相关关系,而在表面活性剂(SDBS)浓度为200mg/L的地下水中空气饱和度与介质粒径呈正相关关系;这说明AS技术在地下水的修复过程中较粗的介质往往需要较大的曝气流量,而表面活性剂的添加,则可以有效的改变这种情况.曝气压力随着气体流量的上升而线性增加,线性方程的斜率与介质粒径呈负相关关系.当介质粒径为0.5~1.0mm时,在一定表面张力范围内表面张力与空气饱和度呈反比关系,当表面张力大于49mN/m时空气饱和度趋于稳定.当介质粒径为0.25~0.5mm时,表面活性剂的添加可以有效的提高苯污染物的去除效率.
研究了厌氧膜-生物反应器(AnMBR)污泥在不同浓度的NaOH(10~400mg/L)和NaClO(5~40mg/L)短期暴露下产甲烷活性(SMA)、产甲烷潜能(BMP)、脱氢酶活(DHA)和辅酶F420活性的变化情况.结果表明,采用NaOH作为清洗剂时,SMA随着NaOH浓度的增加而下降;当NaOH浓度在200mg/L内,厌氧微生物产甲烷活性受抑制但未致死,当NaOH浓度超过200mg/L时,产甲烷微生物活性降低甚至致死.从相关酶活性来看,DHA对NaOH具有耐受性,而辅酶F420在一定NaOH浓度范围内(10~100mg/L)受激发而活性增强,超过100mg/L其活性下降.当采用NaClO作清洗剂时,随着NaClO浓度的增加(0~40mg/L),SMA由50mLCH4/(gVSS·d)下降至15mLCH4/(gVSS·d);BMP在这一浓度范围内无明显变化;DHA和辅酶F420活性均随NaClO浓度的升高而降低,NaClO浓度为40mg/L时,DHA降低30%,辅酶F420活性降低70%.
利用屠宰废水为原料制备了微生物絮凝剂,考察了微生物絮凝剂单独使用或与壳聚糖复配使用处理亚甲基蓝废水的性能,并通过响应面分析法优化了复配处理条件.实验结果显示,制备微生物絮凝剂的最佳培养基组分为1L屠宰废水、2g尿素、2g葡萄糖、2g K2HPO4、1g KH2PO4,在发酵温度35℃、摇床速度150r/min条件下发酵60h后,微生物絮凝剂产量达2.92g/L.对于浓度为20mg/L的亚甲基蓝废水,单独使用微生物絮凝剂处理时,在微生物絮凝剂投加量为15mg/L、废水pH=7的条件下,亚甲基蓝的去除率可达64.9%.响应面分析结果表明,在微生物絮凝剂12.9mg/L,壳聚糖0.07g/L,pH=6的最优复配条件下,亚甲基蓝的去除率达到94.7%,说明微生物絮凝剂与壳聚糖的复配使用显著提高了亚甲基蓝废水的处理效果,达到城镇污水处理厂污染物排放标准(GB18918-2002)一级A标准.
铁还原氨氮氧化反应(Feammox)是近年来被证明在厌氧条件下由微生物驱动的氨氧化协同铁还原过程,为废水除氨提供了全新的思路.为了探究以Feammox建立生物膜反应器进行污水脱氮的可能,本研究通过接种Feammox菌落,在封闭条件下探讨了不同氨氮浓度对Feammox反应的影响,并在连续进水条件下构建基于Feammox的生物膜反应器研究其脱氮反应特征.结果表明,中(低)氨氮浓度有利于Feammox反应的发生,氨氮浓度为75mg/L时15d可达最高氨氮转化率41.49%.构建的基于Feammox的生物膜反应器连续运行90d,在进水氨氮浓度为75mg/L、水力停留时间为10d时,氨氮最高转化率达到33.78%;出水氮素和铁形态分析结果显示,氮素转化反应前期(10~60d)氨氮氧化产物为氮气,此阶段存在反硝化作用,后期(60~90d)氨氮氧化产物为硝态氮,此时反应器反硝化作用较弱;16SrRNA测序结果显示,反应器内的Feammox反应主要由酸微菌和微小杆菌驱动.
通过响应面法Box-Behnken Design(BBD)建立考察离子镉、铜、锌、铬影响油菜秸秆吸附去除铅离子的模型,评估不同质量浓度镉、铜、锌、铬离子对油菜秸秆吸附去除铅离子效率的影响程度;采用红外光谱、电镜扫描、能谱分析技术来分析油菜秸秆在多元离子体系下吸附铅离子的前后状态,初步推断镉、铜、锌、铬4种离子影响油菜秸秆吸附铅离子效能的作用机制.结果表明:多元离子水体系中考察离子镉、铜、锌、铬对油菜秸秆吸附铅离子效率影响模型构建成功(P<0.0001).通过模型分析得出,铜、铬离子较镉、锌离子对铅离子吸附去除具有更强的竞争吸附作用(P<0.0001),对铅离子吸附去除的影响作用强弱排序为:铜 > 铬 > 锌 > 镉.红外光谱显示:多离子水体系中油菜秸秆的-OH、-C=O、-C-O、-C-H、-CH2、酰胺等基团在参与吸附铅、镉、铜、锌、铬离子时呈现出新峰出现、波数位移、吸收峰增强、消失的改变,尤其-CH3基团处新峰的出现可能是导致油菜秸秆对铅离子吸附能力下降的主要原因.能谱分析说明:在多元离子水体系中油菜秸杆完成对目标金属离子吸附的同时,发生了离子交换作用.进一步提示在多离子水体系中油菜秸秆对铅离子仍保持较强的吸附能力,将铜与铬离子的质量浓度控制在低水平是提高油菜秸秆对铅离子去除率的关键因素.
根据水力学原理,自制水力空化装置,基于Fluent软件模拟空化装置中文丘里管内部场的分布,并用其联合Fenton试剂强化降解模拟苯酚废水.考察了空化时间,入口压力,溶液pH值和苯酚初始浓度对苯酚降解效果的影响.实验结果表明:空化时间为120min,入口压力为0.4MPa,pH值为3.0,初始浓度为60mg/L时苯酚降解效果最好,降解率可达55.74%.水力空化/Fenton对模拟苯酚废水降解结果显示,当加入H2O2浓度为120mg/L,Fe2+的浓度为30mg/L,空化120min,降解率可达96.62%,较单独使用水力空化时降解率提高了40.88%,较单独使用Fenton时降解率提高了55.65%.动力学研究表明,苯酚降解近似为一级反应,其强化因子f为2.46.最后,采用水力空化/Fenton联用处理新疆宜化实际煤气化废水,苯酚和COD降解率60min分别可达72.9%和78.6%,120min分别可达78.3%和84.2%.
通过批次实验,分别研究了丙氨酸对于厌氧氨氧化过程的短期以及长期影响.研究表明,当丙氨酸为唯一底物时,无论短期还是长期培养,厌氧氨氧化过程均受到很大影响,体系内未发生氮的去除.在缺乏电子受体NO2--N的情况下,体系内未发生厌氧氨氧化反应,虽然丙氨酸降解率达到了86%以上,但产生的NH4+-N在体系内积累.当向丙氨酸为底物的系统中投加NH4+-N和NO2--N时,短期(7h)培养中厌氧氨氧化活性受到的影响较小.同时,2mmol/L丙氨酸在厌氧氨氧化体系中10h即可去除78%,高浓度(10mmol/L)丙氨酸在60h达到99%的去除率;长期培养过程中,浓度为2mmol/L的丙氨酸一定程度上抑制了厌氧氨氧化活性.在厌氧氨氧化与反硝化的共同作用下,TN的去除率达到57%,丙氨酸的去除率为99%左右.
利用自主研发的文丘里式水力空化反应装置,选取大肠杆菌为病原微生物的指示菌,对大肠杆菌水样进行灭菌处理.使用琼脂平板计数法检测大肠杆菌的杀灭率,同时利用生物显微镜观察大肠杆菌在空化空蚀作用前后的形态变化.分析了文丘里管喉部长径比、初始浓度、喉部流速、运行时间、水流空化数对大肠杆菌杀灭率的影响.实验结果表明:喉部长径比L/R=60时,大肠杆菌的杀灭效果最好;降低空化数、增加喉部流速、延长运行时间、选取合适的大肠杆菌初始浓度均有利于提高大肠杆菌的杀灭率.
以超纯水漂洗和经酸处理过的玻璃微珠作为对照,通过比较在不同pH环境下胶体在两种多孔介质中的吸附解吸行为来探讨高pH环境对胶体迁移的影响.结果表明,不利条件下通过提高环境的pH可以使吸附在初级势阱中的胶体解吸下来,从而降低胶体的吸附能力.不利条件下化学杂质有利于胶体在初级势阱中的吸附.然而随着环境pH的增加,这些因化学杂质而发生吸附的胶体会有部分被释放出来.当溶液的pH增加到10或更高后,化学杂质对胶体吸附过程的影响可以忽略.胶体在多孔介质表面的吸附数量与胶体的吸附解吸过程和溶液的环境有关,尤其是高pH值环境.研究证实了传统DLVO理论存在一定局限性.本研究为高pH环境在胶体迁移中发挥的作用提供了进一步的认识.
对超高温(~80℃)自发热好氧堆肥工艺进行了研究,重点考察了堆肥过程中温度、含水率、氨氮浓度、氨气浓度、细菌丰度、污泥中可挥发性固体(VS)、种子发芽率(GI)的变化情况.并利用高通量测序考察了堆肥前后物料中微生物种群结构的变化情况.结果表明:堆肥过程中平均温度始终保持在70℃以上,峰值在82℃.含水率,VS随堆肥进行逐渐下降,最终含水率从44.17%降至31.94%,VS从45.08%降至40.25%.发酵最终减容40.95%,减量50.23%.细菌丰度在第一个周期中迅速减少,然后趋于稳定.NH4+-N在8.80~11.66mg/g干污泥内变化.浸提液稀释75倍时对种子发芽有明显促进作用.高通量测序分析显示:堆肥结束后,剩余污泥中的微生物93%以上裂解死亡.功能菌中主要为Firmicutes门中的Saccharomonospora属、Bacillus属、Geobacillus属、Oceanobacillus属,以及Actinobacteria门中的Actinomadura属、Thermobifida属,总量达83.09%.最终堆肥产品稳定无异味.
以加碱处理PAC污泥,考察了不同pH条件下污泥破解情况,研究了污泥中磷和铝的释放以及磷形态分布与变化以分析污泥释磷机理,最后对释放的磷进行回收.结果表明,相比于pH=11、12,pH=13更有效地促使污泥细胞破解和DNA释放,240min后细胞破解率达96.9%.同时,SOP(溶解性正磷酸盐,以PO43--P计)大量释放,其中大部分来源于磷酸铝和氢氧化铝的溶解.调节污泥初始pH=13,240min后污泥中91.2%的NAIP(非磷灰石无机磷)和69.2%的OP(有机磷)溶解释放.对加碱处理后的污泥脱水,取脱水滤液进行磷回收,pH=9.5,Ca/P=3时,30min后磷回收效果可达82.4%.研究认为,通过加碱促使PAC污泥大量释磷并回收,效果好、运行简单,具有实际应用潜力.
采用鼓泡塔反应器开展污泥臭氧化研究,考察了臭氧浓度、污泥浓度、臭氧投加量对污泥溶胞和有机物释放的影响规律.结果表明,污泥臭氧化在实现较高溶胞速率的同时对释出COD的矿化作用明显,造成臭氧化效率下降.基于响应面分析,发现各影响因素对污泥溶胞速率和COD释放速率的显著性排序分别为:臭氧浓度 > 污泥浓度 > 臭氧投加量,臭氧浓度 > 臭氧投加量 > 污泥浓度,且存在交互作用效应;建立了相关多元二次回归模型并进行了有效性验证,获得了各影响因素之于污泥臭氧化的最佳反应条件.
为了提高污泥厌氧消化产甲烷的效率,本研究报道了一种通过向污泥中添加烟草废弃物(TW)和游离亚硝酸(FNA)的新方法.实验结果表明污泥和TW的最佳混合比例为1:1,相应的甲烷产量为203.6mL/g每克挥发性悬浮固体(VSS),是污泥单独消化的1.3倍.污泥和TW混合消化有助于消化基质中蛋白质,多糖和纤维素的消耗.进一步应用FNA提高污泥和TW混合消化效率,FNA的最佳浓度为1.5mg/L,相应的甲烷最大产量为286.4mL/g VSS.FNA预处理能够促进有机物的水解和酸化过程进而为产甲烷古菌提供了充足的消化基质.此外,FNA预处理还强化了功能微生物Bacteroidetes和Firmicutes的相对丰度.
为了进一步提高超声联合技术破解污泥的效果,在前期双因素的研究基础上,采用3因素3水平的响应曲面法分析了热水解温度(60,70,80℃)、加碱量(0.04,0.07,0.10g/g TS)和超声能量(4000,8000,12000kJ/kg TS)对污泥破解度的影响.回归分析结果表明污泥破解度与三因素之间符合三元二次方程:Y=-196.87+6.11X1+487.53X2+0.0039X3-1.742X1X2-0.000024X1X3+0.0044X2X3-0.0398X12-2488.33X22-1.33×10-7X32,其中X1、X2、X3分别为温度、加碱量和超声能量.模型拟合度高达97.548%,表明该模型能较好地模拟超声联合热碱预处理参数和预测污泥破解度.根据模型得出最佳预处理工艺组合为:温度73.06℃,加碱量0.085g/g TS,超声能量9551kJ/kg TS.最佳工艺参数下污泥破解度实测值为60.411%.经济性分析表明,超声联合热碱预处理条件下每t污泥处理费较未处理污泥降低了20.42元,在本研究条件下具有较高的经济可行性.
以生物膜海绵为微生物载体和膨胀剂,餐厨垃圾为补充碳源,生物蒸发处理垃圾渗滤液两级DTRO浓缩液.同时优化了生物蒸发过程中的COD浓度、最佳通风速率和每轮的投加量.结果表明:生物蒸发处理垃圾渗滤液浓缩液是可行的,且COD浓度越高,生物蒸发效果越佳,当COD浓度为160g/L时,四轮堆体最高温为72℃,水分总去除率为85.2%;虽然低风速堆体温度相对较高,但水分去除相对较少.所以综合堆体温度及水分去除效果,选择通风速率为0.5L/min作为生物蒸发最佳风速;混合液投加量为85%时水分和VS的去除效果最佳,所以选择最佳投加量为85%.
准确识别水体中微生物污染物的宿主来源是进行针对性污染治理的基础.应用实时荧光定量PCR(qPCR)技术筛选出适用于珠江三角洲河网地区的宿主特异性拟杆菌引物,并结合总细菌引物(BACT1369F/PROK1541R)、大肠埃希氏菌引物(EC23S857F/EC23S857R)、拟杆菌通用引物(GenBac3F/GenBac3R)及粪大肠菌群(Fecal coliform)和大肠埃希氏菌(Escherichia coli)等常规水质指标对研究区域的水体进行分析,结果表明:人源(qHS601F/qBac725R)、牛源(BacB2-590F/Bac708Rm)、猪源(Bac41F/Bac163R)及鸡源(qC160F-HU/qBac265R-HU)特异性拟杆菌引物在珠江三角洲地区同时具有较高的灵敏度和较强的特异性,适用于目标研究区域.选取的14处城市地表水均受到粪便污染,污染源分别为人、反刍动物和禽类粪便.水体中各污染源强度为人源 > 反刍动物 > 鸡源,其中人源特异性拟杆菌浓度与粪大肠菌群(Faecal coliform)、大肠埃希氏菌(Escherichia coli)及大肠埃希氏菌引物(EC23S857F/EC23S857R)浓度具有较好的相关性(P<0.05),说明人粪是各地表水中微生物污染的主要贡献源.
通过对河南省不同规模生猪养殖户(企业)的典型案例调研,提炼了不同养殖规模下,生猪粪便处理的主要模式,分规模估算了污染系数和排污量占比,并对比分析了不同养殖规模粪便处理的成本收益现状.研究发现:不同养殖规模在粪便处理方式的选择上存在较大差异,成本收益和监管力度是决定养殖户采取不同粪便处理方式的关键因素;我国生猪养殖污染排放的压力较为严重,污染治理设备投资资金压力大、缺乏配套的种植用地消化畜禽粪便、粪便循环利用的经济效益较低、有机肥市场监管不完善等问题是制约养殖户减少粪便污染的重要因素.在此基础上,本文提出了促进生猪粪便利用、减少环境污染排放的政策建议.
本研究基于对全国电脑消费者的调研,采用Logistic模型对我国电脑的销售量和平均保有量进行了预测,采用群体平衡模型估算了我国废旧电脑的产生量,采用质量守恒原理对废旧电脑中赋存的有价金属的量做了预测分析.结果表明,到2030年,我国废旧电脑的产生量约为368百万台,其中金的存量约为157.74t、银的存量约为478.12t、钯的存量约为46.72t,铜的存量约为10.91万t.
选取南方典型生物质燃烧锅炉,采集大型、中型和小型生物质燃烧锅炉排放的二噁英,进行样品前处理和高分辨气相/高分辨质谱分析,结果显示:大型生物质燃烧锅炉企业排放的二噁英颗粒相和气相浓度范围为4.85~20.6pg/m3和21.3~45.2pg/m3,总浓度均值为40.8pg/m3,低于中型企业排放的颗粒相和气相二噁英浓度34.3~3976pg/m3和99.6~3261pg/m3,总浓度均值2470pg/m3,小型生物质燃烧锅炉排放的二噁英浓度最高,颗粒相和气相二噁英的浓度范围为441~43081pg/m3和545~5553pg/m3,总浓度均值为16234pg/m3.生物质燃耗锅炉排放烟气中气相和颗粒相的二噁英同系物分布特征显示.大型企业颗粒相和气相中贡献率高的单体均为HpCDF和OCDD.其贡献率分别为:16.0%~44.7%和14.0~62.9%.中型和小型企业颗粒相和气相贡献率较大的单体为HxCDF、HpCDF和PeCDF、HxCDF,其贡献率分别为:10.0%~29.3%、8.0%~20.9%和12.4%~44.0%、17.0%~31.4%.生物质燃烧锅炉排放的二噁英I-TEQ分布特征显示PCDFs的I-TEQ量要大于PCDDs,二噁英颗粒相中I-TEQ贡献率较大为2,3,4,7,8-PeCDF和1,2,3,7,8-PeCDD,气相则还包括了贡献率较大的2,3,7,8-TCDD.2,3,4,7,8-PeCDF与二噁英的颗粒相、气相和总浓度之间存在显著线性关系,R2分别达到了0.999、0.980和0.991,可作为二噁英研究的指示物.
选用FeCl2、FeCl3、FeSO4、Fe2(SO4)Fe3共4种液态铁基稳定剂,对钒矿污染的土壤中的V等重金属进行了固化稳定化.结果表明,铁基液态稳定剂对V的稳定化效果良好,稳定化7d后最佳稳定效率均可达到100.0%,稳定剂的最佳用量为0.5wt%,最佳稳定剂为FeSO4,120d内效果良好.亚铁盐可对Cr实现稳定化,120d内稳定化效果稳定,FeCl2的稳定效率稳定在98.0%左右.由于对pH的影响,过量铁基液态稳定剂会在15d内促进Cd、Zn、Cu的浸出,之后浸出浓度逐渐降低,120d后,与未稳定化土样浸出浓度类似.
采集全国22种典型土壤,通过室内土柱试验,探讨雨水(pH 5.6)作用下污染土壤Hg(外源添加2mg/kg)的淋溶和释放特征,并对影响土壤Hg淋溶特性的因子进行分析.结果表明,22种土壤Hg的释放过程大致分为3类,第1类包括黑土、黑钙土、草毡土、水稻土、暗棕壤、福州黄壤、黄泥土、栗钙土,这8种土壤在整个淋溶过程中淋出液Hg浓度极低,未超过地下水Ⅲ级标准(1 μg/L).第2类包括广西红壤、贵州黄壤、棕壤、灰钙土、黄绵土等5种土壤,淋溶前期(2~3L)Hg含量较低,到淋溶中期含量显著上升,随后出现下降,到淋溶末期(5~6L)淋溶液Hg含量降低到Ⅲ级标准以下.第3类土壤包括砖红壤、黄棕壤、紫色土、褐土、赤红壤、潮土、盐碱土、江西红壤、棕漠土等9种土壤,淋溶过程呈现2个阶段,当淋溶体积在4L之内,淋出液中Hg浓度较高,且变化比较剧烈,对环境及地下水威胁较大,超出4L后,Hg释放速率明显变缓,浓度降低到Ⅲ级标准以下.模拟降雨条件下22种土壤Hg的释放率为0.33%~5.95%,最高的是贵州黄壤,最低是吉林黑土,平均为1.55%.逐步回归分析的结果表明,土壤有机质(OM)、pH及土壤汞含量(THg)对降雨作用下土壤Hg累计释放量(q)有重要作用,三者累计的决定系数为0.5865,回归方程为lnq=1.8+0.62lnTHg-0.109pH-0.918lnOM
采用室内培养试验,利用人工模拟石油污染土壤并接种不同密度的食细菌线虫,探究石油污染条件下食细菌线虫对土壤温室气体排放及微生物活性的影响.本实验设5个处理,即:新鲜土壤(S)、5.0g/kg石油污染土壤(SP)、5.0g/kg石油污染土壤+5条线虫/g干土(SPN5)、5.0g/kg石油污染土壤+10条线虫/g干土(SPN10)、5.0g/kg石油污染土壤+20条线虫/g干土(SPN20).结果表明:石油污染可以使土壤的CO2、N2O排放量明显增加,分别是对照处理S的7.03~10.16倍、11.56~32.19倍,而对CH4的排放影响不明显;但从温室气体增温潜势(GWP)变化可以看出石油污染对温室效应具有明显的增强作用,是对照处理S的7.13~10.17倍;石油污染和食细菌线虫在一定程度上增加微生物生物量碳和代谢熵(qCO2),微生物生物量碳变化的趋势是先升高后下降,各处理的代谢熵是对照处理S的6.59~9.83倍;石油污染对荧光素二乙酸酯(FDA)水解酶活性表现为初期抑制后期激活;石油污染对蔗糖酶和脲酶活性主要表现为激活作用;食细菌线虫一定程度上可增加石油污染土壤中酶的活性,从而影响温室气体CO2、N2O、CH4的排放.
介绍以甲烷氧化为主线的湿地甲烷减排机制,具体包括甲烷有氧氧化和厌氧氧化两种,甲烷有氧氧化主要发生在湿地水土界面有氧层和植物根系泌氧区,相关研究较为深入.系统梳理湿地甲烷厌氧氧化(AOM)的3种主要反应机制的研究进展,发现厌氧氧化中对硫酸盐还原型和反硝化型甲烷厌氧氧化的研究较为深入,而对以铁锰氧化物作为电子受体的甲烷厌氧氧化机制的研究则相对较少,尚处于起步阶段.最新研究发现微生物通过种间直接电子转移影响甲烷厌氧氧化进程.明晰湿地甲烷排放及其厌氧氧化机制,可为湿地甲烷的氧化研究提供理论依据,并为湿地甲烷的减排技术提供新的思路.
根据水质目标管理需求,在太湖流域选定包含饮用水源地、入湖河口、目标污染水体和参照水体在内的共计10个采样点位,调查其药物和个人护理用品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)分布特征,并对定量筛出的PPCPs进行毒性数据的收集和整理,初步分析太湖流域PPCPs的生态风险,提出优先管理PPCPs污染物名录.结果显示,太湖水体中定性检出PPCPs类化合物33种,其中17种在定量检出限以上,浓度范围为0.03~25.77ng/L;咖啡因、西地那非、布洛芬、避蚊胺等4种PPCPs在太湖流域具有较高或者潜在的生态风险,从不同的点位来看,入湖河口的2个点位PPCPs风险较高,检出的种类相对较多,需重点关注.
随着城市化进程的加快,城市对局地热环境的影响越来越明显,为定量分析城市建筑物和绿化设施对夏日室外温度、风速和热舒适度的影响,运用三维非静力模式ENVI-met对中山市典型街区建立实际和无植被两种方案进行模拟研究.结果表明,ENVI-met模式模拟结果与实况接近,能较好反映实际情况.建筑物阴影和树阴可降低行人高度的环境气温2.6~3℃;草坪和沥青路面行人高度(1.5m)的温差在11:00~17:00较大,逐时最大的温差达1.7℃.建筑物背阳面和树木附近PMV值(表征人体热反应(冷热感)的评价指标)比沥青路面低2个等级.无植被方案下,行人高度的高温面积比实际方案增加最大可达10%,平均风速增加24%,PMV ≥ 4(非常热)面积增加最大可达13%.在垂直方向上,无植被方案街区的加热效应可伸展到10m高度,在0.6m高度上该效应最显著.由此可见,在炎热的天气下,城市的绿化可以显著降低温度,有效提高人体舒适度.
为强化硝酸盐污染水的反硝化脱氮,研究了反硝化新菌株Diaphorobacter polyhydroxybutyrativorans SL-205T利用不同碳源的缺氧反硝化性能,以及利用固体碳源聚羟基丁酸戊酸共聚酯(PHBV)的好氧反硝化特性.结果表明,在缺氧状态下,菌株SL-205T分别以乙酸钠、琥珀酸钠和PHBV为唯一碳源时,硝酸盐去除率均达到99%以上;当初始硝态氮浓度为315mg/L时,PHBV的最适投加量为2.0g/L.菌株SL-205T能利用PHBV进行好氧反硝化,当反应进行到36h时,硝酸盐去除率达到94.54%,平均反硝化速率为8.69mg/(L·h),并且在反应结束时没有亚硝酸盐和氧化亚氮的积累.以上结果为该菌株在废水脱氮处理中的应用奠定了实验基础.
采用厌氧双层平板法从运行稳定的双室型微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)阳极生物膜上分离纯化出一株优势产电纯菌Klebsiella oxytoca,并对其产电机理进行了研究.通过对该纯菌的循环伏安扫描分析,表明该菌具有较强的电化学活性,并且在胞外存在电子受体时就会进行胞外产电呼吸.对该菌培养物进行三维荧光扫描和比较,发现该菌主要是利用腐殖质作为胞外电子传递的介体来完成产电呼吸.铁还原性测试的结果表明过量的3价铁没有给菌株带来额外的增长,该菌对3价铁的还原量有限.研究认为,胞外呼吸不是Klebsiella oxytoca在无氧条件下的主要呼吸方式,而是当有外在电子受体存在时细菌进行胞内呼吸的一种辅助方式,即使环境中存在充分的胞外电子受体,也不会带来Klebsiella oxytoca生长量的显著增加,该菌无法从胞外还原中获得足够的生长需要的能量,仍然主要是通过胞内呼吸获得细胞生长所需的能量,有机物氧化所产生的电子只有少部分用于胞外电子受体的还原.
针对冬季低温抑制微生物活性导致硝化菌流失的问题,在实际污水处理厂通过两组10万m3/d的反应池平行运行,考察了延长污泥龄对污水处理厂的出水水质、硝化速率和微生物种群结构的影响.研究结果表明,拉前延长污泥龄能够明显提升低温阶段COD、氨氮和TN的去除效率,硝化速率为对照组的3倍.焦磷酸测序结果表明,延长污泥龄后系统的微生物种群丰度和多样性均显著提高;氨氧化功能菌属Nitrosomonas(1.46%)和亚硝酸盐氧化功能菌属Nitrospira(0.13%)较对照组分别提高了12和13倍;反硝化相关菌属Hyphomicrobium、Thauera、Zoogloea等的相对丰度也明显增加.提前延长污泥龄这一方法能够实现硝化菌的富集,进而提升污水处理的硝化和脱氮效率.
以皮肤癌、膀胱癌、肺癌及联合毒性(膀胱癌和肺癌联合)为毒性终点,结合我国地下水砷浓度分布,评价了我国人群暴露于地下水砷的健康风险.研究表明我国各地地下水砷浓度几何均值为1.597~6.216μg/L,经面积校正后,全国地下水砷浓度几何均值为2.773μg/L.计算表明,我国男性人群日均暴露量几何均值为0.088 μg/(kg bw·d),女性人群日均暴露量几何均值为0.093μg/(kg bw·d).基于此,全国男性由地下水中砷暴露带来的皮肤癌、肺癌、膀胱癌风险期望值分别为1.32×10-4,5.88×10-4和9.83×10-4,男性膀胱癌和肺癌的联合风险期望值为1.48×10-3;全国女性由地下水中砷暴露引起的皮肤癌、肺癌和膀胱癌风险期望值分别为1.35×10-4,1.49×10-3和9.42×10-4,女性膀胱癌和肺癌的联合风险期望值为2.31×10-3,女性风险均高于男性.大部分地区皮肤癌致癌风险在饮用水砷可接受风险水平10-4范围之内,而大部分肺癌、膀胱癌及其联合致癌风险值均超出了可接受风险水平.
研究了邻苯二甲酸二辛酯(DEHP)和邻苯二甲酸二丁酯(DBP)对斑马鱼胚胎发育形态学指标的影响,并利用酶联免疫法检测了DEHP和DBP暴露后两种与胚胎发育相关的蛋白(Nkx2.5和LOX)及甲状腺素(T3、T4)水平的变化.结果发现试验浓度下(10~500 μg/L)的DEHP和DBP可诱导斑马鱼胚胎出现一系列发育异常,包括自主运动异常、心率下降、脊柱弯曲及心包水肿等,同时伴随心脏发育蛋白Nkx2.5含量显著下降.ELISA检测结果表明,500μg/L的DEHP和DBP暴露后,斑马鱼胚胎T3、T4含量显著上升.上述结果表明DEHP和DBP对鱼类早期生命阶段同样具备内分泌干扰作用.另外,本研究中DEHP和DBP对斑马鱼胚胎的最低可观察效应浓度(LOEC)为10μg/L,已经接近它们在一些环境水域的检出浓度,因此其对水环境中处于早期生命阶段的生物的潜在危害急需重视.
采用半静态水体暴露方法研究了有机防晒剂对二甲氨基苯甲酸异辛酯(OD-PABA)在鲫鱼不同组织的分布、累积及生态毒理效应.结果表明,OD-PABA在不同组织中的含量随着水体暴露浓度的升高而持续升高,并在14或28d达到最大.不同浓度的OD-PABA在不同组织的生物富集因子(BCF)存在明显差异,基于暴露14d和28d计算得到的BCF值,肝脏为123~186,皮肤为117~163,肾脏为90.2~147.OD-PABA对鲫鱼肝脏EROD、PROD、BFCOD和GST活性都产生了诱导效应,其中EROD和GST的响应更为显著,最大诱导倍数分别为0.97和0.53倍.结果表明,水中的OD-PABA可在鲫鱼体内富集,并通过I相和Ⅱ相代谢酶进行生物转化.
为了解巴彦乌拉铀矿周围居民饮用水中放射性水平及其存在的健康风险,开采前采集了铀矿周围37份井水饮用水样品并测量了总α、总β放射性水平和放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的活度浓度.采用世界卫生组织(WHO)推荐的方法计算了饮用井水引起的成人年有效剂量,利用美国环保部(USEPA)提出的致癌风险因子评估了居民终身健康风险,同时将测量结果与其它国家饮用水中放射性水平进行了对比分析.结果表明,巴彦乌拉铀矿周围饮用水中总α和总β平均值分别为1.059Bq/L和0.624Bq/L,其中分别有81.1%和5.4%样品中总放射性超出了WHO推荐的筛选值0.5Bq/L(总α)和1.0Bq/L(总β).饮用水中238U、232Th、226Ra和40K的活度浓度分别为(2.349±1.593)、(0.058±0.041)、(0.070±0.057)和(0.571±0.419)Bq/L.铀矿周围居民通过饮水产生的全年累计有效剂量为0.104mSv/a.终生接触情形下居民经饮用水中的放射性暴露引起的终身致癌风险为2.4×10-11.巴彦乌拉铀矿周围居民饮用水中放射性活度浓度处于正常水平,对周围居民产生的健康风险非常低.
通过构建包含能源消耗,碳排放与碳减排政策的动态一般均衡模型,对碳总量减排与碳强度减排两类政策的减排效应与经济效应进行了模拟分析.结果显示,不同的碳减排政策均能够有效降低碳排放量,实现碳强度下降的目标,但由于政策的减排力度和减排路径差异原因,碳总量减排政策对经济增长的抑制作用较强,碳强度减排政策对经济增长的负向影响程度较低.基于社会福利和减排成本视角对不同碳减排政策的成本收益进行对比发现,与强度减排相比,总量减排方案下的社会福利更高且其减排成本略小,其具有一定的比较优势.促进碳强度减排政策向碳总量减排政策的稳步过渡,是实现福利增进与环境改善等多重红利的重要途径.
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